4月13日，周恩來拿著毛澤東等人的電報去勸說張國燾。但他卻表示：“我感覺極消極，請允許我回江西老家做老百姓。我家裏飯有得吃，我此後再也不問政治了。”周恩來回辦事處後，立即召開長江局會議，討論張國燾的問題。大家認為張國燾已決心投靠國民黨，挽回的餘地不大。
14日晚，周恩來、王明、博古、李克農再次到旅館勸說張國燾搬到辦事處去住。張國燾堅持不去。李克農隻好連勸帶拉地把張國燾推上了汽車。期間，張國燾在邱南章、吳誌堅陪同下先後拜訪過陳立夫、周佛海、陳獨秀。
16日下午，在周恩來陪同下，張國燾渡過長江到武昌拜見了蔣介石。他開口便說：“兄弟在外糊塗多年。”接著彙報了邊區政府的一些情況。回到辦事處，周恩來批評了他在蔣麵前的奴顏婢膝。當天下午，張國燾以配眼鏡、看牙病為由上街，企圖出走未遂。當晚拒不回辦事處。周恩來等人考慮到張國燾政治態度悲觀，行動反常，似已決心叛黨。乃決定第二日與張國燾談判。
17日上午，周恩來、王明、博古來到張國燾下榻的太平洋飯店。周恩來正式向他提出：第一，回到辦事處，回黨工作，這是大家所希望的；第二，暫時向黨請假，休息一段時間；第三，自動聲明脫黨，黨宣布開除其黨籍。張國燾當即表示，可以在第二、三條中考慮，並請求容他考慮兩日再於答複。周恩來等人剛走，張國燾就迫不及待地打電話約軍統特務頭目戴笠到飯店談話，表示要投靠國民黨。然後，他又和胡宗南司令部駐漢口辦事處主任談話。隨後，張國燾給周恩來等人寫好一張字條，放於桌上。內稱：“兄弟已決定采取第三條辦法，已移居別處，請不必派人找，至要。”當晚，三名國民黨特務來飯店控製住副官邱南章，接走了張國燾。
中共長江局得知此情後，立即召開緊急會議，決定向中央報告張國燾事件的全部過程。4月18日晨，王明、周恩來、博古致電中共中央書記處，報告了張國燾脫黨情況，建議中央公開開除張國燾的黨籍，並迅速向黨內軍內進行解釋。當天，中共中央作出了《關於開除張國燾黨籍的決定》，並向全黨公布：“張國燾已於4月17日在武漢自行脫黨。查張國燾曆年來在黨內所犯錯誤極多，造成許多罪惡。其最著者為1935年進行公開的反黨反中央鬥爭，並自立偽中央，以破壞黨的統一，破壞革命紀律，給中國革命以很多損失。在中央發布抗日民族統一戰線總路線後，他始終表示不滿與懷疑。西安事變時，他主張采取內戰方針。此次不經中央許可私自離開工作，跑到武漢，對黨的抗日民族統一戰線總路線表示不信任，對中國革命的光明前途表示絕望，並進行破壞全國抗日團結與全黨團結的各種活動，雖經中央采取各種方法促其覺悟，回黨工作，但他仍毫無改悔，最後竟以書麵聲明自行脫黨。張國燾這種行動當然不是偶然的，這是張國燾曆來機會主義錯誤的最後發展及其必然結果。中共中央為鞏固黨內鐵的紀律起見，特決定開除其黨籍，並予以公布。”（《張國燾問題研究資料》，四川人民出版社1982年版，第12頁。）
張國燾投奔國民黨後，蔣介石安排他到軍統工作，任特種政治問題研究所少將主任。1938年5月，已有6個月身孕的張國燾的妻子揚子烈向中央組織部提出去漢口見張國燾的要求，隨後又找毛澤東，提出要回家去養孩子。毛澤東當即給組織部寫了一張便簽：“讓子烈同誌回家吧！”隨後，黨中央派人將張國燾的妻子、兒子及妻妹用汽車護送到西安八路軍辦事處，然後由漢口八路軍辦事處交給張國燾派來的人。
1940年至1945年間，張國燾任國民黨參政會第二、三、四屆參政員。1946年後，曾任善後救濟總署江西分署署長。1949年冬寓居香港。1961年他接受美國肯薩斯大學邀請，花了4年時間撰寫了一部洋洋百萬言的回憶錄，大量印行，流傳海外。1968年，張國燾和妻子揚子烈移居加拿大多倫多。1979年12月3日張國燾在貧病交加中凍死於多倫多慈善機構辦的老人醫院。