在劍橋，達爾文對藝術的興趣又重新開始表現出來了。他經常去菲茨威廉美術館，那裏的極其珍貴的藝術品，特別是那裏收藏的蝕刻畫使他十分傾倒。後來他竟成了這種藝術的專家。婚後，他在家中牆上掛了許多精美的蝕刻畫作為裝飾。他還以很大的興趣去欣賞雷諾茲爵士（1723—1792年，英國著名畫家）的作品。倫敦美術館收存的許多畫給予了他很大快樂，尤其是這裏收藏的意大利著名畫家索巴斯坦·德爾·皮奧姆波的畫引起了他的一種崇敬的感覺。這種興趣，持續了若幹年之久。
他原來對於音樂的愛好這時也完全得到了滿足，他參加各學院定期舉辦的室內音樂會，英皇家學院教堂的琴聲和唱詩班的演唱都給他帶來了極大的樂趣。
“每當我聽到那裏的音樂時，都會感到無限愉快，以致脊背有時會顫抖起來，”他有一次說道，“單就為了能坐在富麗堂皇的學院教堂裏聽美妙的歌唱，我也會非常高興地在劍橋過一輩子。”
由於明顯地不辨音調，他便經常受到同他一起欣賞音樂的朋友們的無情取笑。當他不能分辨出他如此喜歡的樂曲時，他們就拿他開心。他把舒伯特（1797—1828年，奧地利作曲家）和舒曼（1810—1856年，德國作曲家）的作品混為一談，也分不清漢德爾與珀塞爾（1659—1695年，英國作曲家）的作品，有相當長一段時間，在他的印象中，所有的風琴樂曲都是巴赫的作品。更令人遺憾的是，他連低聲哼哼或用口哨吹出幾節樂曲都不能。就連他自己都說：“音樂為什麼能引起我的興趣，真是不可思議的事情。”
一位後來成為著名鋼琴家的劍橋時代的親密夥伴，常常以與原作不同的速度彈奏一些古典樂曲的片斷，然後問他能分辨出多少個曲子，以此來逗弄他。達爾文若能在20支曲子中說對3支就算不錯了。即便如此，他一生始終保持著對音樂的酷愛。在晚年，最使他高興的事，就是在唐鎮的客廳裏聽妻子彈鋼琴。
達爾文假日在家時多次與父親長談，試圖說服老人允許他另選職業，但都沒有成功。而且父親的態度卻愈加堅決，認為他應當繼續學習成為牧師。他在愛丁堡學醫不成，父親已經白白花掉好大一筆錢，現在他不想重蹈覆轍。
這樣一來，達爾文為不讓父親過分失望，他抽出一部分時間，全神貫注地攻讀必修課程，目的是能通過學位考試。但是，也就是在劍橋大學的三年期間，也許更正確些，應該說是在最後的一年中，達爾文把自己訓練成了一個自然科學家。
在基督學院中，有他的中學同學、什魯斯伯裏中學校長的兒子托馬斯·巴特勒、姑表兄威廉·達爾文·福克斯，後來結識的聖約翰學院學生查理士·惠特利及其表兄約翰·馬利斯·赫伯特。五人常常結伴到野外散步郊遊，對昆蟲發生了興趣，開始捕捉甲蟲等，分類製成標本收藏。
1828年暑假，達爾文、托馬斯·巴特勒和約翰·赫伯特等去北威爾士卡那郡的巴爾默思城海濱，他們除了釣魚、散步、爬山和劃船外，大家還拿起捕蟲網，提著酒精瓶，隨時隨地去捕捉昆蟲，貯放在瓶中，為達爾文的研究愛好效力。達爾文認為，捕捉昆蟲是“為了科學”。但是，此時他的行為僅僅是一種熱情，因為他並不能解剖它們，也很少對它們進行認真的研究。
由於達爾文過分地熱愛昆蟲學，他又結識了幾位誌同道合的青年，其中有三一學院的學生艾伯特·韋，後來成為著名的考古學家；還有哈雷·湯姆森，後來成為一位重要的農學家、國會議員、一家大鐵路公司的主席。他們經常集體到校外的澤地上、河岸邊、枯草下、樹皮上、青苔中和垃圾堆裏等各處搜集稀奇的昆蟲品種，製成標本收藏。達爾文回憶起這段生活非常興奮，“一種搜集甲蟲的興趣似乎暗示了未來生活的成功”！
在劍橋大學時期，達爾文在昆蟲采集工作上下了許多功夫，可以說沒有一項工作比搜集昆蟲更使他熱心，更感興趣的。他搜集到了許多特殊的昆蟲，後來，倫敦的昆蟲學專家詹姆士·法朗士·斯蒂芬編著的《不列顛昆蟲圖集》中，有一種蛾和12種甲蟲的圖樣和資料，就是達爾文在這時采集的。
有一次，達爾文在一棵老樹的樹皮下麵看到兩隻罕見的甲蟲，便用兩隻手一手抓了一隻。就在這時候又瞧見了第三隻新種類的甲蟲，達爾文舍不得讓它逃走，便把抓在右手的那隻投在嘴裏，再用右手去抓第三隻。哎呀！它排出了一些極辛辣的汁液，燒痛了達爾文的舌頭，他隻好把它吐掉。結果這一隻甲蟲跑掉了，而那第三隻也沒有捉到。
達爾文一直就是這樣熱心地搜集昆蟲，而且創造了兩種采集方法。一種方法是在冬季刮下老樹木上的苔蘚，把它放進一個口袋裏；另一種方法是搜集船底下的廢物，裏麵有從各處帶來的水草。他從這些材料裏獲得了一些不常見的標本。達爾文曾經說過：“詩人看見自己的處女作被刊出時是異常快樂的，當我看見斯蒂芬的《不列顛昆蟲圖集》裏印有‘查理·達爾文先生采集’幾個字的時候，心頭的快樂真是不亞於詩人呢！”
