劍橋
當查理進入愛丁堡大學兩年後，父親清楚地看到，要兒子在醫學上有所作為的希望已經無法實現。
查理對醫學根本不感興趣，他不去上課，不參加考試，也不進行外科實習。查理的姐姐們也都告訴父親，說弟弟厭惡醫學。達爾文醫生知道查理對體育運動入了迷，但他激烈反對查理成為一個“遊手好閑的運動員”。羅伯特·達爾文嚴肅地同兒子談了一次話，並建議他將來成為一個牧師。查理請求允許他“考慮”一些時候。誠然，他當時已是一個虔誠的基督教徒，甚至他也喜歡將來做一名鄉村牧師，但是他決定要重新審查英國教堂的教義，以便確認他是否能把所有的教義都當作真理。他開始閱讀一些神學方麵的書籍，並“確信”英國教會的教義是可以完全接受的。於是，他同意了父親的建議。後來他自己承認，要是注意到他的理論受到教徒們的猛烈攻擊的話，那麼這是一個他自己“一想起來就覺得可笑”的決定。
要成為一名牧師，就得畢業於大學神學係。可是查理已把他在別特列爾學校所學到的那些古典語忘得一幹二淨。因此在入學之前，他不得不溫習一下這方麵的知識。
根據劍橋學院注冊的記載，他於一八二七年十月十五日被錄取為低年級寄宿生，受紹烏老師的指導。不過根據他本人的回憶，他隻是在第二年初才最終進入劍橋。
這位被查理稱之為“人們當中最聰明的人”的達爾文醫生有一點是不理解的，這就是自然科學本身仍是兒子生活中最感興趣的東西，實際上查理沒有能夠使自己認真地去學習神學，正如他未能認真地學習醫學一樣。在愛丁堡如此，在劍橋還是如此。不過這時的查理歲數大了一些，他能夠約束住自己，不想讓父親生氣。他不是循序漸進地進行學習，而是長期不上神學課、語文課和數學課。但是一到考期臨近，他就迫不得已地把自己的甲蟲放到一邊，著手準備功課，參加考試。考試完後他感到很輕鬆，便又暫時扔下必修課，轉到他那些心馳神往的興趣上來。
例如，他在一八二九年七月十八日寫給堂兄福克司的信中敘述了一係列關於向昆蟲學進軍的計劃，談到了所謂小規模學位考試問題。信的語氣發生急劇的變化，他告訴福克司，傳說在即將到來的考試中要對六個人（他是其中之一）特別嚴格，談完這一點後，他大聲疾呼：“鬼才知道等待我們這些懶人和昆蟲學家的會是什麼！”不難斷定，這些“昆蟲學家”（當然暗指他自己）對於應該考試的那些科目是特別懶的。但是，當他順利考完試後，他又是感到多麼高興啊！他於一八三○年三月還是給這位福克司寫信說道：“我考試及格了，及格了、及格了！我可以把整張的紙都寫滿這個令人愉快的字眼。……那些主考人是夠嚴格的，他們提了很多的問題”。接著談到他將在何地如何蒐集昆蟲的計劃，他要在倫敦聽一出歌劇，將和朋友們消遣一番。看來他考試完後就再也不去關心神學了。另一方麵，他對他所選擇的前途是否正確越來越感到懷疑。他的一位劍橋同學赫伯特在回憶他時寫道：“我們曾經嚴肅地談論過成為一名牧師的計劃。達爾文問我，我能否肯定地回答出主教向牧師提出的問題：您是否相信，您的內心受到了聖靈的激勵，等等。我回答說我不能，他說：‘我也不能，所以我不能當牧師’”。
但是，當達爾文在劍橋的最後一年準備學士學位的考試時，他開始稍微學習了一下數學（他仍象以前一樣對幾何感興趣，代數學得很差）和古典作品，並高興地熟悉了柏利的《基督教教義證驗論》、《倫理學》和《自然神學》。那時他並沒有鑽研柏利所根據的前提，就信以為真。但他喜歡那一長串的結論和從這些前提中借以引出後果的邏輯。根據劍橋地方報的報道，達爾文在一八三一年五月通過了學士學位的考試。
年青的達爾文是一夥十分快樂的年青人中的一個，他們組成了一個俱樂部，俱樂部的成員每周聚餐一次。達爾文在回憶這些聚餐的情形時說：“我們時常飲酒過度，隨後還興高彩烈地唱歌和玩牌……我知道我應當對這樣地消磨光陰感到慚愧，但是，因為我的一些朋友們都是些非常可愛的小夥子，所以我們大家也就盡情地玩樂，直到現在一想起這段時光就感到高興。”這些朋友中有許多人都是體育愛好者，所以對射擊、打獵和騎馬旅行的愛好，便使達爾文和他們更加接近起來。
