1896 年生於浙江吳興，早年畢業於上海南洋大學，後留學美國，回國後在上海當機電工程師。
1927 年四一二反革命政變後，加入陳果夫、陳立夫組織的中央俱樂部(即CC)。
1931 年任中國GMD 中央組織部黨務調查科科長，擴充機構，訓練特務。抓捕中共早期領導之一、地下情報人員、中共秘密特務組織中共中央特科負責人顧順章。
1935 年以陳立夫為局長的軍事委員會調查統計局（“軍統”
局）成立，徐恩曾任該局第一處處長，戴笠任第二處處長。
1938 年8 月中國國民黨中央執行委員會調查統計局(簡稱中統局) 成立，任副局長，司局長之職。
1945 年參與中印緬邊境交通走私激怒蔣介石。蔣頒下“撤去徐恩曾本兼各職永不錄用”的手諭。
1949 年3 月與其妻費俠從上海倉惶逃往台灣，開始了他默默無聞的餘生。
1985 年在台灣去世
徐恩曾放在今天也算是個花樣美男，文質彬彬，相貌周正，氣質文雅。
他的外表看起來是個學者，實際上卻是一個以學者身份作掩護的特務。論功勞，他是中央人民廣播電台第一任台長，還是非常專業的電報學家。如果他能專心學問，不問仕途，會有很大的成就。但他強烈的野心和自以為是的聰明，把他推上了中統頭子的死亡王座。
徐恩曾很聰明。但他的聰明中多了點貪。對於財色的欲望讓他不能冷靜地思考是非對錯，不能分辨善惡美醜，而一味在追名逐利的道路上越陷越深。
他的聰明中多了點狠。人之初本存的善念在他身上蕩然無存。為了得到“蔣委員長”器重，為了博得更多的掌聲和更高的職位，他的屠刀毫不留情地伸向人民和共產黨員，讓大半片中國陷入白色恐怖的氣氛中。
他的聰明多了點愣。因為兩隻眼睛緊緊盯著錢和權，所以他已經忽視了自身的處境，忘了自己正走在搖搖晃晃的獨木橋上。這種不加提防的粗心使得戴笠等人有機可乘，把他趕下了中統局長的寶座。
他的聰明中多了點油。見風使舵，專找粗的大腿抱。這種朝三暮四的做法讓一度是他後台的陳立夫、陳果夫兄弟都寒了心。失掉了雙陳的保護傘，徐恩曾就像是風雨中飄搖的浮萍，命運的手一按就折斷了。
和戴笠同樣都屬猴的徐恩曾，也和戴笠有著同樣的精明狡猾和競爭意識。而徐恩曾更多一些學問，也更多一些自我的優越感。但就是這一點多餘的優越感讓聰明變了味。餿掉的聰明就成了權力鬥爭中賴以解渴的毒酒，最終讓徐恩曾引火自焚。