2014年7月12日，詹姆斯在《體育畫報》上發表公開信，宣布將回歸騎士[5]。騎士隊再次組成以詹姆斯、凱利·歐文、凱文·樂福組成的三巨頭陣容。11月1日，勒布朗-詹姆斯拿到36分8個籃板，幫助騎士在客場加時賽中擊敗公牛，取得賽季首勝。本場比賽過後，詹姆斯職業生涯總分達到了23223分，超越了老將文斯-卡特（23197分），排在曆史總得分榜第25位。
2015年1月17日，騎士以126-121戰勝快船，詹姆斯全場得到32分成為nba曆史上最年輕的24000分先生。3月4日，騎士110-79擊敗凱爾特人。詹姆斯僅僅出場25分半鍾，就23投12中，砍下27分3個籃板5次助攻3次搶斷以及1記封蓋。詹姆斯此役之後超越雷·阿倫，上升到nba曆史得分榜第21位。3月8日，克利夫蘭騎士主場迎戰太陽，勒布朗-詹姆斯送出8次助攻，這讓他騎士生涯的助攻數來到了4206次，與馬克·普萊斯並列成為隊史助攻王。4月4日，nba官方宣布，詹姆斯和雷霆後衛拉塞爾·威斯布魯克蟬聯當選3月東、西部月最佳球員。三月份，詹姆斯帶領騎士打出11勝4負的戰績，場均得到24.7分6.3個籃板7.3次助攻。這個賽季騎士以東部第二晉級季後賽。4月20日，在騎士戰勝凱爾特人的比賽中，詹姆斯送出了7次助攻，職業生涯季後賽助攻數達到了1026次，超越了邁克爾·喬丹（1022），升至曆史第9位。4月22日，騎士99-91戰勝凱爾特人，詹姆斯季後賽總得分超越傑裏·韋斯特，上升至季後賽總得分榜第七位。4月27日，騎士在客場101-93戰勝凱爾特人，以4-0的大比分晉級第二輪。勒布朗-詹姆斯本場比賽送出8次助攻，這讓他季後賽生涯助攻數來到了1045次，超越了科比-布萊恩特（1040）和托尼-帕克（1043），升至現役第1位。5月5日，主場作戰的騎士隊以92-99輸給了公牛隊，本場比賽騎士球員勒布朗-詹姆斯上場42分鍾，貢獻了19分15個籃板9個助攻3個搶斷。加上本場比賽的9次助攻，詹姆斯季後賽的助攻總數已經達到了1054次，超過了前公牛球星斯科特-皮蓬（1048），升至nba曆史第7位。5月15日，騎士94：73擊敗公牛晉級東部決賽。5月21日，騎士在客場97-89戰勝老鷹，勒布朗-詹姆斯得到31分8籃板6助攻，這是詹姆斯季後賽生涯第52次得到至少30分5籃板5助攻的數據的球員。5月25日，騎士在主場114-111戰勝老鷹。本場比賽，勒布朗·詹姆斯砍下37分18籃板13助攻，成為自1985-86賽季以來，首位在季後賽中至少砍下35分18籃板10助攻的球員。詹姆斯季後賽生涯已經拿到6次30+10+10，在nba曆史上排名第二，僅次於“大o”羅伯特森（8次），第12次三雙也超越賈森·基德（11次），排名曆史第二。同時這也是詹姆斯季後賽生涯第75次生涯得分超30，與賈巴爾並列曆史第三位，前兩位分別是科比·布萊恩特（88次）和邁克爾·喬丹（109次）。5月27日，騎士在主場118-88戰勝老鷹，以總比分4-0橫掃對手進軍總決賽。勒布朗·詹姆斯在東區決賽中，場均得到30.3分11個籃板9.3次助攻，成為nba史上首位單輪場均得分30+籃板10+助攻9+的球員。同時這也是詹姆斯連續第5個賽季闖入總決賽，他也成為了曆史上第一位在不同球隊完成此壯舉的球員。6月5日，騎士在客場經加時100-108不敵勇士。全場比賽，勒布朗·詹姆斯得到44分，這是詹姆斯在nba總決賽裏第8次得分超過30分，超過德懷恩·韋德的7次，排在現役nba球員第2位，僅次於科比·布萊恩特的13次。這同時也是詹姆斯在nba總決賽裏第3次得分超過35分，僅次於現役球員韋德（5次）和科比（4次）。此外，詹姆斯也成為了nba曆史第五位在總決賽首場就能得到40分以上的球員。7月22日，勒布朗·詹姆斯當選由bet電台和nba球員工會聯合舉辦的第一屆通過球員選出的最想悄悄合作的球員。
