張大千在“以天地為師”中，受益頗深，從此他更加注重在自然中收集素材，激發創作靈感，在石濤的“黃山是我師，我的黃山友”啟迪下，他明白學石濤最好最根本的方法就是親遊黃山。1927年5月，張大千第一次遊曆黃山。
黃山位於安徽省南部，山勢壯美，千岩競秀，萬鬆長青，煙雲變幻，飛瀑送爽，素有“無山不石，無石不鬆，無鬆不奇，無奇不有”，是曆代畫家都喜愛表現的主題。
張大千以他特有的膽量和意識，耗時兩個多月，觀雲門、登清涼台、看人字瀑、望蓮蕊峰，畫了大量的寫生，親臨其境使他明白了石濤畫黃山奇峰的意境，也漸漸明白了石濤是如何將大自然中的奇峰提煉成作品中的奇峰的。
清涼台上觀看黃山日出壯美的景象使大千激動不已。
東方的天空漸漸地亮了起來，慢慢襯托出峰巒如斧劈刀削的剛勁輪廊。越來越明亮的天幕，烘托出遠山近巒的層次。橘紅色的朝陽躲在雲霧裏，慢慢地閃現出一道光環，閃閃爍爍，終於跳了出來。“日出，黃山的日出！”朝暉映紅了張大千的臉頰，雲騰七彩，朝霞流丹。張大千伸開雙臂，要擁抱這朝陽。
後來，他對學生說：“不到黃山，不親眼看到黃山雲海，誰會相信天地間有這樣的雲海，誰又畫得出這樣的雲海呢？”他在《黃山雲海》這幅畫上題詩道：
蓬池幾四幹，
桑田幾番收。
誰信天地間，
竟有山頭海。
1927至1928年張大千確定了自己在上海畫壇的地位。他這個時期的作品清新俊逸，散發出一種勃勃的生機，使人矚目。
1933年，張大千經不起中央大學藝術係主任徐悲鴻先生等人的輪番勸說，受聘為南方中央大學藝術係教授，前後一年多的時間，每周六小時課，風塵仆仆來往於南京、蘇州之間。最終，因張大千喜歡雲遊采風，自由自在，經不起長久刻板的約束，最後不告而別。
辭職前大千心想，正正經經地辭職不會被批準，他考慮許久終於想出一個巧妙的辦法，寄了一份聲明給南京的《中央日報》，所謂的理由是：
“大千才疏學淺，教授一職，實難勝任。為免誤人子弟，遺患青年，故辭去中大教授一職。另外，上有高堂老母，不宜久離膝下，回川奉親去也。”
其後他確實因母親臥病，乘船回鄉侍奉了一段時間。然後又赴日本、朝鮮遊曆，最後在北京落腳。在北京，張大千陶醉在曆代故都富麗繁華之中，一時間真有些“樂不思蜀”。
頤和園是中國名園，占地四千多畝，園內由萬壽山和昆明湖兩部分組成，亭台樓榭，流水環繞，水木清秀，長橋臥波，曲徑通幽，令人心曠神怡。
頤和園建自金代，當時為“金山行宮”；元代更名為“好山泊”；明代在山上建有“圓靜寺”，湖濱建有行館，改名為“好山園”；清代乾隆皇帝為母後祝壽命名為“萬壽山”、“昆明湖”，稱作“清漪圓”。後由於八國聯軍的破壞而漸漸荒廢；到了光緒時，為了奉養慈禧太後，在經濟十分困難的情況下，挪用海軍造船經費重修，命為“頤和圓”。
園內明湖波平似鏡，樓台掩映如畫。這樣的好地方，張大千非常的喜歡，因此他在北京期間，大部分時間都住在頤和園裏的“聽鸝館”中。這一帶是頤和園的精華。這種地方原是皇家的禦苑。雖然到了民國，但仍是下台皇帝居住地，一般平民難以涉足頤和園。大千通過著名清朝皇族畫家溥心佘介紹，花了一大筆租金，住進了聽鸝館。
