穆斯堡爾認為，馬姆福斯最先用到的方法看來特別適合這項測量。在這個方法中，用升高溫度的辦法使發射譜線和吸收譜線增寬，從而增加兩譜線互相重疊的程度。如果因為反衝能量損失所導致的發射譜線和吸收譜線的相對位移，隻不過是與線寬同數量級，溫度升高就可以獲得可測量的核吸收效應。對於191Ir的129keV躍遷，由於光子能量較小，譜線位移不大，即使在室溫下兩譜之間也有相當顯著的重疊。這樣，不但溫度增加，即使溫度減小，也有可能在核吸收中得到可觀測的變化。他在這兩種可能性中選擇了降低溫度的方案。這主要是考慮在低溫下比在高溫下更容易得到化學束縛效應。在實驗過程中這一假設以意想不到的方式得到證明。把放射源和吸收體同時用液空冷卻得到了令人費解的結果。他起初以為是吸收體冷卻造成的某種效應。為了消除這些不需要的副效應，他把吸收體留在室溫下，僅僅令放射源冷卻。經過十分冗長的實驗（實驗要求儀器極端穩定），得到的結果和預期的一致：比室溫時吸收得略微少些，這些測量結果的計算最後得出了待測的壽命值。
第二輪實驗中，穆斯堡爾試圖解釋早先實驗中同時冷卻放射源和吸收體時出現的那些副效應。這一嚐試的結果令人震驚：當吸收體冷卻時，吸收不是按預期減小，而是猛烈增大。這一結果跟理論預計完全相反。
穆斯堡爾先後用銥（Ir）和鉑（Pt）作為吸收體，分別測其透射射源的溫度從88K升溫到370K。實驗結果表明，隨著溫度的升高，透射強度劇增，也就是說，共振吸收劇減。
麵對這意想不到的結果，穆斯堡爾冷靜地作出了理論分析。他注意到蘭姆關於晶體中原子對中子的俘獲過程的論文。這篇論文發表在1939年的《物理評論》，討論慢中子受晶體的彈性散射。蘭姆假設在核能級躍遷時晶體的晶體狀態不發生任何變化。這一前提給穆斯堡爾很大啟發，使他認識到降溫後截麵增大（即透射強度比減小）的原因可能就是由於原子核與晶體間的束縛增強的緣故。蘭姆研究的對象雖然不同，但處理方法完全可以借鑒。穆斯堡爾借助於這一現成的結論模式，把它移植到γ輻射的共振吸收問題上，很快就作出了理論計算。
按照這一思想很容易推想到，如果原子核完全被晶體束縛住，就可以得到更大的共振吸收截麵，穆斯堡爾領悟到，這正是無反衝γ共振。他這樣解釋無反衝γ共振：束縛在晶體內的原子核在發射或吸收一個量子時，一般會使吸收反衝動量的晶格振動態發生變化。由於內能的量子化，晶體隻能以分立的數量吸收反衝能量。隨著溫度的降低，內部能態被激發的幾率越來越小。所以對於一部分量子躍遷的軟γ射線來說，晶體將作為一個整體來吸收反衝動量。由於晶體具有很大質量，在這種情況下發射或吸收的能量實際上不受損失，因而能夠理想地滿足共振條件。
利用γ射線共振效應，有可能出現一個不移位的強發射譜線，也有可能出現一個不移位的強吸收譜線。
隨著溫度的降低，上述第一部分的貢獻將減小，而第二部分將增大，因為這時原子核與晶體間的束縛將更強，換句話說，就是隨著溫度的降低，無反衝發射或共振吸收也應增強，這就完全解釋了穆斯堡爾早先觀察到的反常現象。
理論解釋固然重要，更重要的是用實驗直接證明無反衝核共振譜線的存在。穆斯堡爾想到了默恩用高速轉子產生多普勒頻移的實驗，默恩的實驗是用多普勒效應補償反衝能量損失，這裏則要靠相對運動來破壞共振條件，從而測出共振譜線的寬度。默恩用高速離心機驅動，速度高達800m/s，這裏隻需要幾厘米/秒就足夠了。
穆斯堡爾意識到這是一個很重要的實驗，就立即回到實驗室準備實驗。配置錐形傳動機構需要等候許多時日，他實在等不及了，於是利用德國機械玩具工業發達的優越條件，花了一天時間在海德堡街上的玩具商店選購零件，立即建成了一台轉動型的速度譜儀，這樣就使日程加快了許多，不出半月，他就得到了與預期完全相符的結果。
穆斯堡爾1929年1月31日出生於德國的慕尼黑。他在中學時就對物理學發生了興趣，把餘暇時間都用來閱讀有關物理學的書籍。1948年他進入慕尼黑技術學院物理係，三年後以優異成績提前畢業，在1955年又獲得碩士學位。在此期間，他除了進行碩士論文的準備工作之外，還擔任該校數學研究所的兼職教師。碩士畢業以後，他來到海德堡的馬克斯·普朗克物理研究所擔任研究助理，並開始從事博士論文的準備工作。1961年獲得諾貝爾物理學獎時穆斯堡爾剛32歲。