1834年5月底，小獵犬號穿過麥哲倫海峽，沿著花崗岩和綠岩連接的南美洲西海岸北上。兩個月後，在智利的瓦爾帕萊索靠岸。
達爾文獨自騎馬向安第斯山走去，進行地質考察，然後又從特裏孟特岬(ｊｉǎ)到智魯島調查東海岸地形。就在到達智魯島的晚上，他看到了罕見的連鎖性火山爆發。奧索諾火山、康塞基納火山、阿空加瓜火山摩肩接踵噴出岩漿，火光衝天，一片紅色煙幕中不斷有黑色塊狀物隨之噴上天空，然後慢慢垂落，映得海麵分外耀眼刺目。康塞基納火山已經26年沒有噴火，阿空加瓜火山也很少有火山活動。達爾文看到了幾十年來少有的壯觀景象。
一天，他意外地發現貝殼化石。在海拔4000多米的山頂居然有海洋生物的化石，這使達爾文興奮異常。他全神貫注地盯著化石，忘記了頭重腳輕、胸悶氣短，似乎貝殼化石給他帶來了一股清新沁(ｑìｎ)脾的空氣，使得他的呼吸一下子順暢起來……
回程時，達爾文決定穿越安第斯山脈的烏卡拉塔山。他根據自己的假設與判斷，認為應該在這裏發現海洋岸邊的樹木化石。果然，他如願以償。
他找到共有五十多棵白色樹木化石，凸(ｔū)出在山腹中，其中一株樹圍有1米左右，11株已經矽(ｘī)化，其它的已經變成白色方解石的結晶。這些樹木原來生長在大西洋岸邊，以後隨著地麵沉入海底。在海底被水成岩包圍，上麵再被深約300米巨大的海底熔岩流覆蓋，接著又有水成岩重疊上去，上麵再疊一層熔岩，這樣連續重疊五層。後來，由於火山爆發，這些海底地層又重新隆起，變成了麵前的山脈。這些原來蒼翠蓊鬱的樹木，變成了麵前雪白的化石。
1835年9月，小獵犬號抵達加拉帕戈斯，達爾文剛剛上島，便看見兩隻少說有90公斤重的烏龜正在貪婪（ｌáｎ）地吃著仙人掌。它們發現達爾文走近，一隻烏龜瞪了他一眼，慢慢走開；另一隻發出一陣近乎咒罵聲，然後把頭和四肢縮進殼裏。這還不能算是大烏龜。島上有些烏龜要七八個壯漢一起才能把它抬起來。
群島上土產的蜥蜴有兩種，一種陸棲，一種水棲，都巨大無比。仿佛這炎熱的海島，為它們提供了特別豐富的營養，達爾文觀察發現，蜥蜴卵具有厚重的石灰質外殼，這無疑起了保護作用。而青蛙卵則很容易被海水衝走。隻有蜥蜴在這一片火山島上生生不息，而且發展壯大著。
一次，達爾文追一隻蜥蜴，一直把它追到懸崖邊，以為它無路可逃，隻好跳海了，因為它畢竟會遊泳，可以絕處逢生。誰知它偏偏不跳，就那樣死死地爬在懸崖的邊緣，睜大一雙眼睛望著。達爾文輕而易舉地捉住了它。它沒有反咬一口，隻是驚惶地從鼻孔裏分泌出一種怪異的液體。
還有一次大海退潮後，達爾文捉到幾隻蜥蜴，想做個實驗。他把蜥蜴送進海中，看看它們究竟會怎麼樣?沒過多久，它們便從海中拚命地爬上來，就在達爾文身旁的岩石和海草的夾縫中藏起來，以為上了岸就沒有危險了。
達爾文經過考察，終於找到了解釋蜥蜴這種奇怪行為的答案。原來，這一帶島嶼上沒有它們的勁敵，而海裏卻有置它們於死地的鯊魚。是環境改造了它們的本能，使它們適應生存。
島上共有四十多種鳥，都是當地才會有的鳥類。達爾文收集的昆蟲，也沒有一種是完全相同的。而他在傑姆斯島收集的71種植物標本，原產有38種，其中30種是其他，島嶼上看不到的。他在阿爾比莫爾島收集的26種原產植物標本中，隻有4種在其他島上能夠找到。加拉帕戈斯群島各島嶼之間距離不遠，緊緊相依，彼此的地質、標高、氣候各種條件類似。如此類似的生存環境，為什麼會蘊(ｙùｎ)育出不同的種類?
更讓達爾文難忘的是那些可愛的鳥：百舌鳥、金翅雀、巧婦鳥、大蛋鳥……甚至禿(ｔū)鷹，對人毫無畏懼，相反格外喜歡接近人。這些鳥經常飛到他的身旁，用帽子就可以把它們罩下來。槍在這裏毫無用武之地，達爾文用槍杆便把一隻禿鷹從樹上輕而易舉地推下來。有一隻百舌鳥索性趁達爾文睡覺時停在他喝水的勺子上。待達爾文醒來，拿起勺子慢慢地喝水，它依然站在勺子上一動不動，靜靜而友好地看著達爾文享用。這些可愛的鳥有時幹脆落在達爾文的帽子上、手腕上，跟他親昵(ｎì)。
引起達爾文興趣的是島四周環布的珊瑚礁。作為一名科學家，隻有特殊的生物才會令他如癡如醉。他登上大約800米高的高地，全島的風光盡收眼底，美麗的珊瑚礁一目了然，在陽光下分外奪目。島完全被珊瑚礁包圍，僅僅露出一個小小的出入口，供船隻靠岸。
經過幾十天的航行，他們到達新西蘭和澳大利亞，然後跨過印度洋，經過好望角，準備向英國返航了。
這次航海，達爾文研究成果非凡。他收集到大量的生物標本、化石以及種種寶貴的第一手資料。但達爾文認為更重要的收獲是改正了自己以前許多不良習慣與缺點，養成了良好的習慣：那就是盡心盡力從事一門科學研究工作。他堅持記航海日記，在學習與研究中提高自己。書上的記載、自己的推斷，在沒有證實以前，他不隨便下定論。這種良好的習慣，奠定了一個科學家對科學發展能夠做出貢獻的重要基礎。
1836年10月2日，小獵犬號終於駛進了英國的港口。整整5年了，達爾文不再是當年的達爾文了。祖國迎接他的勝利歸來，呼喚著一位偉大的科學家和一個劃時代的科學學說的誕生。
這一年，達爾文27歲。