李輔國出宮後，又唆使禁衛六軍的將士，讓他們跪在宮外磕頭大哭請願，要求將玄宗遷到太極宮。肅宗仍然不同意。李輔國見肅宗態度堅決，心裏不由得慌亂起來，他時刻擔心玄宗及舊臣對他下手。看來由肅宗下旨讓玄宗搬遷是不可能了，他於是想找其他的辦法試試。
恰巧這幾天肅宗病倒了，李輔國便抓住這個機會假傳聖旨，把興慶宮原有的300匹馬調走了290匹，僅僅留下了10匹供使用。玄宗不知詳情，以為真是肅宗下的旨意，便無可奈何地對高力士說：“吾兒為李輔國所惑。”
緊接著李輔國又偽造肅宗旨意說，請玄宗遊太極宮。玄宗不知其故，便帶高力士等人來到睿武門外，隻見有500多禁衛六軍的武士持刀攔住去路。玄宗十分吃驚，問這是幹什麼？李輔國驕狂地說：“迎請上皇遷居內宮。”高力士趕忙衝上前，指斥李輔國大膽妄為，對太上皇無禮，並令他下馬答話。李輔國原是高力士手下的奴才，高力士滿以為他會讓幾分。然而此一時彼一時，眼下李輔國勢頭正旺，根本沒把高力士放在眼裏，他隨手殺了玄宗的一名侍從，同時大罵高力士不識時務，緊接著過來要拉玄宗馬的韁繩，玄宗一驚，差點掉下馬來。高力士並不懼怕，急忙過來扶住玄宗。然後他上前擋住持刀的禁衛軍士：“對太上皇不得無禮！”虎死還有餘威，況且玄宗還是太上皇。武士們收回兵刃，向後稍退。然而李輔國卻並不退讓，他堅持非讓玄宗遷進太極宮不可，玄宗沒辦法，隻好在高力士的陪同下來到宮內，居住在甘露殿。一代君主，如今卻受小人脅迫，曆史竟是如此無情。
玄宗住進甘露殿之後，李輔國隻許他身邊留下幾個瘦弱老殘的衛兵，像陳玄禮、高力士及其他宮中舊人都被趕走。為了徹底孤立玄宗，李輔國又以陳玄禮、高力士等人陰謀反叛的罪名，強迫陳玄禮告老還鄉，而玄宗的心腹太監高力士被流放巫州。高力士一生侍候玄宗，可謂情同手足，眼下要與玄宗分離，十分悲傷，他想此次一別，可能便是永訣，要求臨行前再見玄宗一麵，但是李輔國堅決不同意。
李輔國懼怕玄宗東山再起，威脅自己的地位，對玄宗的孤立達到了病態的程度。
不久他強迫玄宗身邊的玉真公主居住道觀，又日夜監視有什麼人同玄宗往來。當時任刑部尚書的顏真卿，率領百官上表向玄宗問安，李輔國馬上上奏肅宗，將顏真卿貶為蓬州刺史。在李輔國的淫威下，就連肅宗皇帝也不敢去向上皇請安了。晚年的玄宗在孤獨和寂寞中度過，他幾乎與世隔絕，最後抑鬱而死。
李輔國有效地控製了玄宗，進而又將之除掉之後，當上了兵部尚書。他的野心又進一步膨脹，公然向肅宗提出要當宰相。肅宗對他的無理要求很不滿意，但又不好矢口拒絕，便寬慰他說：“以你的功勳，什麼官都可以當，隻是你的資曆淺了一點，現在提你當宰相，怕大家不服。”李輔國並不知難而退，權力的欲望使他不知羞恥，急忙去找仆射斐冕，要他去串通朝中大臣，聯名上書推薦自己當宰相。
肅宗此時已經看清了李輔國的嘴臉，心想如果他當上了宰相，自己便會更受他的挾製，便暗派心腹告訴斐冕，千萬不可聯合上表推薦李輔國當宰相。斐冕知道李輔國是個野心家，如果他做宰相，朝廷便會永無寧日。他對宰相蕭華說：“我寧可砍掉手臂，也不會推薦他當宰相。”肅宗聽了這個消息後十分高興，但李輔國卻恨透了斐冕，不久便將斐冕貶為施州刺史。李輔國為了將斐冕的好友蕭華趕下相位，便在肅宗麵前竭力推薦自己的親信元載為宰相，肅宗無奈，隻好用元載代蕭華為相，把蕭華降為禮部尚書。這樣李輔國不僅打擊了反對派，也在內閣安插了自己的親信。
李輔國的專權，引起了眾朝臣的不滿，也導致了張皇後與他的矛盾。玄宗死後，肅宗病情惡化。由於張皇後的兒子早逝，便由太子李豫主持處理國事。張皇後召見太子李豫說：“李輔國長期掌管禁衛兵，皇帝的詔令都由他下達，並且擅自逼迫聖皇玄宗遷到太極宮，罪大惡極。他現在最恨的就是你和我了。如今皇上病危，李輔國同程元振陰謀作亂，不可不誅殺他們。”太子是個軟弱之人，毫無主見，卻流著淚說：“父皇的病情非常危險，這兩個人都是父皇的元老功臣，如果現在就殺了他們，萬一父皇知道了一定會受驚，他怎能受得了呢？”張皇後十分失望，知道他無意殺李輔國，便冷冷地說：“讓我再想想這事。”張皇後的內心十分惶恐，她知道在這狗咬狗的鬥爭中，不是你死就是我死。如果讓李輔國勝了，自己的下場將會很慘。他急忙派人去找越王李係，對他說：“太子是個仁弱的人，不能誅殺賊臣，就指望你們了。”於是越王李係挑選了勇敢善戰的太監200名，全副武裝埋伏在長生殿後麵。然後張皇後假借肅宗的名義召太子進宮，準備實施自己的計劃。但她的這一陰謀被詭計多端的李輔國得悉，於是李輔國同程元振也做了準備，在陵霄門伏兵把守。當太子走到陵霄門時，被李輔國等人攔住，送到飛龍廄，並派兵嚴加守護。接著李輔國和程元振親自帶兵進入宮城，捉住了越王李係、段恒俊等200多人。並且假借太子的命令，將張皇後遷於別殿幽禁起來。第二天肅宗皇帝駕崩，李輔國下令將張皇後、越王李保等全殺了。當天李輔國護衛太子穿孝服與宰相和大臣見麵，宣布皇上去世的消息，太子行監國之令。發喪完畢，擁立太子即位，是為代宗。
代宗即位後，李輔國自恃擁立之功，更加驕橫，不可一世。加上對他有威脅的政敵大多已除，他更加無所顧忌，公然對代宗說：“你就好好坐在宮裏吧，外邊的事就由我來處理。”代宗心裏雖然不高興，但因為他手握禁軍，表麵上又不得不以禮相待，尊他為“尚父”。在他的策劃下，寶應元年，李輔國終於爬上了宰相的寶座。從此，朝臣便都不得不屈服於他，國家大權由他一個人把持。