此外，耶律楚材在文化教育和選拔人才方麵，也有許多重要措施。由於戰亂，中原文化受到摧殘。戰亂平息之後，重新恢複儒學的地位，成為首要的任務。而其中一項重要措施，就是恢複重建孔廟。耶律楚材認為恢複孔廟是重新確立儒學地位的基礎，也是每一位儒士的責任。在耶律楚材的倡導與努力下，北方其他地區的孔廟也逐漸開始恢複與重建。1232年，耶律楚材奏請將前金衍聖公孔元措從汴京城索要出來，安置在曲阜，專門奉祭孔廟。之後在耶律楚材等人的提議下，蒙古政權在1233年冬天與1236年，兩次敕修曲阜孔廟。乙未括戶後，衍聖公府孔廟的特權得到了保護。在恢複尊孔的同時，耶律楚材又於1236年奏請窩闊台汗批準，在燕京、平陽兩地設立編集經史的機構，在燕京設編修所，在平陽建立經籍所，以編集、保存經史，可令梁陡充長官，王萬慶、趙著副之。當時亡金士大夫中的有用人才，有的進入蒙古政府機構，有的參加這兩個所的工作。耶律楚材又支持楊惟中與姚樞，在燕京建立太極書院，招收有誌研習儒學的人，由趙複、硯彌堅講授，以興文教。書院也向蒙古王子和高官子弟講授儒家經典，就使這種漢文化教育深入了一大步。隨著儒學地位的提高，南宋的理學思想也開始在中原地區傳播。中國曆代封建王朝，特別重視儒士在治理國家方麵的作用，並以科舉考試作為選拔人才的途徑。為了從根本上解決任用儒士的問題，蒙古太宗九年（1237年）的一天，楚材上奏說：“製造器物的人一定用良工，守成的人一定用儒臣。儒臣的事業沒有幾十年的功夫，是不會輕易成功的。”耶律楚材進一步提議，要對儒士進行考試，獲得允準。於是，命令宣德州宣課使劉中主持，讓儒士們在各地應試經義、詞賦。太宗九年（1237年）考試的結果，有四千零三十人中試，其中千人原是驅口，應試後作為儒士獲得了自由。耶律楚材讓他們擔任本地的議事官，對其中有才能的更予以重用，這件事在當時影響很大。這次考試舉行的時間在戊戌年，故而這次考試也被稱為“戊戌試”。當耶律楚材的治國方案步步得到施行的時候，太宗九年（1237年），他上過一份重要的奏議，再次向窩闊台大汗奏時務十策：一曰信賞罰，二曰正名分，三曰給俸祿，四曰封功臣，五曰考殿最，六曰定物力，七曰選工匠，八曰務農桑，九曰定土貢，十曰置水運。對於他的“十策”，窩闊台有所擇用，並沒有全部采納。而且，由於楚材的治國措施損害了上層權貴和西域商人的利益，他麵臨著守舊勢力的反對和攻擊。
耶律楚材是13世紀中國的一位大政治家。在窩闊台時期，他積極實施“以儒治國”的方案，力主讓新興蒙古貴族采用漢族傳統思想和製度治理中原。窩闊台也有不少治理蒙古國的業績，他做了以下四件事：第一，征服了金國；第二，設立了“站赤”（驛站），以便利使臣往來和搬運物品；第三，在沒有水的地方掘井，使百姓獲得豐美的水草；第四，在各城池設置探馬赤軍（從各族各部抽丁組成的軍隊）鎮守，使百姓平安居住。除了這四件事，還有一些重要的事，如定牧區賦稅製度，再次進行西征等等。在這些事上，沒有看出耶律楚材起到特別的作用。耶律楚材在窩闊台時期的主要功績，是在輔佐大汗治理漢地方麵。在采用漢法治理漢地這件大事上，耶律楚材實行的製度和措施，比木華黎時期大大向前推進了一步，而且實際上為後來忽必烈建立元王朝奠定了基礎。
窩闊台大汗統治時期，他的主要目的，隻是確保蒙古國的財政收入，他意識不到“以儒治國”的社會曆史意義。而耶律楚材則不同，“以儒治國”，用中原文明去影響和改變蒙古國的社會政治製度和治國方法，是他的誌向和抱負。他在一種特殊的艱難環境中推行漢法，做了不少影響深遠的事。但是，他感到這隻是實施誌向的開始，他原來想要推行的計劃比這還要宏大得多。盡管如此，他已經以自己積極的行動，促使蒙古國居庸關內外的地區聯係在一起了。