頂著烈日酷暑，斯坦因沿著絲綢之路的南道，開始踏上漫長的旅程。沿途發掘了卡達裏克、獨木窟、拉瓦克、尼雅、米蘭等5處遺跡之後，滿載文物的運輸隊穿越羅布沙漠，前往樓蘭。旅程崎嶇難行，一天隻能走14裏路。走到第11天，還是不見樓蘭遺址。別說運輸隊，就是斯坦因的助手，也漸漸泄氣了。為了鼓勁，斯坦因懸賞獎勵第一個看見樓蘭遺址的人。於是，運輸隊加快步伐，不知又經過多少時間，一個爬上沙丘的駝夫指著東方地平線上的一個小小的斑點發出一陣歡呼聲。斯坦因從望遠鏡裏看出，那是一座廢棄的印度塔。他們終於到達了樓蘭遺址。到處是死亡、荒涼，令人難以置信，這裏曾經“邑有城廓”。
斯坦因和他的雇工，冒著凜冽刺骨的寒風，在被沙子埋沒的廢墟中，挖掘了12天。發掘是從一座倒塌的殘敗不堪的房屋開始的，還發掘了一座衙門的遺址和一個包羅萬象的古代垃圾堆。發現是驚人的，除了發現大量的中國官方文件和其他有文字的紙張外，還發現了為數不多的怯盧文字書寫的木簡、紙片，斯坦因簡直不敢相信自己的眼晴，居然找到古代印度西北部通用的文字，這種文字在公元4-5世紀為婆羅米文字取代。所發現的有年代的文書，大部分是公263-270年之間的東西，最晚的一件是公元330年。從發現的大量文物看，樓蘭是一座頗具規模的衛戍城鎮，為的是警衛中國的西陲，保衛絲綢之路暢通無阻。匈奴曾切斷了樓蘭與遙遠的京城之間的所有交通聯係，但樓蘭並沒有立即消亡，在軍隊的把守下支撐了若幹歲月。有一份文書是公元330年寫的，就寫作晉元帝建武十四年，其實建武這個年號晉元帝僅用了兩年。
這時，儲存的冰塊行將耗竭，又到了斯坦因轉移的時候了。經過7天艱苦的跋涉，從冰封的塔裏木河裏補充到水源，最後回到若羌和磨朗。途中，斯坦因在米蘭一座廢棄的廟宇內發現了一係列壁畫，有的帶有鮮明的西方色彩，其中的一塊護壁板上麵著長有翅膀的安琪兒。斯坦因驚異得不知所措，西方的安琪兒怎麼會出現在亞洲大地的心髒、荒涼寂寞的羅布泊邊緣呢?在有的畫上，簽著台塔斯這樣的名字，與公元79-81年間在位的羅馬皇帝同名。斯坦因剝光了那些最優美的壁畫，把它們連同以前所挖掘到的文物，包裝在一起，用駱駝馱到喀什，然後運回英國。
1907年2月21日，斯坦因再次穿越冰凍的羅布沙漠，朝著東北方向的敦煌進發。
敦煌這個地方，遠在兩千多年前一本地理書《禹貢》上就有記載，不過那時不叫敦煌。漢武帝驅逐匈奴，經營河西，置敦煌郡，自此敦煌成為漢朝建置的河西四郡之一，成為中國通向西方的門戶。凡是跋涉絲綢之路的行旅，都把敦煌作為在中國的最後一個停留站。敦煌是絲綢之路的北道與南道的會合點，對所有經由陸路出人中國的旅客來說，這裏是必經之路。
在敦煌縣城東南20公裏處，有一塊小小的綠洲。在一道陡峭的灰色崖壁上，從南到北，密密層層，像土蜂窩一樣地排列著480多個大大小小的石窟。石窟裏，四壁大幅的佛經圖像，和窟頂的藻井彩繪，五彩繽紛。莫高窟始建於公元290年，續建於366年，到唐代，已擁有1000多個石窟，故又稱千佛洞。莫高窟曆經1500多年的滄桑，不斷遭受自然力與人為的破壞，但基本上保持著原狀。不過，由於它地處沙漠的心髒，外人很少知道這裏有莫高窟這樣一個巨大的藝術寶庫。本世紀初葉以前，很多西方旅行家認為它連看都不值得一看。
1907年3月12日清晨，斯坦因迎著刺骨的寒風，進入莫高窟。這次是初步勘察，但這些石窟壁畫藝術價值之豐富，已使斯坦因驚心動魄了。盡管損壞之狀觸目皆是，但大部分保存完好。
5月中旬，斯坦因再探莫高窟，正遇上每年舊曆四月初八日紀念佛誕的香會，成千上萬的善男信女蜂擁到莫高窟燒香拜佛。斯坦因見狀，不敢有所舉動，以為“這裏雖有豐富的機會，不少的遺物，可以為研究佛教藝術之用，然而開始還是以限於考古學方麵的活動為妙，如此庶幾不致激起民眾的憤怒，釀成實際的危險。”
當斯坦因5月21日三探莫高窟時，香會已經散了。他紮下帳篷，準備長期留下來。那時，他已萌生劫掠敦煌古文物之念。初到敦煌，他就從一個土耳其商人那裏聽到傳聞，說是幾年前偶然之間在一座石窟寺裏發現了秘密收藏在那裏的許多古代寫本。據說那些秘藏歸一位道士保管。但這個名叫王圓篆的道士湊巧出門化緣去了，私藏鎖在石室裏。隻有一個小和尚住在那裏。從他的口中，斯坦因得知，石室秘藏是王道士等人在清除莫高窟北端七佛殿下第16號石窟甬道中的積沙時發現的。這個石窟是在崖壁的最底層，世世代代從山頂流瀉下來的黃沙，已經把這個洞窟約7米長的甬道壅塞了：當這些流沙清除出去以後，兩壁露出宋代壁畫。忽進發巨響，甬道北壁中裂一縫。王道士用旱煙管在裂縫的壁上敲打了幾下，牆壁發出咚咚咚的回音，像是空的。打開這麵牆壁，出現一扇緊閉的小門。推開小門，是一個高約16米、寬約27米、略帶長方形的密室，室內堆滿了數不清的文書、經卷、繡畫、法器等。王道土目瞪口呆，不知所措。他不知道這些東西的價值，以為是神的賜予，便取出幾卷送給縣令汪宗翰。甘學台葉昌熾通過汪宗翰，也得到不少私藏。他向藩台衙門建議，把這批文物運到省城保存起來，估計運費要五六千兩銀子。結果，他的建議沒有采納，隻是得到一紙命令，叫他照舊封閉起來。從此就沒人去過問了。