解放軍廣大指戰員在渡江成功的勝利鼓舞下，發揚連續作戰的優良作風，晝夜兼程，追擊逃敵。4月25日，第二十八軍占領宜興，第二十三軍占領溧陽，切斷了南京至杭州的公路交通。潰逃蔣軍隻得改由宜興以西的山區向郎溪、廣德方向突圍。4月26日，中集團先頭部隊已進至郎溪、廣德地區；第二十八軍也進占長興。4月27日，中集團之第二十七軍在吳興附近與東集團之第二十八軍打通聯係，封閉了合圍口。南逃之蔣軍第四、二十八、四十五、六十六軍及第五十一軍一部10萬之眾，在太湖西岸郎溪、廣德之間山區東逃西竄，亂作一團。4月28日，鑒於逃敵已被合圍的情況，三野對全軍部署做出了調整與區分。決定由宋時輪和郭化若統一指揮第九、十兩兵團負責全殲被圍之蔣軍，譚震林、王建安等率第七兵團速向杭州攻擊前進。陳士榘、袁仲賢率第八兵團擔任南京警備任務。4月29日，三野第九、十兩兵團實施多路向心突擊，被圍之蔣軍全部被殲。三野向中央軍委、總前委報告了這一勝利消息，同時令第九、十兵團負責繼續清剿殘敵，並對全軍下一階段的作戰部署作了具體規定：一是明確了各部歸還建製問題，並令第二十六軍歸三野司令部直接指揮，沿武進、無錫、常熟之線向上海攻擊前進；二是將第九、十兩兵團集結於太湖南北地區，準備攻擊上海；三是令第七兵團經廣德、吳興之線以南地區向杭州進擊，並強調了奪取錢塘江大橋之極端重要性，要保證不為敵人撤退時所破壞。中共中央軍委於4月30日複電三野並告總前委：“1.殲滅諸敵甚慰。2.部署甚妥。如你們能於一星期內完成此項部署，並完成對於攻占上海的政治準備工作與軍事準備工作，則你們可以立於主動地位。3.總前委除直接領導南京工作外，請迅速抓緊完成占領上海的準備工作，以便在一星期以後，假如湯恩伯從上海逃跑時，你們能夠主動地有秩序地接收上海。”
攻占杭州與進軍浙東、浙南
在三野第九、十兵團圍殲郎溪和廣德地區之蔣軍同時，第七兵團在譚震林、王建安等指揮下，於4月28日占領寧國，5月1日占領孝豐，5月2日占領餘杭，5月3日，先頭部隊第二十一軍乘勝占領杭州。由於解放軍行動迅速，蔣軍來不及爆破錢塘江大橋便被殲滅。杭州的攻占，形成解放軍會攻上海的有利態勢，並確保了大軍繼續向南、向西南進軍的通道。
第二十一軍解放杭州後，遵照兵團命令將防務移交第二十三軍，集結於肖山地區待命。5月16日，第二十一、二十二軍奉命向浙東、浙南進軍。二十一軍兵分三路，以溫州為目標，向浙南進軍。一路是軍部尾六十三師為第一梯隊由肖山經浙贛鐵路車運金華，厼後沿永康、縉雲、麗水、青田進擊溫州；一路是六十二師沿臨浦、諸暨、麗水向溫州前進；一路是六十一師沿紹興、嵊縣、天台、臨海一線掃蕩殘敵，而後向溫州前進。
當時，蔣軍青年軍在嵊縣、新昌、天台一線布防。5月20日，解放軍第六十一師前鋒進抵嵊縣以北、曺娥江畔之三界、仙岩地區，發現蔣軍青年軍二二○師之兩個營分守兩地。師部立即命令一八三團向三界、一八一團向仙岩發起攻擊。很快，三界之敵被全殲，仙岩之敵大部逃竄，六十一師跟蹤追擊，於5月22日上午占領嵊縣縣城，當日傍晚進占新昌縣城。
為了增強進軍浙東的兵力，六十一師奉命改歸第二十二軍指揮。5月24日，二十二軍並指揮六十一師，向浙東進擊，攻奪奉化、溪口。指戰員們以日行130裏的急行軍，25日趕到溪口時，當地群眾講蔣介石於24日率其親隨離開溪口，到象山港登上“太康”號軍艦逃跑了。緊接著，奉化、定海、象山半島和寧波等城市和地區被解放了。