大千接觸到許多聞名全國的人物，山水畫家溥心佘，工筆畫家於非暗，金石名家方介堪，收藏家張伯駒，戲劇泰鬥梅蘭芳、荀慧生、馬連良。
最為有意義的是“南張北齊”聚首。大千剛到北平，就主動拜訪了齊白石。齊白石長大千近四十歲，但一交談，對藝術有很多相同的見解，兩人談得非常的投機。白石老人認為繪畫“妙在似與不似之間，極似為媚俗，不似為欺世”。張大千認為：“大抵畫一件東西，不應當求極像，也不應該故意求不像。求它像，當然不如攝影；如求它不像，那又何必畫它呢？所以一定要在像與不像之間，得到超物的天趣，方算是藝術。”
這個時期張大千以荷花為題，創作了大量的作品。《墨荷》、《沒骨荷花》、《朱荷》、《金荷》各呈異彩，不論是丈二巨幅、六尺大幅，還是扇麵小品，都獨巨匠心，實有個性，充滿濃鬱的生活氣息。
他畫的荷花，當時被人們稱為一絕，是人人喜愛的珍品。在北平期間他的畫荷技法，有了一個飛躍。由於在頤和園中與荷朝夕相處，他以自己敏銳的觀察力和高度的概括力，長期捕捉荷花的特征和瞬間動態，通過自己的審美情趣加以提煉概括，大膽誇張，寓意深刻，生氣勃勃。
張大千作畫之餘，更忘不了他的第二職業聽戲。當時的北平是中國的戲曲中心，名伶雲集，好戲連台。梅蘭芳的《貴妃醉酒》、《霸王別姬》，程硯秋的《荒山淚》、《梨花記》，馬連良的《九更天》、《四進士》，俞振飛的《人麵桃花》、《禦碑亭》等劇目，他都每場必到，成了北平城裏有名的戲迷。
1936年5月，大千的母親曾友貞在四川原籍病逝，大千守喪盡孝後，又到上海住了一段時間，這時爆發了震驚中外的“七七事變”，日本侵略軍在蘆溝橋向中國軍隊猖狂進攻，艱苦卓絕的八年抗戰開始了，曆史又翻開了血腥而悲壯的一頁。
大千考慮到留在北平的家人，急忙趕回北平，然而隨著局勢的不斷惡化，7月29日，日軍占領北平，張大千被困在頤和園內，無法脫身。
8月3日，日軍來到了頤和園，把園內所有的人都趕到了排雲殿前，聽候詢問盤查，人們像待罪羔羊，經過大半天的檢查，才度過了一次劫難。
8月5日，張大千才被學生接回城，一位朋友為了給張大千壓驚，請他到春華樓吃飯，酒席間張大千氣憤地將在回城路上看到日軍搶劫、強奸、殺人的暴行告訴了大家。
病從口入，禍從口出。張大千揭露日軍的言行傳到了日本憲兵那裏。這一天他被請到日本憲兵司令部，日軍表麵上雖然對張大千很客氣，但骨子裏充滿了殺氣，聲言：“請張先生來是調查軍紀的事，你說在頤和園附近有搶、殺、奸的情況，請列舉出來，如果調查屬實，我們整頓軍紀；如果查無此事，你要負責任。”
張大千隨即被扣押在憲兵隊裏，等待調查。一個多月以後張大千才被釋放，但是在新聞報紙上已登出“張大千因侮辱皇軍，已被槍斃”的新聞，消息傳到上海，親朋好友無不悲痛萬分，有人偽造假畫在上海舉辦張大千遺作展。
張大千雖然被釋放，但日本人不準他離開北平，他閉門作畫，謝絕一切交往，此刻的張大千就像是網中的魚、俎上的肉，隨時有被宰割的危險。
日本人知道張大千收藏了很多石濤、八大山人等人的古代字畫，想讓他捐出來，大千推托說：“我的收藏畫都留在了上海。”後來日本人又請張大千擔任北平藝專的校長，被他拒絕。
