1935年，日本帝國主義開始吞食華北五省。國民黨政府依然奉行不抵抗政策，引起全國人民反對，爆發了“一二·九”運動。這時張宗麟正在山東鄒平鄉村建設學院下設的鄒平簡易鄉村師範任校長。他到任後就以曉莊師範為榜樣，貫徹陶行知的主張，發展民眾教育，實行男女合校。然後把填鴨式的教學改為學生自學、教師講解的討論式，並訂閱進步書刊，辦災民教育。“一二·九”運動後，全校又在張宗麟領導下走向街頭開展抗日救亡宣傳。
這些措施引起鄉建院領導和鄒平縣反動政府的反感。鄉建院領導在全院大會上說：應憑“東方文化”說服日寇不要侵略。抗日的是共產黨！當時鬧得很僵。反動當局終於在1936年1月通過韓複榘，用武裝軍警把張宗麟押解出境。當時鄉師大亂，許多學生憤而離校參加八路軍和各地的生活教育社。
1936年2月，張宗麟回到上海，適逢陶行知與沈鈞儒等建立全國各界救國聯合會。陶行知負責教育界和農民方麵，生活教育社全體社員都參加救國會，改稱國難教育社（兩名通用）。不久，陶行知受救國會的委托，擔任國民外交使節，出訪歐、美、亞、非二十多個國家和地區，並應邀出席世界和平大會等國際會議，宣傳抗日。國內的工作全部交給張宗麟負責。
當時救國會實際是由中共上海地下黨領導的。1935年至1937年冬是潘漢年，然後劉少文繼任至1939年，王任叔領導至1940年，後來由梅益領導。1936年至1943年，張宗麟雖然未接上黨的組織關係，但他工作得和黨員一樣出色，地下黨把許多重要的任務交給他。張宗麟成為上海抗日救亡工作中的主要負責人之一。
張宗麟剛到救國會就把聞名中外的《團結禦侮的幾個基本條件與最低要求》一文初稿由香港帶到上海。1935年8月1日中國共產黨的《八一宣言》發表後，次年6月黨外民主人士組成的救國會就發表了《團結禦侮的幾個基本條件與最低要求》，熱烈響應《八一宣言》，形成全民要求停止內戰，一致抗日的局麵，促使國民黨蔣介石不得不考慮國共合作。
這篇宣言發表後，毛澤東非常重視，立即複信表示支持，促進了抗日民族統一戰線的建立。可是解放後潘漢年被捕，反右、文革等運動掀起，就無人敢提了。
蔣介石被迫進行國共合作，心中不甘。1936年11月，下毒手逮捕了救國會領導人沈鈞儒、章乃器、鄒韜奮、史良、李公樸、沙千裏、王造時，對在國外宣傳救國的陶行知下了通緝令。張宗麟積極參加營救“七君子”。逮捕七君子的第二天，他就趕到南京找馮玉祥設法救人，沒有成功。幾天後王昆侖從南京趕到上海，在清華同學會邀錢俊瑞、胡子嬰、張宗麟三入商量對策。王提議應找個適當的人暫代沈老領導救國會，後與各界商議由胡愈之暫代。1937年4月，救國會發起一次入獄運動，宋慶齡、胡愈之、張宗麟、張天翼等七人一起到蘇州監獄抗議：“救國如有罪，不知誰才沒有罪……我們都為救國而入獄罷！”在全國人民的壓力下，“七君子”終於在七七事變後被釋放。
“八·一三”以後，救國會參加國共合作的上海文化界救亡協會。張宗麟擔任訓練委員會主任，籌辦抗日救亡訓練班，由救國會人士講課，學員二百餘人畢業後即送去前方抗戰。張宗麟除處理訓練班校舍、教員等事務外，並主講國難教育一課。不打算抗戰的國民黨方麵想方設法破壞，一個多月後，提出讓國民黨員蔣某當主任。救亡協會中共方麵的負責人居然同意了。張宗麟識破國民黨的陰謀，力爭“統一戰線不是妥協戰線”。但這位負責人不聽，結果換了主任以後，訓練班就不了了之，隻辦了一期。