蒙古國隨著法製的健全和實施，日益興旺起來，但那些自身權益受到侵害的豪強貴族們，對耶律楚材恨之入骨，到處散布讒言詆毀他。有人說他“援用親舊，必有二心，應奏知大汗，斬殺此人。”耶律楚材聽了並不計較。好在窩闊台汗明察秋毫，深責其誣。對於謠言傳播最惡者原燕京留後長官石抹鹹得卜，太宗命耶律楚材鞫審之，耶律楚材以國事為重，不把個人恩怨記在心上，寬宏大度地奏請太宗日後處置。這種高尚的品德很受太宗賞識，他私下對侍臣說：“楚材不記私仇，真是寬厚的長者，你們應當效法他的為人。”
耶律楚材總是不放過任何一個可以諫勸國君的機會，往往因勢利導，收到奇效。有一次，窩闊台汗的寵臣楊惟中等人因包庇殺人犯被耶律楚材拘捕審問，窩闊台汗聽信讒言，盛怒之下，不辨真假，反而把耶律楚材抓起來，繼而又感到不對，有些自悔，命人把耶律楚材放了。耶律楚材卻不肯罷休，說：“臣位至公卿，輔佐陛下處理國政，陛下下令逮捕我，認為我有罪，應當向百官宣布我的罪在哪裏。現在卻又釋放我，說明我沒有罪，這樣輕易反複地處理問題猶如兒戲。如果國家真遇到什麼大事，能夠這樣處理嗎？”在場的大臣們聽後不覺大驚失色，都為他這種“犯上”的語言捏一把汗。幸好窩闊台汗不是昏君，他對耶律楚材耿直是信得過的，不僅沒有發怒，反而溫言相勸：“我雖貴為皇帝，難道就沒有一點過錯嗎！”耶律楚材借此機會，因事而發，立諫十策：信賞罰；正名分；給俸祿；官功臣；考殿最；均科差；選工匠；務農桑；定土貢；製漕運。窩闊台汗深被他的公心所感動，準令照此施行。
耶律楚材的奏議，窩闊台汗有時也不從其言，甚至一意孤行。盡管如此，耶律楚材也總是要力爭到底。公元1239年，窩闊台汗利令智昏，竟將一國課稅，轉手出售於巨商。為此，耶律楚材聲淚俱下，極言諍諫，仍未果。隻好喟然長歎：“民之困窮，將自此始！”過後，耶律楚材仍盡忠於皇上，為國事而奔忙。
元太宗十三年（公元1241年），窩闊台逝世，乃馬真皇後稱製，她寵信曾用重金行賄的奧都刺合蠻，不少貴族畏懼其勢，爭往附之，耶律楚材遭到排斥疏遠。眼見朝政紊亂，國事日非，他不忍心撒手不管，隻要發現有“不便於民”的事，還是站出來仗義直言。一次乃馬真後將蓋了禦寶的空白紙交給奧都剌合蠻，由他自行填寫官職，擅發政令，耶律楚材知道後，當著乃馬真後麵說：“天下者，先帝之天下，任用大臣，朝廷自有章法。不按規章辦事，就亂了法，這樣的詔令我不敢奉行。”經耶律楚材據理力爭，終於收回空白禦紙。
可是，事隔不久，乃馬真後又下懿旨：“凡是奧都剌合蠻提出的建議，令史必須記錄下來，如果不辦，就要斷手。”耶律楚材挺身而出諍諫道：“國家大事，先帝全都委托老臣處理，令史沒有責任。如建議合理，自當奉行。如不可行，死且不避，還怕斷手嗎？”乃馬真後聽罷怒形於色，但耶律楚材毫無懼色，慷慨陳詞：“老臣跟隨太祖、太宗三十多年，沒有做過對不起國家的事情，皇後豈能無罪而殺害老臣？”乃馬真後瞠目結舌，一時亦無可奈何。
乃馬真後三年，（公元1243年），耶律楚材因得不到信任，眼見奸佞當道，朝綱紊亂，國運不振，在憂憤中，抱恨長逝，終年五十五歲。一顆奠基元朝的智謀之星隕落了。