盧梭的政治名著《社會契約論》用社會契約學說解決國家的起源和本質問題。作者強調人是生而自由平等的，天賦人權不容剝奪。主張國家應以人間的社會契約為支柱，實行民主共和國形式的直接的人民政權，行政權屬於全體人民大會。法律也是由人們訂立契約而成立的，人民是擁有全部立法權的最高君主。隻有由人民的契約約束而組成的政府，才可能實行人民的意誌。君主專製政體下的人民沒有自由，“人權”遭到蹂躪。為了獲得自由，人民有權進行革命，以便恢複天賦人權。這一學說對18世紀和19世紀初政治生活的發展起過巨大影響，成了資產階級推翻封建專製的強大思想武器。它的曆史進步意義是不容忽視的。
1762年《愛彌兒》問世，這是一部討論教育問題的哲理小說，在世界近代教育史上占有一個重要的位置。全書5篇，前4篇敘述貴族的孤兒——愛彌兒從誕生到成年的成長經過和“我”對他所進行的教育。第五篇，敘述對愛彌兒的未婚妻蘇菲亞的教育。最後，愛彌兒到歐洲旅行，接受政治教育，然後與蘇菲亞結婚。
開卷第一句：“出自造物主之手的東西，都是好的，而一到了人的手裏就全變壞了，”表現了盧梭的重要觀點。他認為：腐朽的社會文明把人弄得墮落了，他把封建社會和封建文化教育看作是損害人的自然本性的根源。在教育上他提出“返回自然”的口號，用自然社會對抗封建社會。
從這一觀點出發，他認為遠離文明社會，接近自然狀態的勞動人民及其兒女都不需要受教育，他們已經在生活本身中受到了教育；而富人不但不勞動，反而攫取別人的勞動成果，他們的階級偏見已經遠遠背離了自然狀態，所以應當重新教育封建主、貴族和懶漢，應當正確地教育他們的兒童，隻有這樣才能根治社會的弊病。因此，盧梭有意識地把出身顯貴的愛彌兒當作教育對象和作品中的主人公，提出了一個教育改造貴族的設想。
他主張對愛彌兒進行“順乎自然”的自由教育，給他安排了一個脫離當時社會影響的、適合他身心健康發展的自然環境，讓他從童年起在大自然中光頭赤腳，自由地奔跳，接觸農民，接觸實踐，使他通過自身的經驗，獲得對生活的認識。盧梭不反對宗教信仰，但他要愛彌兒信仰的不是天主教，而是自然神教。這樣愛彌兒“就會得到自然的幫助。”
經過這樣的教育，愛彌兒被培養成為一個具有健康體魄、熱愛勞動，掌握了各種勞動手段，保持“自然習慣”，並能進行獨立思考的自由人。這種人不受權貴的奴役，自由自在地享受大自然賦予的權利。這樣一個自食其力的平民勞動者，就是盧梭理想中的新人。
盧梭的教育思想，對於當時的封建教育和宗教偏見是強有力的批判，對於新興資產階級反對封建專製的鬥爭，具有鼓舞作用。他按著兒童年齡特點分段進行教育的提法，在教育史上也是重大的進步。但他的教育、改造貴族的計劃隻是一個天真的幻想。至於他對婦女的教育，仍未擺脫封建偏見。
《愛彌兒》不注重人物性格的刻畫，也沒有結構嚴密的情節，作者隻注意教育問題的論辯，它是半論文體的哲理小說。
《愛彌兒》的問世，引起封建王朝和僧侶們的驚恐不安。大理院下令在巴黎的一個廣場上焚燒此書，還威脅要燒死作者。教會也決定把作者革除教門，盧梭被迫逃亡國外。但是，仍遭到反動勢力的迫害，他到日內瓦，當局下令燒他的書；他到普魯士的屬地莫捷，教會宣布他是上帝的敵人；他逃到聖皮埃爾，當局又命令他立刻離開。
1764年12月，出現一本題為《公民們的感情》的小冊子，對盧梭進行了激烈的誹謗；更令他痛心的是這一攻擊來自啟蒙者陣營。盧梭腹背受敵，處境極為孤立。在流亡的8年裏，他眼看自己有被誣為千古罪人的危險，迫切地感到有為自己辯護的必要。他懷著悲憤的心情，嚐試著做一件絕無先例，而後世將永遠效仿的事，即坦率地解剖自己，不管美與醜、善與惡，全部如實地寫出來。這就是他的自傳性作品《懺悔錄》的寫作動機。
盧梭從1765年開始寫作此書，大部分在顛沛流離的逃亡生活中寫成，最末一章是1770年12月下旬在他回巴黎之後完成。此時盧梭已58歲。