玻爾在曼徹斯特聽了“放射性研究實驗方法介紹”，接著開始學放射化學。他突發靈感，在幾周之內就想到放射性物質來源於原子核，而化學性質主要取決於電子的數目和分布。他有一種奇特的感覺：原子核的總正電量決定電子數，而電子又決定化學性質。因此，元素在元素周期表上的位置正好是核的電荷數（後來稱之為“原子序數”）：氫排在第一位，核電荷數是1，氦的核電荷數是2。依此類推，直到第92位的鈾。接著他又發現了放射性位移的規律：當一種元素通過放射性衰變進行嬗變時，如放出一個α粒子（一個氦核，原子序數為2），在周期表中便前移兩位；如放出一個β射線（一個具有能量的電子），它使核增加一個額外的正電荷，則向後移一位。玻爾立即將這些想法告訴盧瑟福，但盧瑟福對此持慎重態度。盡管如此，盧瑟福仍然很欣賞玻爾富有見地的研究成果。
1920年，玻爾創立的哥本哈根大學理論物理研究所，在創立量子力學的過程中，成為世界原子物理研究中心。這個研究所聚集了很多世界著名的科學家，這裏有著勇猛進取、樂觀向上、親切活潑、無拘無束的治學風氣，各種看法通過辯論得到開拓和澄清。玻爾擔任這個研究所的所長達40年，起了很好的組織作用和引導作用。
玻爾對複合原子核的理論進行了發展研究，而且從複合原子核和原子核的液滴圖像出發，結合統計物理的方法，建立起原子核裂變的理論。這一工作是開創性的，對後來原子能的應用起到了十分重要的作用。1943年，納粹占領了丹麥，玻爾過上了逃離的生活，經過瑞典去英國和美國，而且馬上參加了製造原子彈的工作。在原子彈尚未試驗之前，玻爾就看到原子武器可能給人類文明帶來的災難。他指出，如果原子能掌握在世界上愛好和平的國家手中，這種能量就會保障世界的持久和平；如果它被濫用，就會導致文明的毀滅。
戰後，玻爾回到丹麥，他為恢複丹麥的科學研究做出了重要貢獻，呼籲全世界和平利用原子能，為促進各國科學之間的國際合作不斷做出努力。他是目前歐洲最大規模的國際合作組織歐洲原子核研究中心的發起人之一。
從經典力學理論的角度來看，加速運動著的帶電體必然不斷地發射電磁波，而原子中的電子也應該是這樣。其結果是通過電磁輻射，原子的能量將不斷減少，原子中的電子也將逐漸墜落到原子核上去，而且這一過程將在極短的時間（按照有關計算為10～12秒）內完成。顯然這與事實不符。玻爾現在有了一個思路來回答如何使理論上不穩定的電子穩定在圍繞盧瑟福的核旋轉的軌道上。盧瑟福對此非常重視，讓他回到自己屋裏去把它搞清楚。富於創造的玻爾想到引入普朗克的量子理論來修正盧瑟福的原子模型。