這一時期詩人寫的4部《旅行劄記》則側重描述德國、意大利和英國的風土人情及社會現狀，但因其中頌揚了拿破侖而受到普魯士政府的查禁。
1830年法國七月革命爆發，海涅歡欣鼓舞，然而第二年，他就被迫流亡巴黎。在巴黎，他和巴爾紮克、喬治·桑、蕭邦以及聖西門主義者來往頻繁。他寫下了大量的文藝批評，致力於溝通德法兩國人民之間的精神交流和文化交流，其中最有名的是《論浪漫派》和《論德國宗教和哲學的曆史》。前者批評了消極浪漫主義作家落後的一麵，提出文學必須和生活相結合；後者對德國曆史上宗教和哲學的著名人物逐一作了評價，在評價黑格爾時，既批判了其不足，又指出其中的積極因素。恩格斯稱讚他“觀察透徹、思想深邃”。
1841年，海涅創作了風格綺麗的長詩《阿塔·特洛爾》。這是一部蘊含著幻想與智慧的作品。這一時期，海涅與法國姑娘埃莉賽特結了婚。此後，他走出個人抒情的圈子，創作出一批優秀的政治詩歌，表達了推翻舊製度的強烈決心。他的這些詩篇諷刺辛辣、節奏有力、文字樸素、人物生動。其中最著名的一首是被恩格斯評價為“最有力的詩歌之一”的《西裏西亞紡織工人》，這首抒情詩歌頌了勞動者的革命精神與堅定意誌。
最值得一提的是他同馬克思的交往，他們彼此欣賞並相互影響。1843年12月下旬，46歲的海涅與25歲的馬克思一見如故，此後便幾乎天天聚談。1844年2月，在馬克思擔任主編之一的《德法年鑒》上，海涅發表了諷刺詩《國王路德維希讚歌》。同年9月21日，在給馬克思的一封信中，他寫道：“請您原諒我這離亂的塗抹……但是我們彼此了解，本來用不著多少文字的表示！”翌年初，馬克思被驅逐出法國，臨行前他在信中寫道：“在我要離別的人們中間，同海涅離別對我來說是最難受的。我很想把你一起帶走。”
1844年，海涅寫出他最出色的長詩《德國，一個冬天的童話》。全詩共27章，以冬天象征死氣沉沉的德國，通過童話般的幻想，諷刺了德國舊製度和一切不合理現象，鋒芒直指當時的普魯士王國反動政權，並無情批判反政府的自由主義派別和資產階級庸俗市儈。詩中也表達了對未來的希望和信心。在藝術表現上，詩中以誇張的諷刺、離奇的比喻、民間傳說和個人幻想，增強了詩篇的感染力，也體現出海涅獨有的藝術風格。對此馬克思曾給予高度評價：“我們曾經那樣喜愛的詩人如今又充滿青春活力……新思想的力量把海涅從他那憂鬱的睡眠中喚醒了，他全身甲胄登上舞台，高高地揮動新的旗幟，作為一個精幹的鼓手，擂動戰鼓，呐喊前進”。
在海涅的創作中，抒情詩十分出色，其中已有5000多首被譜成歌曲。他的詩想象豐富奇特，諷刺大膽鮮明、情感生動有力。但在他創作的不同時期也有著不同的特點。尤其是後期的抒情詩，煥發出了無比強烈的光輝：“去問紅寶石，它閃爍出什麼樣的光華，／去問夜來香和玫瑰，它散發什麼樣的芬芳，／但不要去問，在月的銀輝裏，／癡情的花兒和她那已死的戀人在竊竊私語些什麼！”在這時，他的聲音細膩而純真，卻又飽含情感的力度。
1847年，海涅患了嚴重的脊髓病，起先是雙眼麻痹，接著是雙腿麻痹，第二年已無法行走。病痛無時無刻不在折磨他，但他還是創作了一部敘事詩集《羅曼采羅》（1851），包括《史詩》、《悲歌》、《希伯萊調》3部分；一部抒情詩集《最後的詩》（1854）。對此，丹麥著名文學批評家勃蘭兌斯這樣寫道：“海涅是拜倫的偉大繼承者。為自由而鬥爭的諷刺之劍從拜倫的手中脫落下來不過幾年，就被海涅又拾起來了。他以同樣嫻熟的技巧和力量用了它整整一生，而且在最後八年，這把劍的使用者竟是一個身罹重病的人。……那些在病榻上寫就的詩歌是最真實、最勇敢、最辛辣和最光彩奪目的。……也許從沒有一個創造的精靈有過如此巨大的勇敢，如此巨大的毅力和如此巨大的忍受極端痛苦的耐力。……一個人全身癱瘓……同時卻在創作，在譏諷，在嬉笑怒罵，在優美而深沉的夢境裏遨遊！”
1856年2月17日，不滿60歲的海涅便離開了人世。同時代人評價他：“海涅在他內心裏忍受了從他的理想產生的偉大文學的一切艱難。”的確，他的一生並不安穩，也不能說有多幸福，但是他用自己全部的文學作品向世界獻出了獨特的精神財富，這是其他任何人都無法代替的。他不僅是一名偉大的詩人，也是一位為自由而戰鬥的鬥士，終其一生，他都在為自己的理想奮鬥不已。在1826年他寫下了他的理想：“我不知道，我是否值得人們用桂冠來裝飾我的棺槨。我所非常喜愛的詩歌，一直隻是我用於神聖目的的神聖玩具，或者說聖潔的工具……但是，你們應當在我的棺槨上放一把劍，因為我是人類解放戰爭中的一名勇敢的戰士。”而他光輝的奮鬥的一生正是他這一理想的最佳詮釋！