佛陀甚至委婉地勸他還俗，做在家弟子來擁護佛法，不要在僧團中惹是生非。
但是提婆達多始終不服，他瞞著佛陀去請求舍利弗、摩訶目犍連等大阿羅漢，沒想到這兩個人也同樣拒絕了他的請求，隻教他觀察佛陀所說的苦、空、無常、無我的道理。
在碰了一鼻子灰後，提婆達多仍不死心，又把目光瞄準了他的親弟弟——在佛陀身旁擔任侍者的阿難。
阿難在佛弟子當中，號稱“多聞第一”，他所聽聞的佛法數量之多，為其他弟子所不及。而且阿難性情溫和，當時尚未證得阿羅漢果，對於兄長的求教動機，也未深刻理解，於是便一五一十地將聽聞到的神通修習法門教給了提婆達多。
提婆達多得到神通修習法門之後，立即到山林曠野處努力修習，憑借著自身的聰明與堅持，他很快便進入四禪，又由四禪生起了神通力。
原本對佛陀就不敬服的提婆達多，在擁有了神通之後，自信心大幅膨漲，權力欲也隨之增強。他認為自己才是真正的梵行者，理所應當得到大眾的崇敬與供養。
於是，他開始向佛陀索取統轄僧團的權力。
佛陀慈和地對他說：“僧團之中人才濟濟，舍利弗、摩訶目犍連、摩訶迦葉等等，人品、學識、修為都在你之上，他們才能繼承我的法統，領導我的弟子。你初入門徑，還要虛心向他們學習才好。”
這番話令提婆達多心生嫌恨，便想到了要報負。
摩揭陀國的國王頻毗娑羅是佛陀最早的擁護者，虔信三寶。他的兒子阿闍世卻是一個野心極大的人物。提婆達多施展神通，輕易打動了阿闍世王子，受到王子的供養。他決定，借助阿闍世王子的力量，達到自己篡奪僧團領導權的目的。
阿闍世王子對提婆達多十分恭敬信任，他在王舍城附近為提婆達多建立了富麗堂皇的僧院，每天以五百車的物品供養。這樣，提婆達多的門下漸漸聚集了很多弟子，他的名望日漸增高。
然而這些“名聞利養”，反而損害了他的修行，令他將苦心獲得的神通又丟失了個幹淨。於是他的苦行修養更加精嚴，我慢心愈發熾盛，更加企求統攝僧眾的權力。他的弟子瞿迦梨、迦留盧提舍等人時常毀謗舍利弗、目犍連等佛陀弟子，他本人則開始煽動阿闍世王子發動政變，弑殺父王，篡奪王位，實現他設想中的“新王——阿闍世，新佛——提婆達多”的目的。
阿闍世王子終於聽從了提婆達多的唆使，將頻毗娑羅王幽閉於七重室內，從而提前登上了王位。提婆達多便以阿闍世王為政治靠山，逼迫佛陀將僧團的領導權交給他。
然而佛陀再一次拒絕了他的無理要求。
提婆達多感到非常羞辱，他懷恨在心，竟然決定使計加害佛陀。
他向阿闍世王借來八名武士，企圖刺殺佛陀，但是沒有成功，刺客們反而被佛陀感化，皈依佛門了。
就在提婆達多派人行刺後不久，有一天清晨，佛陀走到院外，看到很多弟子手拿木棒禪杖，聲音嘈雜。佛陀問他們在做甚麼，眾人回答道：“我們聽說提婆達多要加害佛陀，為防萬一，所以才集結在此。”
佛陀微笑著告訴他們：“佛陀的生命，不是用人力可以防護的，這是異教徒的作風。你們用棍棒刀杖對棍棒刀杖，這不是究竟的辦法。放心，佛陀早就準備好了，佛陀的應身也還沒有到要離開世間的時候。即使將來要入涅槃，佛陀的法身，仍然會永遠留在這個世間。你們去修道吧，守護住自己的心才是最要緊的！”
聽到佛陀的開示後，比丘們慚愧地散去了。
但是也有很多人對佛陀的忍讓不以為然。
一日佛陀外出化緣，遠遠的看見提婆達多來了，佛陀便拐入另外一條道路，避免與其相見。弟子們見師父這麼做，紛紛出言相詢。
有的說：“佛陀為什麼要避開提婆達多呢？難道佛陀怕他嗎？”
還有的居然問：“是不是因為提婆達多是大賢能者，佛陀為了尊敬他才避開來，給他讓道的呢？”
佛陀的回答是：“我既不是怕他，也不是尊敬他。隻是不想與他相逢。他現在滿懷嗔念，你去招惹他，隻會令他的惡念更加熾盛，這對雙方都沒有好處。所以，不要觸犯他，不要同他辯論，一切麻煩就會減少。”
佛陀雖然不記恨提婆達多，但是提婆達多卻不打算放過佛陀。他將一頭大象用酒灌醉，引到佛陀的必經之路上，在佛陀經過時將醉象放出，企圖以此謀害如來。