一個冬目的黃昏，簡愛沿著小路去寄信，遇到從外地歸來的羅徹斯特先生。羅徹斯特先生從馬上摔下來，簡·愛上前去扶起他，他卻表現出非常氣憤的樣子。他們初次相遇竟然很不愉快。在以後的日子裏，簡·愛發現，盡管她的主人羅徹斯特行為古怪、脾氣暴躁，但是他為人真誠，值得同情。
在桑費爾德莊園不斷發生奇怪的事兒。有一天夜裏，簡被一陣奇怪的笑聲驚醒，她發現羅徹斯特的臥室著火了，便衝進去把火撲滅，救出熟睡中的主人。第二天清晨，羅徹斯特不辭而別，簡·愛若有所失。
幾個星期之後，羅徹斯特回來，還帶來了一大幫貴族朋友，他們經常舉行舞會，吃喝玩樂。羅徹斯特對一個貴族小姐布蘭奇大獻殷勤。據說他們不久就會結婚，簡·愛聽到這個消息，非常難過，因為她發現自己已經愛上了羅徹斯特。
就在這時，有一位叫梅森的陌生人來訪，當天晚上，梅森就被頂樓的一個神秘女人咬傷。羅徹斯特給他包好傷口，天一亮就把他送走了。簡·愛對夜裏發生的事兒迷惑不解。
裏德太太病危，派人來找簡·愛，要見一麵。她向簡·愛承認了自己過去的錯誤，並交給她一封信。這是三年前，簡·愛的叔父從瑪德拉寄來的，向裏德太太探聽侄女的消息，想把遺產贈給簡。裏德太太騙簡的叔父說她已經在孤兒院裏病死了，臨死前她良心發現，決定把真相告訴簡。
簡·愛回到桑費爾德之後，感覺像回家一樣。一天晚上，羅徹斯特先生向簡表達了真摯的愛情，並向她求婚，簡·愛答應了，他們決定在鄉村的教堂悄悄地舉行婚禮。婚禮的前一天晚上，簡·愛從睡夢中醒過來，發現一個高大可怕的女人正在她的房間裏對著鏡子戴她的結婚麵紗，隨後又把它撕成兩半踩在腳下。羅徹斯特安慰簡，說那隻不過是她的幻覺。可第二天早晨，她卻真的在房間裏發現了麵紗的碎片。在教堂裏，婚禮剛開始，就有一個陌生人闖進來，宣布他們不能結婚，還拿出了梅森先生簽字的證明，證明上說，羅徹斯特十五年前在牙買加娶了梅森的妹妹伯莎·梅森為妻。羅徹斯特承認了這一切是事實，還把人們帶到家中頂樓的密室。原來那裏關著的就是已經瘋了的伯莎，就是她聞進羅徹斯特的臥室放了火。也是她將簡·愛的結婚麵紗撕成了兩半。
簡·愛猶如冷水澆頭，十分傷心，她不顧羅徹斯特的挽留，毅然離開了桑費爾德莊園。她隨身隻帶了很少的錢，不得不沿途乞討。牧師聖·約翰和他的兩個妹妹收留了簡。簡·愛不願意讓他們知道自己的真實身份，謊稱自己是簡·艾略特。在北方的一個小縣城裏，聖約翰為她謀得了一個小學教師的職位。
不久，簡·愛的叔叔去世，留給她兩萬英鎊的遺產，律師通過聖約翰尋找簡。簡·愛無意中留在畫上的簽名暴露了自己的身份。簡·愛發現搭救她的聖·約翰兄妹原來是她的表親戚，於是決定和他們分享遺產。
聖約翰要去印度傳教，他向簡·愛求婚，希望她能作他的妻子。雖然簡·愛覺得自己應該報答聖·約翰的恩情，可是，簡知道這種恩情完全不同於愛情，她的愛情始終在羅徹斯特那裏。她沒有接受他的求婚。
在遠離桑費爾德莊園的日子裏，簡下意識地感覺到羅徹斯特先生在遙遠的地方絕望地呼喚著她的名字。最後，她不顧一切地返回了桑費爾德。可是一到那裏，她滿心的興奮就被滿眼的廢墟一掃而光。鄰居告訴她，羅徹斯特的妻子放火燒了莊園，羅徹斯特為了救她，被倒塌的房屋砸傷了左手，而且燒傷了雙眼，現在孤獨地住在幾英裏外的一個農場裏。而他的妻子在大火中從頂樓跳下去摔死了。
在一個下著毛毛雨的傍晚，簡·愛找到了疲憊不堪的羅徹斯特，向他傾吐了自己的愛情。他們終於在鄉村的小教堂舉行了婚禮。兩年後，羅徹斯特治好了一隻眼睛，看見了他們的第一個孩子。