在高度重視情報工作和軍事策反的同時，陳修良開始在一直處於高度白色恐怖之中的國民黨國都——南京，組織策劃群眾運動。
在陳修良的領導下，這屆市委采取了高度統一與分工負責相 結合的活動形式，將黨的上下級組織、公開工作和秘密工作嚴格分開，在一些重點部門還建立了多個平行組織，以確保工作的連續。
陳修良還要求黨員幹部做到“三勤”( 勤業、勤學、勤交友 ) 和“三化”( 職業化、社會化、群眾化 )。
這種鬥爭策略不僅有利 於黨員在群眾中隱蔽，也有利於在黨組織周圍組織起多層次的群眾社團，發現、培養積極分子，還有利於黨組織及時了解群眾需求，適時推動群眾運動。
1947 年初，因內戰進一步擴大，國統區內通貨膨脹、物價飛 漲，經濟危機加劇，國民黨征兵征糧、加捐加稅，造成民怨沸騰、 民變蜂起，爭生存、反內戰的呼聲日高一日，中共中央要求各地黨組織逐步將愛國民主運動推向高潮。
根據中共上海分局的指示， 陳修良領導南京市委毅然承擔率先發動鬥爭的重任，在進步力量和民盟等民主黨派支持下，於 5 月上旬陸續在國立中央大學、私 立金陵大學等，以爭取公費待遇為由發動罷課、請願，直至串聯滬、蘇、杭地區 16 所專科以上學校代表參加。
5 月 20 日國民參政會四屆三次大會開幕當日，在南京爆發了5000多名學生參加的挽救教育危機聯合大遊行，反饑餓、反內戰的口號響徹石頭城。
陳修良與市委分管學生工作的委員親自到街頭觀看，密切關注鬥爭情況。
當學生遊行遭到國民黨血腥鎮壓，釀成震驚中外的血案後，為貫徹上海分局迅速改變鬥爭策略，避免無謂犧牲的指示，陳修良又緊急派人火速到中央大學等學校引導學生及時轉換鬥爭方式，實行靈活的“休止罷課”，將原“六二”上街遊行示威改為校內集會，使國民黨準備再次對學生施行鎮壓的陰謀沒有得逞。
這場由南京發起的學生運動的風暴迅速席卷全國，引發 了全社會各階層人民的鬥爭，形成了被毛澤東高度評價的繼軍事戰線之後，對國民黨反動派進行鬥爭的“第二條戰線”。
形勢的發展越來越鼓舞人心，眼看南京解放在即。
1949年2 月起，常在華德電料行與人打麻將的“張太太”，開始著重思考這樣的問題：如何組織民眾，裏應外合，配合解放軍直搗國民黨 的巢穴？
為此，陳修良多次召開市委的緊急會議，聽取眾人的意 見，製定切實措施。討論中，大家的一些觀點越來越明確起來， 警察，南京國民黨的警察係統也是一支武裝部隊！
為此，中共南京市委增設了“警察運動委員會”，調集精幹力量充實其中。南京國民黨的警察有一大部分來自重慶、貴陽、 河南及南京的初高中畢業生，生活待遇低，普遍對現實不滿，多數人是可以分化瓦解的。
陳修良從這一實際情況出發，要求“警運委”抓住一切機會，派人打入到各個警察分局，展開組織警員 迎接南京解放的工作。
國民黨南京警察廳下轄 13 個分局。在中共南京市委“警運委” 的切實努力下，各個警察分局都有了地下黨的活動人員。
黨員袁有秋等人，首先暗中爭取了市東區警察局副局長周春萱，通過他 掌握了一批願意棄暗投明的警察。
地下黨員楊輝等人，把漢中門、大勝關、水西門等 9 個地段的警察所控製住了，讓他們維護國民黨中央廣播電台、自來水廠、西門外大橋等機關和設施的安全。
在下關區，地下黨員林大宗等人，也把警察分局的實權人物爭取過來了，掌握住水上警察局的 5 艘巡艇，並與下關碼頭、發電廠 的地下黨小組互相配合，共同製定了保護發電廠、火車站、輪渡 碼頭、棧橋等設施的計劃。
與此同時，陳修良布置市委鋪開了組織群眾維護治安、保護 工廠、迎接解放的工作。在各個地下黨組織卓有成效的組織下，許多工廠、學校、民眾團體，都成立了應變委員會或維持委員會，建立起了糾察隊、巡邏隊，日夜護衛公共設施和廠房設備。
連國 民黨的一些大機關也不例外，秘密建立了“應變委員會”。
陳修良在聽彙報時了解到，總統府的一個留守人員掌管著府內的所有鑰匙，她當即布置這個地下黨小組，派人去做這個留守人員的工作，保護好總統府內的檔案文書庫房。
隨著解放軍渡江日期的越來越近，陳修良在市委會議上多次 具體布置船隻的事宜，明確分工，責任到人。
自從國民黨當局 3 月下旬宣布對長江“封江”以來，南京長江江麵上的大小船隻，全被嚴格控製，有的被迫拆除動力，有的被趕入內河，解放軍在江北很難找到船隻。