當時國子監的學宮有不少人均出身於勢要之家，他們自視高貴，風氣不正。有位直講（品位較低的教員），很善於講授禮學，但他的相貌比較醜陋，其他學官就輕視他，排斥他。在規定的中午集體用餐時，都遠遠地躲著他。韓愈獲悉這一情況後，在用餐時吩咐一名吏員說：“你去把直講請來，我要與他共同進餐。”韓愈以自己的行動提高了這位直講的身價，教育了其他學官。此後，再沒有欺侮這位直講了。
韓愈擔任國子監祭酒作了不少工作，使國子監的麵貌發生較大變化。
韓愈唐穆宗長慶元年（821年）七月，被耀任兵部待郎。在此之前，成德節度使田弘正被其部將王庭湊殺死，王庭湊要求朝廷承認他為節度使，但遭到朝廷的拒絕，於是河北發生叛亂。魏博節度使李朔心聽到田弘正遇害的消息，準備派深州刺史牛元翼統兵進討王庭湊，王庭湊反而縱兵將深州包圍。深州告急之後，朝廷把閑置已久的裴度請出來，讓他率軍三麵援救深州，因糧草不足未能征服王庭湊。朝廷出於無奈，隻得於長慶二年（822年）二月，委任王庭湊為成德節度使。與此同時，派韓愈充當宣慰使，前往鎮州安撫王庭湊。對這危險的使命傳開後，不少朝臣都為韓愈的處境擔心。元鎮上奏說：“韓愈可惜！”此時的唐穆宗也有些悔意，於是再下詔旨，要韓愈到達鎮州邊鏡時，酌情處置，不一定冒險進入鎮州。韓愈接到朝廷詔命卻說：“讓我進至邊境相機而待，不要冒險而人，這是皇上對臣子的仁愛之心；但是為國盡忠死義，卻是臣子的本分。”韓愈決心身入虎穴，表現出一種臨危不懼的可貴精神。他在到達官軍駐地後，寫給裴度的兩首詩：“日馳三百自嫌遲”，“恨不身先去鳥飛”，“風霜滿麵無人識”。
韓愈到達鎮州，徑人叛軍大營。王庭湊如臨大敵，劍拔弩張。韓愈入庭就座後，狡詐的王庭湊對韓愈說：“事情所以搞到如此地步，全是士卒鬧的，不是我王庭湊的本意。”韓愈當即駁斥，喝道：“朝廷以為你有將帥之才，才授你以節度使之職，想不到你竟不能與士卒講話安撫，聽任他們胡來妄為！”韓愈剛說到此，一些兵士擁上來狂呼亂叫，說：“我們承德軍的先太師（指承德軍原首領。王庭湊之父王武俊）曾為朝廷趕走朱滔，征戰血衣至今仍在。我們這支軍隊有什麼對不起朝廷？朝廷為何把我們當成寇賊？”韓愈麵對氣勢洶洶的士卒，鎮靜自若，侃侃而談。他列舉了天寶以來，安祿山、史思明、李希烈、梁崇義、朱滔等背叛朝廷的軍閥，不僅自己身敗名裂，而且還貽害子孫，以及田弘正等歸順朝廷之後，子孫富貴榮華的正反兩方麵的事實，教育引導士卒忠於國家。但士卒卻反駁韓愈說：“田弘正刻薄我們，所以我們才造了他的反！”韓愈機智地對士兵說：“你們說得也有道理，不過你們不是已經殺了他，並且殺害了他的全家嗎？既然如此，你們還有什麼要說的？”眾兵士都覺得韓愈說得在理，情緒逐漸緩和下來。王庭湊擔心韓愈繼續鼓動士卒，於己不利，立即驅散士卒，哭著問韓愈來鎮州的使命和真實意圖。韓愈問：“你把牛元翼包圍這麼久到底想幹什麼？”王庭湊答應立即解圍。韓愈一看此行的目的已經達到，就對他說：“如果真能解圍，那你就沒有事了。”後來牛元翼之圍解脫，韓愈就懷著不辱君命的興奮心情回京複命了。韓愈隻身撫叛活動，表明他是一位既長於詩書道理，又具有膽略識見的難得人才。是他暮年為維護國家統一而做出的傑出貢獻，
韓愈因鎮州撫叛之功，又被朝廷耀為吏部侍郎。他在擔任吏部侍郎九個月中對吏部某些不合理的舊製進行過整頓。韓愈長慶三年（823年）六月，又由吏部侍郎調任京兆尹兼禦史大夫。京兆尹所管轄的主要地區是京城長安，這是皇戚貴族、權臣勢要雲集的地方，大批皇家的侍衛部隊禁軍，依恃其特殊的地位，橫行不法，為非作歹。這是曆任京兆尹最感頭痛的官職。56歲之高齡的韓愈出任此職後，他執法嚴厲，禁軍士兵私下議論說：“這個人連皇帝老子崇拜的佛骨都想燒，可千萬別觸犯他。”他擔任京兆尹時，因為遇上旱災，長安發生糧荒，韓愈采取嚴厲的措施，管製糧商，治理有序。由於韓愈執法不阿，得罪某些權貴和其他一些原因，當年十月，他又被調任兵部侍郎。不久，改任吏部侍郎。
韓愈長慶四年（824年）六月，病倒，獲準休假百日，在長安城南村內的一所莊園中靜養。他的學生、摯友張籍來此相伴兩個月，賈島也不時地前來探望。張籍在《祭退之》一文中，詳細地描寫過韓愈養病的生活情況：有時他們移船入南溪，蕩舟起清波，鷗駕圍著小舟飛翔，引來農夫村童聚岸觀看；有時他們垂釣板亭，吟詩唱和，心情歡暢，忘卻許多世俗煩惱；有時他們乘月登高灘，觀賞著滿天星鬥，興致盎然，經常是露沾衣衫，深夜方歸；有時他們遇上老農，品嚐他們送來的時鮮瓜果，深為他們的質樸所感動。但韓愈畢竟是患病的老人，他自己也深深感覺到身體狀況的惡化，有時竟到了“足弱不能步”的程度。八月十六日夜，張籍應邀再度入韓宅。他們在一起賞月暢談，興致頗濃。為了助興，還特地命兩名歌妓“合彈琵琶箏”，絲竹之聲在微涼的秋風中回蕩。大概由於此晚夜深風冷，韓愈的病情加重，此後張籍天天到韓宅視疾。57歲的一代文學大師韓愈當年十二月二日去逝。對家人說：“獲終牖下，幸不致失大節，以下見先人，可謂榮矣。”他辭世時，神色不變，儀態安詳，張籍由此而稱他為曠達之士。韓愈的遺體第二年歸葬於河南河陽先人墓地。後來朝廷追贈韓愈為禮部尚書，溢號為“文”，所以人們又稱他為“韓文公”。