達爾文在基督學院學習時，和他結下永久友誼的不僅是一些與他年紀相仿的大學生。他最要好的朋友，當然也是最重要的朋友，決定了他以後事業的朋友，就是植物學教授約翰·斯蒂文·亨斯羅牧師。亨斯羅生於1796年，起初在劍橋大學任礦物學教授，後改任植物學教授。他在1818年被選為皇家學會會員。1819年，他同地質學教授亞當·塞治威克牧師創辦劍橋大學哲學會，後來改稱自然科學者協會。每星期五集會一次，俗稱聚餐會，大都在亨斯羅家中。在沒有進入劍橋大學前，達爾文就從哥哥那裏了解到這位有名的植物學教授，聽說他學識廣博，通曉各門科學。到劍橋大學之後，達爾文便去聽了他的植物學課，並且立刻就對他的演講和圖解感到了興趣。亨斯羅教授每周都在家裏接待同學和科學界的朋友，搞聚餐會。達爾文經表兄福克斯的介紹，受到邀請，並參加了哲學會。當時達爾文是最年輕的會員，是被破例接納的。以後，達爾文經常去他那裏聚餐，很快就同他熟識了。在這裏，達爾文又結識了很多年長而且誌同道合的教職員，其中有著名動物學家倫納德·詹寧士，天文學家兼哲學家威廉·休厄爾（1794—1866年）。休厄爾是皇家學會會員，後任三一學院院長，還是科學史作家，著有《歸納科學史》。他在生物學中鼓吹“自然神學”，反對進化學說，因此以後成為達爾文的勁敵。此外還有劍橋伊曼紐爾學院教育家兼導師理查德·道斯和基督學院的導師馬爾麥特克·拉姆齊等。
經過一段接觸，亨斯羅很快了解到，達爾文除了對他也相當熟悉的礦物學很有研究外，生物學方麵的知識也相當淵博。於是兩個人的友誼得到了很大的發展，人們可以經常看到他們形影不離，或在城裏漫步街頭，或去周圍的鄉村考察植物和地質。達爾文因此得了他一生中的第二個綽號。在什魯斯伯裏學校，人們叫他“瓦斯”，而現在和他年齡相仿的人都叫他“與亨斯羅在一起走的人”。
亨斯羅教授不但知識淵博，而且思想冷靜、性情沉穩、態度謙恭可愛，沒有一點浮誇的習氣。他還具有天才的傑出的判斷力，善於從長期不斷的細小觀察中找出結論。他虔誠信教，待人仁慈厚道。有一次，達爾文在潮濕的板麵上觀察一些花粉粒，發現管子裸露出來了，於是馬上跑去告訴他這個奇怪的發現。他麵對這種眾所周知的現象，不但沒有取笑達爾文，而且還耐心地解釋花粉粒發育的過程，並肯定這是一件有趣的現象。這使達爾文一點也感不到難堪，反而為自己發現了一件如此非常的事實而欣然自喜。
達爾文除了跟隨亨斯羅到野外去考察旅行，了解了所去地區動植物分布情況和稀有品種外，還經常同詹寧士等到校外澤地和森林一帶捕捉昆蟲。達爾文後來曾說：“我推論在我身上一定有某些方麵比普通青年稍為優越，不然的話，那些人，比我年長得那麼多，比我的學術地位高得那麼多，是決不肯同我交往的。”可以說，他的“優越之處”，就是他的這種孜孜不倦、一絲不苟的研究精神，也正是這種精神，使他成為了一位偉大的自然科學家。
亨斯羅精通植物學、昆蟲學、化學、礦物學和地質學，他長期不斷地觀察和研究自然。達爾文在同他的來往中學會了對自然的觀察和研究，也就是由於他的鼓勵和指導，達爾文才真正成為了一位自然科學家。可以說，達爾文在劍橋時期，與亨斯羅教授建立的友誼，是對他一生的科學工作最有影響的一件事。
比達爾文年長15歲的劍橋大學教授休厄爾是一位極有天才的學者，對於達爾文來說，他是前輩。他不僅通曉天文學，對哲學也頗有造詣。就是在達爾文與亨斯羅經常交往的日子裏，他也常去亨斯羅那裏作客。很快他就發現了達爾文的驚人才能。雖然他在生物學方麵主張自然神學，後來成為達爾文推行進化論學說的勁敵，但當時卻是積極支持達爾文放棄牧師這個職業從事科學研究的，實際上他對達爾文未來的事業起了定向的作用。
“當牧師顯然不適合你的專長，你應該從事自然科學研究。”他告訴年輕的達爾文，“你有沒有考慮過，畢業後留在劍橋，攻讀你感興趣的科目？你可能很快就會取得會員資格。”
“我確實十分愛好科學研究，但是父親卻不希望我這麼做。”達爾文訴說自己的想法，“他一心想把我培養成牧師，希望我能夠在教會裏找到出路。”
“這會耽誤你的前程的，你應該耐心和氣地勸說你父親，我想他能同意你的請求。”休厄爾滿有信心地出著主意。
達爾文仔細考慮了幾個月，在1829年的聖誕節假期，他向父親提起了休厄爾的建議。休厄爾對兒子的事如此熱心，深深打動了達爾文的父親，但他仍然不想改變原來的計劃。