1901年泰戈爾在父親早年買下的不毛之地——桑地尼克坦（又譯和平村）建立學校，從此，桑地尼克坦便成為他進行社會改造和教育實踐的基地和寓所。創辦了一所學校，這所學校於1921年發展成為著名的國際大學。1902年泰戈爾喪偶，1904年愛女病逝，1905年父親亡故。詩集《回憶》(1903)、《兒童》(1903)和《渡船》(1905)，便是他個人生活不幸的紀錄。1905年英國殖民當局推行孟加拉分裂政策，泰戈爾聞訊，毅然離開鄉村，來到加爾各答，投身於民族解放運動。他慷慨陳詞，發表演說，領導示威遊行，創作鼓舞人心的愛國歌曲。1907年，泰戈爾脫離政治運動，又回到桑地尼克坦從事教育和文學事業。當時，他既反對極端派的暴力，也反對穩健派的妥協，主張改造國民性，改造社會，以達到民族自治。人們批判他退出了政治，批判他的思想觀點，他陷入極度精神痛苦和矛盾之中。1915年他與甘地相會，兩位印度巨人盡管在許多問題上的觀點都是針鋒相對的，友誼卻始終如一。1919年，英國殖民當局在阿姆裏察屠殺手無寸鐵的印度人民，泰戈爾拍案而起，寫信給英國總督表示抗議，並正氣凜然地唾棄英國政府所授予的爵位和特權，支持群眾鬥爭。1900至1920年，是泰戈爾創作的成熟時期。1903年他發表了可稱為印度第一部現實主義的長篇小說《小沙子》，緊接著又發表了著名長篇《沉船》(1906)、《戈拉》(1910)、《家庭和世界》(1916)和優秀中篇《四個人》(1916)，以及戲劇《頑固堡壘》(1911)、《郵局》(1911)等。《戈拉》雖是描寫19世紀七八十年代的印度社會生活，實則展示了20世紀早期社會及其時代特征。《家庭和世界》則從正麵描寫了1905年的民族運動。稍後發表的劇作《摩克多塔拉》(1922)和《紅夾竹桃》(1926)，都揭示了反對殖民主義和封建專製主義的深刻主題。在詩歌方麵，他發表了《奉獻集》(1900)、《吉檀伽利》(1910)、《歌之花環》(1914)、《頌歌》(1914)、《飛鶴》(1916)、《逃避》(1918)。此外，1912至1916年間相繼發表的英譯詩集有《吉檀伽利》《新月集》《園丁集》《飛鳥集》。這時期的詩歌內容相當複雜，總的是宣傳愛、人性、完美的理想。
從1912年起，泰戈爾先後十餘次遠渡重洋，訪問了幾十個國家，傳播和平、友愛的種子。1924年，泰戈爾到中國訪問，回國發表了《在中國的談話》；1930年訪問蘇聯，寫有《俄國書簡》。這兩本書表達了他對中國人民的情誼和對社會主義蘇聯的讚美。往後的歲月，他全神貫注地關心世界和印度的大事，不斷對自己進行解剖。1940年他在《生辰集》裏寫道：
他們形形色色的勞動散布在四方，
是他們推動整個世界在前進。
這裏，泰戈爾不局限於同情勞動者，而是認識到推動曆史前進的動力是勞動大眾。他還自責地說：
如果一位詩人不走進他們的生活，
他的詩歌的籃子裏裝的全是無用的假貨。
他等待著一位來自勞動階層的詩人：
在文學的盛宴中，
讓他來貢獻我不能奉獻的一切。
垂暮之年，詩人能對自己的思想和創作作如此深切的反省，是難能可貴的。1941年4月，他寫下了著名的政治遺言《文明的危機》，控訴英國殖民者在印度的罪惡統治，表達了祖國必定獲得解放的信念。這時期文學創作上除了描寫沒落的封建世家與資產階級暴發戶之間矛盾的長篇小說《糾紛》(1929)和描寫印度頹廢一代的《最後詩篇》等重要作品外，詩歌有《再一次》(1932)、《邊沿集》(1938)、《生辰集》(1940)等，其中許多政治抒情詩，如《山達爾人》《非洲》《禮佛》《號召》等，熱情歌頌勞動者，譴責德、意、日法西斯的侵略行徑，同情各國人民的鬥爭，對人類的前途充滿了信心。
1941年8月7日，泰戈爾病逝於加爾各答。
二
泰戈爾首先以詩名世。從八歲習詩至十六歲《帕努辛赫詩抄》問世，是泰戈爾詩歌創作的模仿習作階段，這些作品正如泰戈爾自己所說的“除了心靈的自我誇張外，對外界沒有任何認識”，是“自我陶醉的幻想”。二十歲所發表的詩集《暮歌》標誌著他詩歌創作的正式開始，從《暮歌》起，作者掙脫了“舊有的詩規”，找到了表現自己創作個性的藝術手段。從那時直至逝世，泰戈爾共發表了五十多部詩歌集，約有一千多篇詩，二千多首歌。他幾乎涉足所有詩歌體裁和形式的創作，反映了複雜的內心情緒和繽紛的外部生活。