章太炎一回到上海，立即加入反袁鬥爭。7月3日，他出席了在孫中山的寓所召開的會議，決定出師討逆。接著又與孫中山、廖仲愷、朱執信等人南下廣州，成立護法軍軍政府，推舉孫中山為大元帥，兩廣巡閱使陸榮廷、雲南都督唐繼堯為元帥，章太炎任秘書長。
這時章太炎看到，曆數民國英傑，孫中山真是革命意誌最堅強者之一，而那些軍閥雖然也讚成反袁，他們內心裏則是想爭奪地盤，擴張勢力。即如軍政府裏兩位元帥，就根本不服孫中山，他們甚至不接受元帥稱號，使大元帥成為一個光杆司令。問題的關鍵就是孫中山沒有兵權。章太炎除了為孫中山起草《大元帥就職宣言》以外，主要工作就是說服軍閥們擁護軍政府。
章太炎很有些“知其不可為而為之”的勁頭。他到雲南，唐繼堯對他的歡迎十分隆重，排場很大，宴會很多也很豐盛，但就是不同他談實際問題，氣得章太炎要收拾行囊打道回府，並聲言與唐絕交。到了這個份上，唐繼堯才勉強接受元帥信，不過依然按兵不動。
章太炎心灰意冷，天天以酒澆愁，後來幹脆放浪山水，暢遊西南諸省。
他諷刺性地模仿唐繼堯的派頭，做一麵大旗，比唐的旗子大出三分之一，上寫“大元帥府秘書長”七個字，讓一個彪形大漢舉著走在隊伍前麵。
1918年1月初，章太炎特意來到四川省巴縣鄒容的家鄉。民國初立時，鄒容已被中華民國政府追贈大將軍稱號，巴縣縣城還立了祠堂。章太炎在祠堂裏看到小弟弟的畫像時，禁不住熱淚縱橫。
還在途中，章太炎就聽說軍閥們勾結起來，改組了護法軍政府，孫中山已經失去領導地位。章太炎一片救國的苦心，此時都成灰燼，遂打道回府，決意以講學終了一生。
當他回到上海時，正好碰上唐繼堯的特使李宗黃。在孫中山歡迎李宗黃的宴會上，章太炎怒氣未消，與李爭吵起來。
孫中山希望唐繼堯盡快出兵，會師武漢。李宗黃向大家解釋他們的種種難處。突然，章太炎罵道：“唐繼堯算什麼東西？色厲內荏，目光短淺，隻知道保存實力，妄想獨霸西南。我看他和北洋軍閥是一路貨！”
滿座皆驚。
孫中山為了顧全李宗黃的麵子，想勸勸章太炎，他剛要說話，章太炎又罵上了：“唐繼堯真不是東西！首鼠兩端，饑附飽揚，我拿他比北洋軍閥，那是我抬舉他！”他越罵越起勁，從唐繼堯及其軍隊擴大到雲南全省：“雲南人，隻知道有個雲南，不知道有國家！”
李宗黃忍無可忍，叫道：“老章，我要和你決鬥！”
“你算什麼東西？你有什麼資格和我決鬥！”章太炎回擊道。
李宗黃抓起一個盤子，向章太炎頭上砸去，並且大聲嚷嚷：“砸死你，我抵命！”幸好沒有打中。大家將兩人拉開，一番勸解。章太炎憤然離席。
事後，孫中山對李宗黃解釋說，太炎這個人無人不罵，本性如此，他自己也多次領教過的。
章太炎周遊“列國”，唇焦舌敝，勞而無功，深感失望。隨之與張繼等人大力鼓吹“聯省自治”——從各省自治開始，逐步實行聯省自治。他在《各省自治共保全國領土說》中指出：“今所最痛心者，莫如中央集權，借款賣國，駐防貪橫，浚民以生，自非各省自治，則必淪胥以盡。為此計者，內以自衛土著之人民，外以共保全國之領土，衛人民則無害於統一，保領土則且足以維持統一矣。野心侵略之人，必以此為分裂，是何謂也？豈其心不願分權於國人，而願分權於敵人耶？”
各地實力派求之不得，立即響應，湘、川、粵等地很快實行。
其實，章太炎並不反對統一，他反對的是中央集權。
這當然與孫中山的觀念相悖。孫中山主張統一中國。1922年，孫中山舉兵北伐，由於陳炯明反對而中止。但次年1月，又在上海發表“和平統一宣言”，主張直係、奉係、皖係各大勢力互相提攜，暫時劃疆自守，互不幹涉，以企統一之成。北方軍閥吳佩孚揮師南下，狠狠教訓了主張“聯省自治”的湘鄂川勢力。同時，孫中山在南方成立大元帥大本營、建立黃埔軍校，厲兵秣馬圖謀北伐。
章太炎對孫中山的舉動很不滿，怒斥說“廣東帥府之欲以武力統一西南，亦西南之吳佩孚也”。
1924年1月，國民黨在廣州舉行第一次全國代表大會，決定改組國民黨，允許共產黨員加入。對此，國民黨右派極力反對。這一年冬天，右派人物聚集在章太炎的上海寓所商議對策。由章太炎領銜署名發表《護黨救國宣言》，公開反對孫中山的容共主張。翌年又組織“辛亥同誌俱樂部”，試圖聯合光複會、共進會、同盟會的“老革命同誌”，對抗改組後的國民黨。