1928年11月，袁國平受黨中央指派到達湖南平江，擔任湘鄂贛特委委員兼宣傳部長，後接任了王首道的湘鄂贛特委書記。
1930年6月，紅三軍團成立，彭德懷任軍團長、滕代遠為政委、袁國平任政治部主任兼紅八軍政委。當時，以王明為首的中央要求紅三軍團攻打武昌。彭德懷、滕代遠、袁國平經過分析，認為這是個脫離實際的“左”傾冒險指示，不宜執行。於是，他們改變了作戰計劃，攻占湖南嶽陽，造成進攻武昌的假象，然後乘長沙守敵空虛之際，掉轉頭來長驅直入，一舉攻克了湖南省會長沙。進入長沙城後，袁國平立即帶領全體政工幹部，刷標語，出牆報，搞演講，大造宣傳聲勢，並派自己的夫人邱一涵及其兄邱炳接管偽《國民日報》社，排印《紅軍日報》，及時報道紅軍攻克長沙的勝利消息。為了辦好《紅軍日報》，袁國平除了動員各方力量為之撰稿外，他自己身體力行，審閱或親筆撰寫了大量重要社論和文章。他的文章筆鋒犀利，言簡意賅，很有鼓舞力和戰鬥力。
三
1930年8月，紅三軍團在湖南瀏陽永和市與毛澤東、朱德率領的紅一軍團會師，組成中國工農紅軍第一方麵軍，朱德任總司令，毛澤東為總政委兼總前委書記，彭德懷任副總司令，袁國平任總政治部副主任並繼續兼任紅三軍團政治部主任。袁國平擔任這一職務一直到1935年2月，在紅軍的政治、思想、組織建設等方麵積累了不少經驗。每次戰役開始前，他都注意寫出該戰役的政治工作計劃，在戰役結束後又及時寫出該戰役的政治工作經驗，用以指導以後的工作和戰鬥。他還把多年來創造的政治工作經驗加以整理，寫出了《戰時政治工作經驗》一書，為紅軍大學訓練幹部提供了一本有益的教科書。
1934年2月，袁國平出席了在江西瑞金召開的中華蘇維埃共和國第二次全國代表大會，當選為中華蘇維埃共和國第二屆中央執行委員會委員。
第五次反“圍剿”失敗後，中央紅軍被迫戰略轉移。盡管長征是在匆忙中開始的，但袁國平還是抓緊時間對部隊進行大轉移前的政治動員。長征開始後，由於博古和李德繼續實行錯誤的軍事路線，致使紅三軍團在搶渡湘江時損傷慘重。袁國平站在以毛澤東為代表的正確路線一邊，與彭德懷一道批判博古、李德完全脫離了中國革命的實際。他們都希望毛澤東能在危難之際重新出山力挽狂瀾，領導全黨和指揮紅軍。
遵義會議勝利召開後，袁國平通過各種方式，及時將會議精神傳達到團以上幹部。在遵義會議精神鼓舞下，紅三軍團在貴州土城縣青崗村的戰役中，一舉殲敵兩個團，使紅軍轉危為安。接著，又打響了婁山關戰鬥，這是一場與敵人搶時間爭速度的比賽。在搶占婁山關的急行軍中，袁國平組織宣傳隊，沿途寫標語、畫漫畫、唱歌、打快板、設立宣傳鼓動棚、擺上留聲機放唱片，千方百計做好宣傳鼓動工作，大大鼓舞了指戰員的士氣，使我軍得以搶先敵軍5分鍾登上婁山關頂，從而爭取了戰鬥的主動權，殲滅大量敵軍，奪取了長征史上第一個重大勝利。
1935年6月，紅一、四方麵軍在四川懋功會師。7月，紅三軍團改為紅三軍，袁國平任軍政治部主任。8月，中央決定橫跨草地，北上抗日。為了勝利通過草地，袁國平召開團以上政工幹部會，說明過草地的重要意義。由於有了強有力的思想政治工作，紅三軍克服了重重困難，於1935年8月底走出了草地。9月12日，中共中央政治局召開擴大會議，決定將紅一、三軍改編為北上抗日先遣支隊。袁國平出席了這次會議，在會上，他堅決擁護毛澤東代表黨中央所作的報告，嚴厲譴責張國燾分裂黨和紅軍的嚴重錯誤。長征勝利到達陝北後，袁國平滿懷勝利的喜悅，寫下許多詩詞，其中在《和毛主席長征詩》寫道：
