1947年4月，青年黨與國民黨、民社黨共同簽訂《國民政府改組後施政方針》，組成所謂三黨聯合政府。左舜生出任國民政府政務委員兼農林部長。他認為，農林水利事業是國家的基礎和命脈，地位非常重要，同時，是一個純技術部門，人員必然要有專門的學識、經驗，易於人事安排。基於這兩點，他願意出任農林部長，為中國農業現代化有所作為。
左舜生於1947年5月出任農林部長，至1949年3月因行政院總辭職離任，時間將近兩年。任職期間，他深知自己的花瓶地位，對人事處理較為圓滑。他對部中原國民黨籍的官員全部加以任用，而對青年黨中想借機到農林部做官的人曉以用人不徇私情的道理。1948年，部中三位國民黨籍的單位主管因舞弊被揭發，左舜生卻加以掩蓋，未加處理。
他把全部精力放在農業上，力爭有所成就。他製訂全國性糧食增產和民生必需品的增產改進計劃，開展土壤與肥料的研究、建立造林實驗區和水產研究所。還到全國各地進行實地考察調研。左舜生的作為博得了蔣介石“立身無改儒素、愛國出乎至誠”的稱譽。
1949年4月，左舜生攜家人赴台灣，9月去香港定居。盡管退到台灣的中國青年黨依然奉他為黨魁，但左舜生不再涉足青年黨的黨務，其政治生涯基本結束。
二、學者
左舜生治史受梁啟超和章太炎的影響較大。左舜生在求學時期就認真搜羅閱讀過梁啟超的著作，他稱讚梁啟超說：“梁任公為現代中國做啟蒙運動最努力的一人，他治學重點關於史學的一麵，更為我所私淑。”後來他回憶說：“在最近三十年去世的有名人物中，令我至今感念不忘，好像他們依然活著，而我對其驟然死去乃抱著莫大的遺憾，在我的前輩中，則以梁任公先生首屈一指。”章太炎的治學精神和治史態度對左舜生的影響匪淺。兩人曾在1931年“九一八事變”後交往了兩年多的時間。章太炎建議左舜生看陳壽《三國誌》中之裴鬆之注，說“此書簡練謹嚴，如能同時細看裴注，則可悟古人運用史料之法”。對此，左舜生說：“餘於此書曾翻閱三四遍，得先生之力為多也。”
左舜生畢生致力於中國近現代史研究，早在上個世紀二十年代初期就以重視中國近代史而著稱，並有許多研究成果問世，如《近代中英外交關係小史》《近代中日外交關係小史》《辛亥革命小史》《中國近百年史資料》初編及續編等。陳啟天認為：“這幾種書的出版，確立了先生終身研究中國近代史的基礎，也引起了我國學人研究中國近代史的興趣。”世人也認可“左舜生為近六十年來，注意研究中國近代史三五先驅之一。與李劍農、蔣廷黻齊名，而各有樹立”的評價。
國民黨敗逃台灣後，左舜生遠離政治，選擇在香港定居，以講學為生，先後在新亞書院、珠海書院、清華書院、華僑書院等大專院校任教，主講史學、中國近代史等課程。
左舜生對中國近現代史料至為嫻熟，一方麵他曾長期在中華書局做編輯，接觸了許多史料，另一方麵以左當年活躍在中國政壇，相識遍天下的豐富人生經曆，近六十年來中國曆史重大事件之發展變遷和曆史人物的為人、學問、掌故，他或參與其事，或熟知內情，對史料了解甚多。阮毅成說：“左先生對史料的搜集很勤，分析很明，立論更是很公正。我常懷疑許多史料的正確性，尤其是若幹史話，得之於輾轉流傳，未盡可靠，而左先生卻常給我一些批判，說何者應該是真的，何者應該是假的。凡他所說，他皆有堅強的立論根據。我不得不推崇他的博識與他的能信其所信。”
左舜生在大學講授曆史時，往往由於親臨其境而激情與理性並存。他的學生回憶，左先生授課，徐速有節，井井有條，而不用看講義，尤於近代史一課，至為生動，每論人議事，皆如親曆其境，如數家珍。說到激動處，每每語調突變，聲容俱動，白眉略蹙，手指作勢，或“掩卷長歎”，或“撫胸長笑”。有時興猶未盡，便在課後，約一二同學到附近茶社，“一杯在手，一根香煙，便繼續他的談話……”學生則如沐春風，心向往之。
左氏的史學觀受其多年從政經曆影響，並帶有書生意氣，形成對曆史的感性認知是其學術特點。例如對於“五四運動”，他認為：“五四”決不反對曆史的回顧，但著眼在舊文化價值的重估，其精神是進取的，決不是保守的，其目的在提煉舊的在新的中間去找位置，絕不在歪曲或貶損新的在舊的中間去求附會。不隻“中體西用”之說與“五四精神”不能相容，即“中國本位”之說，也與“五四精神”格格不入。