2015-16賽季
2015年11月7日，騎士在主場108-102力克76人，此役，勒布朗-詹姆斯22投12中得到31分13次助攻，這讓他職業生涯常規賽總進球數達到了9009個，成為了nba曆史上第20位投籃命中數達到9000的球員。另外這是詹姆斯生涯第48場砍下至少30分10助攻的比賽，自2003年以來，他比聯盟所有其他球員的總和還要多8次。11月18日，騎士在客場挑戰活塞，首節結束時，勒布朗-詹姆斯已經得到10分。算上這10分，詹姆斯的職業生涯總得分達到了25，193分，超越了傑裏-韋斯特(25，192)，升至曆史第19位。11月24日，騎士主場以117-103戰勝魔術。詹姆斯總共得到13次助攻，使得自己的職業生涯總助攻數已經達到6395次，超越諾姆·尼克森，來到了nba曆史助攻榜的第19位。賽前，詹姆斯的職業生涯總得分為25259分，位列nba曆史總得分榜的第23位。自此，詹姆斯成為了繼奧斯卡-羅伯特森之後，第二位在總得分和總助攻數上都位列nba曆史前25位的球員。11月26日，騎士在客場99-103不敵猛龍，勒布朗-詹姆斯在本場比賽中得到24分。算上這24分，詹姆斯職業生涯總得分已經來到了25，298分，超越了雷吉-米勒(25，279)，升至曆史第18位。12月5日，騎士隊在今天的比賽中客場108-114不敵鵜鶘隊，騎士隊的勒布朗-詹姆斯打了45分鍾，29投13中得到了37分8個助攻7個籃板。整個第四節比賽中，詹姆斯得到了23分，這是他職業生涯的第四節單節最高得分。加上這場比賽，詹姆斯總共為騎士隊打了636場比賽，超越了奧斯汀-卡爾(austin carr)，排在騎士隊隊史上場場次第五名。12月18日，騎士主場104-100險勝雷霆，迎來四連勝。騎士球星勒布朗-詹姆斯拿到9個籃板，生涯總籃板數超越名宿邁克爾-喬丹和克萊德-德雷克斯勒，排名nba曆史第119位。12月21日，騎士在主場以108-86戰勝了76人。在比賽中，詹姆斯打了25分鍾，拿到了23分5籃板4助攻3搶斷1蓋帽。這樣一來，詹姆斯的生涯助攻總數達到了6454個，超越了reggie theus (6453個)，追平了約翰-盧卡斯（6454個），與盧卡斯同列在了nba助攻總數榜的第23位。12月24日，騎士在主場以91-84戰勝了尼克斯。在比賽中，詹姆斯打了38分鍾，拿到了24分9籃板5助攻，這樣一來，詹姆斯的助攻總數超越了盧卡斯，排在助攻總數榜第23位。12月29日，騎士在客場以101-97戰勝了太陽。詹姆斯打了35分鍾，拿到了14分7助攻4籃板，並且命中了1個三分球。這樣一來，詹姆斯生涯得分總數(25，623)超越了阿曆克斯-英格利什(25，613)，排名上升到了曆史得分總榜的第17位。詹姆斯的生涯助攻總數（6473個）超越了斯蒂芬-馬布裏（6471個），排名上升到了曆史助攻總數榜的第22位。另外，詹姆斯職業生涯三分球命中總數達到了1283個，追平了mookie blaylock，排名曆史三分球總數榜第35位。