由於上海等地盛傳張大千已死，張大千就向日本人提出到上海，澄清謠言，同時取留在上海的畫。日本人不願背這個殘殺藝術大師的黑鍋，明知是金蟬脫殼之計，但考慮到上海也已被他們占領，就同意了他的要求，發給他一個月期限的通行證。就這樣，張大千從天津乘船回到了上海，隨後銷聲匿跡。張大千暗中計劃返回四川，但由於交通封鎖，隻好轉道香港回四川老家。
回鄉後正值抗戰開始的第二年，全國人民熱血沸騰，有錢的出錢，有力的出力，盡心竭力為抵抗日軍的侵略貢獻一己之力。大千二哥張善子以畫虎之筆，大力為抗日做宣傳，鼓舞民心士氣不遺餘力。張大千歸來後，與兄長合作舉辦義展。他又準備了一巨幅作品，以國民政府賑濟委員會的名義，由善子攜往歐洲舉辦“張善子、張大千兄弟畫展”，為抗日戰爭募集捐款。
1940年，抗日戰爭正打得如火如荼，張大千出售了部分珍藏的字畫，籌集去敦煌考察的經費。早在上海從師曾熙、李瑞清時，大千曾經多次聽他們談敦煌石窟的佛經及繪畫，後來到北平又聽說敦煌石窟中有色彩絢麗的壁畫，從而使對藝術有執著追求的張大千決心赴敦煌進行實地考察。
初步的計劃是由成都到廣元，遊覽該地著名的千佛岩，欣賞精美絕倫的石刻，然後赴蘭州，轉道敦煌。可是正當大千被廣元千佛岩所深深打動時，一個突如其來的消息使他改變了計劃：二哥張善子病逝於重慶歌樂山寬仁醫院。張大千幾乎痛不欲生，星夜兼程趕回重慶，為家兄料理後事，傷心之餘，萬念俱灰。
大千在青城山過了好長的時間，心中的悲痛才漸漸平靜，於是敦煌之行延至1941年3月，心中的悲思和淒慘，伴隨著大千的西行。
敦煌位於甘肅省的西陲，也是沙漠中一塊綠洲，是中國古代通往西域及中亞細亞的交通要道。西麵是與新疆接壤的玉門關，西南是陽關，東南有座山，三峰峻峭，因此稱三危山。
早在漢代，敦煌就成為陸地交通的樞紐，南北對峙時期，前秦符堅為開發西域並把它作為征服西域的前沿陣地，“徒江漢之人萬餘戶於敦煌”。在此時莫高窟開始興建，到了宋代為西夏所占；明代曾強迫民眾遷移酒泉，封閉嘉峪關；到了清代才複設沙洲衛。
東晉時期有一個法名樂樽的遊曆和尚，路過敦煌鳴沙山下，正值夕陽西下，餘暉返照，三危山上萬道金光閃爍，山上的奇岩怪石，仿佛是千尊佛像，樂樽驚異之餘，伏地膜拜，並發下宏願，要在石壁上鑿洞供佛。於是他奔走募捐，終於在鳴沙山上修建成第一個洞窟群。後來曆經各代修建，形成了現在大小一千多個石窟。該地原名“漠高窟”，意思是指沙漠中高山上的洞窟，後來稱“莫高窟”。由於有一千多個石窟，所以也叫“千佛洞”。
敦煌的石窟沿峭壁自南向北排，有的地方上下四層，綿延二公裏，石窟大的像禮堂，小的僅容一人。這些石窟上溯至前秦、北魏、隋、唐、五代、宋、元各朝代，有一千多年曆史，蘊藏著我國曆代最珍貴的文化遺產。
窟內牆壁上精美的工筆壁畫和彩塑佛像，異彩紛呈，令人為之目眩。據統計，現存480多個石窟壁畫排列起來長達二十五公裏。
