在紐約， 哈爾斯曼的攝影才華得到了淋漓盡致的展現。作為一名人像攝影大師，他拍攝的肖像，以構思精巧的超現實手法和詼諧幽默的抓拍見長。他的作品是被《生活》雜誌用做封麵最多的，共有101幅作品入選。
(一)心理肖像
哈爾斯曼精通心理學，擅長拍攝別具一格的“心理肖像”。他認為一幅好的肖像照片，不僅要求攝影師對基本的攝影技術有所了解，而且要對他的拍攝對象有所了解。隻有這樣，才能在照片中抓住人物的特征，使其成為一幅與眾不同的肖像照片。哈爾斯曼認為：
一張肖像照片，如果沒有表現出人物內心深處的精神世界，它就不能成為真正的肖像，而隻是一個虛有其表的外殼。
然而，要充分表現人物性格，挖掘出他們的內心世界，實踐起來並不容易。被攝者在鏡頭前，通常會感到緊張與不安。哈爾斯曼總是事先了解被攝者的經曆和性格，然後針對不同人物的性格，通過談話進行啟發和誘導。有時，他請被攝者聽音樂，喝咖啡，使他們感到輕鬆自在，從而流露出真實自然的神態。有時，他還請被攝者跳起來，然後在他們跳躍的瞬間進行抓拍。在他的攝影室中，有一套電子閃光燈裝置，可以用1／1000秒以上的高速，拍下各種瞬間的動作。
在哈爾斯曼看來，不同的跳躍動作，可以反映出不同的人的個性特征和心理狀態。因為，人在跳躍的時刻，才能消除心理上的障礙和社會性的表象，而顯露出本人的真實性格。哈爾斯曼曾有過這樣一段論述：
在跳躍的一瞬間，人的力量突然爆發，克服了地球的吸引力。這時，他無法控製自己的麵部表情和四肢運動。
因此，在這一瞬間，人的假麵具被去掉了，真正的自我暴露無遺。
人們隻需要利用相機便可抓住這—切。
哈爾斯曼在1959年出版了《跳躍》作品集。這本書，收錄了他用6年時間拍攝的176位名人的跳躍瞬間。這些名人，包括科學家、作家、藝術家、神學家、法學家、政治家等。哈爾斯曼廣泛研究了他們的跳躍心理，如瑪麗蓮·夢露在跳躍時流露出天真活潑的本性，而愛德華·斯泰肯在跳躍時做的起跳動作，表現了他喜歡研究、善於學習的性格。
(二)《原子的達利》
哈爾斯曼的超現實主義風格，典型地反映在他為畫家達利所拍攝的係列照片中。
西班牙畫家達利，是哈爾斯曼的好友。達利的作品荒誕怪異，具有超現實主義風格。哈爾斯曼又是攝影家中極不安分的一位，不滿足攝影作為記錄現實的鏡子，而一心想踏著這麵鏡子，走進幻想的奇境。因此，他們一見如故，一連合作了30年。哈爾斯曼經常請達利當自己的攝影模特，因為達利的形象和他的繪畫一樣古怪，特別是眼睛和胡子，都有令人過目不忘的特點。哈爾斯曼的許多作品如《原子的達利》、《紅粉骷髏》等，都是與達利合作完成的。其中，《原子的達利》是他的代表作。
《原子的達利》攝於1948年。這幅照片的構思，最初源於達利的一幅畫。達利曾經畫過一幅畫，名為《原子的列達》(列達是希臘神話中的一個人物)。畫中的一切，都懸浮在空中。於是，哈爾斯曼萌發了拍攝“原子的達利”的念頭。他把這個想法告訴了達利，兩人一拍即合， 決定共同拍攝這幅超現實主義的作品。哈爾斯曼記述了這次拍攝的經過：
我借了三隻貓。最初用一隻做了試驗，覺得還是三隻一塊兒用的效果要好，於是改變了主意。
我喊“一、二、三”。數到“三”，我的三位助手一齊把貓拋出去，第四位助手負責潑水。在貓和水還在空中的時候，我喊出“四”的同時，達利跳起來，我把這些拍攝下來……
就這樣，在六個小時當中，經過28次拋出、跳起、潑水的結果，終於拍到了滿意的畫麵。
這幅照片，《生活》雜誌用了兩個整頁刊登，後來被許多國家的出版物轉載。