萬裏長征有何難
中原百戰也等閑。
馳騁瀟湘翻濁浪，
縱橫雲貴等彈丸。
金沙大渡征雲暖，
草地雪山殺氣寒。
最喜臘子口外月，
夜辭茫荒笑開顏。
1935年11月，袁國平任西北革命軍事委員會後方政治部主任，不久調任中國工農紅軍學校（中國抗日紅軍大學前身）第三科政委。後來，第三科改為紅軍教導師，他出任該師師長兼政委。
1937年3月，袁國平率紅軍教導師來到甘肅慶陽，開展抗日統一戰線工作。在深入群眾訪貧問苦中，他發現土豪劣紳馮翊清父子欺壓百姓，無惡不作，提出要對其進行嚴厲打擊。當時有人擔心打擊馮氏父子會破壞抗日民族統一戰線。袁國平耐心地做工作，告訴大家必須堅持又團結又鬥爭的方針，在鬥爭中求團結才會有真正的團結。統一思想後，袁國平下令拘捕馮氏父子等人，將他們的罪行公布於眾，然後立案審判，依法嚴懲。這一案件的妥善處理，贏得了民心，推動了工作，得到了黨中央的肯定。慶陽抗日工作開展得紅紅火火，國民黨政府軍也決定派團前往參觀訪問，對此，有人認為這是黃鼠狼給雞拜年，不安好心，不樂意接待他們。袁國平開導說：“對這個參觀團，我們不但要接待，而且要接待好。這是送上門的統戰工作，這樣好的買賣何樂而不為喲！”那些原來思想不通的同誌，被袁國平一席話說得茅塞頓開。
參觀團裏有一些人是袁國平當年在黃埔軍校的同學，相見之後，一位老同學感慨地說：“袁仁兄，軍校畢業後，我們分道揚鑣了，你朝左走，我們向右轉了。”
袁國平侃然一笑：“兄台們，過去的事就讓它過去吧。你們去過黃陵嗎？離這裏不到300裏。諸君若有興趣，小弟願驅車奉陪。在下都是炎黃子孫，麵對外族入侵，應當撇棄前嫌，攜起手來，一致對外！”
另一位老同學拍著袁國平的肩膀說：“以袁仁兄之大才，若能到我們那邊去，定能委以高位，奉以厚祿的。”
袁國平聽罷，笑著回答說：“謝謝兄台美意，不才此生別無所求，唯願為民眾、為民族做點有益的事。”
參觀團在慶陽的兩天裏，無不佩服袁國平高超的領導才能和卓越的抗日業績。臨行時，他們向他求詩留念。袁國平頷首從命，作《七絕》二首：
其一
三年同學十年仇，
百戰糾纏一戰休。
差幸幹戈化玉帛，
願從風雨濟同舟。
其二
逐鹿中原為國是，
十年征戰聽人評。
相逢休話鬩牆事，
莫使神州任陸沉。
四
七七事變後，袁國平迫切要求上前線殺敵，為國家為民族奉獻自己的一切。他在給侄兒振鵬的信中說：“願為我中華民族之生存和解放，奪取抗戰的最後勝利而戰鬥，縱然捐軀疆場，死而無憾。”又在致其兄醉如的信中寫道：“國事如此，願以最後一滴血貢獻於國家和民族……”這時，國共兩黨達成協議，將南方8省紅軍遊擊隊改編成國民革命軍新編第四軍，由葉挺任軍長，項英任副軍長。當時項英向中央建議由張際春任軍政治部主任。但是，毛澤東慧眼識英才，推薦袁國平擔任這一重要職務，他在1938年3月18日給項英的電報中稱讚道：“袁政治開展，經驗亦多，能擔負獨立工作。”