由於連綿的戰亂，昔日繁華的敦煌逐步衰落，最後自生自滅。到了1900年，一個叫王圓祿的道士偶然發現藏經洞，內藏經卷甚多，包括漢文、藏文、印度文、和闐文、回紇文及龜茲文。有手抄的，也有木版刻印的。但王圓祿隻知是古物，不知其價值，隨意送人。
到了1906年，英國探險家斯坦因，花了幾百兩銀子，買走了四十駱駝的經書、書畫，這些文物後來成了印度西域博物館和英國大英博物館的收藏珍品。
法國的漢學家白裏歐聽到消息，亦在第二年春來到敦煌，他是一名中國通，掠奪的文物雖然沒有斯坦因多，但質量上卻遠遠地超過他。
1908年，日本人數次到敦煌，軟硬兼施，強取豪奪，掠走大量的經卷和文物。到了1909年，清政府才將所剩經書、文物運往北京。
敦煌石窟有許多價值連城的曆史文物，包括書籍、畫卷、經卷、地誌、小說、醫書等，多數被法國、俄國、日本人以低價購走，少數散藏人間，隻有石窟的壁畫及彩塑因無法運走而遺留在洞窟中。雖然有些損壞，但大致保持著完整的狀態。
敦煌石窟的壁畫及彩塑，可以清楚地看到中國幾千年來藝術演變的過程，上接漢、唐墓室的壁畫，下接明、清近代壁畫，補充了曆史文獻中沒有記載的內容，價值是無法估量的。
張大千攜夫人及次子心智在有識之士的支持和幫助下，於1941年3月8日到達莫高窟，在高大的白楊與垂柳掩映之中，層層疊疊的洞窟散發出神秘的色彩。張大千迫不及待地提著馬燈入洞探視，看罷大千驚歎不止，金碧輝煌的壁畫與琳琅滿目的彩塑，比他想象中的要精美不知多少倍。
張大千的工作是修路開道，為三百多個洞窟編號。在此之前，法國人伯希和曾為敦煌石窟編號，但缺乏順序，雜亂無章。
張大千根據水流的方向，自上而下，從南至北，再由北向南，很有規則地為三百零九個洞窟編號。這一次工作進行了四個月之久。如果人們去遊覽的話，按他的編號，一天可以參觀完多個洞窟，而不至於走冤枉路。
同時張大千建議政府在石窟南北兩麵築牆，禁止牲畜進入，並嚴禁過往行人在洞中取火做飯，以使壁畫能長久留存下來。
他們的生活是非常艱苦的，雖然每星期一次由敦煌縣派人送來補給，但也是吃不好、睡不穩，還得時刻提防土匪的騷擾。真正的困難是飲水和燒柴問題。千佛洞前雖然有一條小河，但是水質堿性太重，無法飲用，必須到三十裏外三危山腳下的觀音井去取水。而燒柴要到戈壁沙漠中去拾撿。四個多月的工作，使大千感到人手不足，於是返回蘭州，調來自己的弟子，並到青海塔爾寺請來五名畫師，再度返回敦煌。
第二次進入莫高窟，大千便開始了臨摹壁畫的工作。他們廢寢忘食，克服重重困難，清晨起來入洞工作，直到薄暮時分才拖著疲憊的身子回來。有時晚上還要加班加點地工作。張大千自己回憶說：“朝夕浸沐其中，已至忘我的境界，當時也不覺得辛苦，也渾忘人間時日。”
大千在敦煌三年的麵壁臨摹，表麵的收獲是臨摹二百七十六件作品，但真正的收獲卻是難以估量的。這要從敦煌壁畫藝術方麵的價值談起。
張大千說：“敦煌壁畫是集東方美術之大成，代表著北魏至元代一千多年來我們中國美術的發展史，換言之，也可以說是佛教文明的最高峰。有一個概念必須明白，那就是我們敦煌壁畫，早於歐洲文藝複興約有一千年，而現在發現尚屬相當完整，這也可以說是人類文化的奇跡。”