約翰·毛裏斯·赫伯特是這夥人中一個，後來他在威爾士當了一名法官，在他年事已高的時候，他還十分親切地把查理稱為同學。他說：“這是一位極其親切、熱情和寬宏大量的朋友，人們都用最親熱的態度對待他。他同情一切美好和公正的行為；他從內心裏憎恨一切虛假的、卑鄙的、殘酷的、庸俗的和不誠實的行為。”
達爾文性格開朗，象在愛丁堡時一樣，在這裏他也結交了許多同年朋友。例如，他同自己同學中的一位優秀的數學家維特萊非常要好。劍橋有個習慣，就是把數學考試的優等生造出一份專門的花名冊。花名冊叫作“榮譽學位考試”名單，列入花名冊者被叫作“數學學位考試一等及格者”，而花名冊中的第一名，即優等生，則被叫作“優等數學學位考試一等及格者”。維特萊榮獲了這個榮譽稱號。
他使達爾文對精美的版畫和油畫產生了愛好，因此達爾文常去倫敦繪畫陳列館參觀。茲茨威廉博物館中，替善畫的維納斯、拉菲爾、莫爾根、繆勒的蝕刻畫，以及倫敦國立美術館中謝巴斯季安·德爾·皮奧姆波的彩色畫，都使他讚歎不已。一般來說，他最喜歡寫生畫，他甚至還購買了一些彩色畫。他同維特萊常在一起長時間的散步。
維特萊居住在聖約翰學院（施魯斯伯裏來的學生通常都住在這裏），達爾文在他那裏認識了他的表兄赫伯特（這在上麵已經提到），他是一位“心地十分善良”的人。他介紹達爾文參加了一個音樂小組，在那裏查理可以進一步發展他從前就十分熱愛的音樂愛好。他常說，他一聽到美好的音樂就心曠神怡。但他的樂感很差，所以他的朋友們用另一種拍子演奏英國國歌，達爾文就辨別不出這首人所共知的旋律了。
他在假期中同赫伯特特別接近，他們偶爾一起到巴爾穆特去度假。在這裏達爾文馬上吸引赫伯特“為科學服務”（當時他把收集甲蟲稱之為“為科學服務”）。他們每天不是乘船去旅行，就是到巴爾穆特前麵的山裏去遊玩。在那裏，在坡度不太陡的山上，達爾文經常收集昆蟲，特別是甲蟲。他交給赫伯特一個裝有酒精的瓶子，要赫伯特給他收集各種他認為是罕見的甲蟲。熱心腸的赫伯特就極其認真地往瓶子裏塞甲蟲。可是收集來的他本人認為是罕見的甲蟲，在達爾文這位甲蟲行家看來，卻並不特別重要。所以每當查理看完瓶子以後，總是感歎地說：“喂，老切爾比尤裏（達爾文常這樣稱呼他），這些全沒用！”不過達爾文對昆蟲學孜孜不倦的鑽研精神，顯然感染了赫伯特。他離開巴爾穆特後，常在信中委托赫伯特給他收集昆蟲。在巴爾穆特所收集的捕獲物中發現了一些特別罕見的昆蟲類型。達爾文對這些昆蟲作了極其詳細的記述，並指出在什麼地方、用什麼方法可以給他找到這些昆蟲。他在信中還常問候巴爾穆特的另一位居民，即他深信一定是同赫伯特一起去旅行的別特列爾。達爾文使別特列爾對植物學產生了愛好，而這種愛好別特列爾畢生都保持著。
但是，看來查理在劍橋時期同他的堂兄威廉·福克司·達爾文更加親近。據他在《自傳》中說，他是多虧了堂兄才得以熟悉昆蟲學的。由於他們倆同過學，由於他們倆都對自然科學非常愛好（直到福克司已成為鄉村牧師的時候還保持著這種愛好）這就在很大程度上促使他們倆後來更加親密。達爾文於一八二九年一月在劍橋時期給福克司的一封信中，懷著愉快的心情希望劍橋時期的生活能夠恢複起來。
達爾文經常把自己在昆蟲學方麵的最新發現告訴福克司。他告訴福克司說，在倫敦，他在牛津大學的第一個動物學教授霍普先生那裏整整呆了兩天，其目的完全是為了“同他談論和觀察昆蟲”。達爾文特別喜歡霍普的昆蟲蒐集品。此外，霍普給了他將近一百六十個新品種，並且還十分慷慨地要把自己最稀有的昆蟲標本（這種標本每種隻有兩個）送給他。看來，霍普對達爾文很感興趣，對達爾文拿給他看的那些達爾文和福克司的蒐集品讚揚了一番，達爾文接著告訴福克司說，他還認識一位研究甲蟲的大專家斯捷芬斯，他把斯捷芬斯的蒐集品捧上了天，並說他常在斯捷芬斯那裏喝茶。總之，達爾文充分利用了他這次到倫敦去的機會。他結識了許多博物學家，參觀了各種自然史機構，訪問了皇家學院、林納學會和動物園，參觀了其它許多“博物學家集聚”的地方。