愛國學社與愛國女學
1901年夏，蔡元培應上海南洋公學之聘，擔任特班總教習。次年，發起成立中國教育會，被選為會長。後來南洋公學校方無理開除學生，激起學潮，蔡元培率領退學學生創辦愛國學社，自任總理，主持其事，接著又創辦愛國女學，他說：革命精神，是無論男女都應該提倡的，而教育是根本的辦法，因此女校有愛國女學，男校有愛國學社。
愛國學社重精神教育和軍事教育，分尋常、高等兩級，各為二年，尋常級授修身、算學、理科、國文、曆史、地理、英文、體操等課，由高年級學生中公舉若幹人任教員；高年級授倫理、論理、算學、物理、化學、國文、心理、社會、國家、政治、法理、經濟、日文、英文、體操等課，由中國教育會會員中公舉若幹人任教員。最初，愛國學社的經費常常發生困難，有一次，他準備到南京去籌措款項，正當他兒子得了重病，他狠了狠心，還是到了碼頭，買下船票。這時，有人匆匆找到碼頭，告訴他兒子病死了。他心裏非常難過，但一想學社經費沒著落，眼看就辦不下去了，便強忍心頭的巨大悲痛，簡單做了交代，就登上輪船而去。
在蔡元培的主持下，愛國女社和愛國學社成為上海資產階級民主革命的陣地，校內革命空氣十分濃厚，湊星期舉行演講會，蔡元培親自登台演講，抨擊清政府的軟弱無能，揭露帝國主義列強侵華罪行。演講的內容大多刊載在當時革命報紙《蘇報》上，在上海引起很大的反響。愛國學社還與《蘇報》訂約，每日由蔡元培、章炳麟、吳敬恒等七位教師輪流為該報一""霣驀人物撰寫評論，這一時期的《蘇報》，幾乎成了愛國學社的機關報。不久，愛國學社脫離中國教育會，宣告獨立，但教育會負責人員中，對此爭執甚烈，蔡元培遂辭去該社與該會職務，赴青島學習德語，準備出國留學。這時，“蘇報案”發生章炳麟、鄒容等人入獄，愛國學社停辦。1904年回上海後，蔡元培明知自己名列黑名單之首，但仍然領導教育會和愛國女學堅持革命活動。當時，他覺得革命隻有兩途：一是暴動，一是暗殺。他參加了暗殺團，在愛國女校組織試製炸藥、毒藥，並與黃興等一起策劃武裝暴動。後來，他又把暗殺團加以改組擴大，成立革命團體光複會，他被推為會長。1905年8月，中國同盟會在東京成立，蔡元培參加並被孫中山委任為上海分會會長。民國首任教育總長從1907年到1911年，因駐德公使孫寶琦之助，蔡元培赴德國留學。他半工半讀，學會德語後進人萊比錫大學，選修了哲學、文學、人類學、文明史等課程，還選讀了多種教育學、心理學，如實驗心理學、兒童心理學、心理學概論、心理學方法等，他還編著了《中學修身教科書》、《中國倫理學史》，還翻譯了《倫理學原理》。在德國三年的留學生活，對蔡元培一生的教育生涯產生了重大的影響。辛亥革命的消息傳到了德國，蔡元培非常興奮，當即與留德同學聯名給各省當局發回電報，敦捉響應武昌起義。1911年底，他回到上海，參加籌建中華民國的工作，不久被任命為徐特；8臨時政府教育總長，發表了《對於教育方針的意見》，製定中國民國教育方針：軍國民教育、實利教育、公民道德教育、世界觀教育和美育。他是中國教育史上提出德、智、體、美四育的第一人。
蔡元培所主持的教育部，曾進行劃時代的改革，他就任伊始，立即由南京教育部擬定普通教育暫行辦法十四條，於1912年1月19日通令遵辦。5月初，北京教育部在上述暫行辦法的基礎上，改訂普通教育辦法九條，通行各省：①學堂改稱學校，監督、堂長通稱校長；②教科書須合於共和民國宗旨；③廢止師範、中學、小學讀經；④小學注重手工科；⑤高小以上體操科注意兵式；⑥中學文、實不分科；⑦初小算術科自第三年起兼授珠算；⑧初小男女同校；⑨廢止舊時獎勵學校山敵
蔡元培主持召開了全國臨時教育會議。他認為這次會議是全國教育改革的起點。由於他的興趣偏於高等教育，因此，他對這方麵特別注意。民國元年公布的《大學令》就是他親自起草的。他除了把北京大學堂改稱北京大學校外，還預定在南京、漢口、成都、廣州，各設大學一所。各省原來所辦的高等學堂，程度不齊，他將此種學堂改為預科，附屬於大學。他還認為大學是研究機關，應偏重文、理兩科，所以《大學令》中規定：設法、商科而不設文科者，設醫、農、工等科而不設理科者，均不得稱為大學。
1912年3月，袁世凱偽裝擁護革命，篡奪了總統之位，唐紹儀新任國務總理，蔡元培被堅留仍任教育總長。但為時不久，即竭力奪取一切國家大權，設法擺脫責任內閣。蔡元培不堪再充當“伴食”的內閣成員，便與王寵惠、宋教仁、一重王正廷等總長聯名辭職，退出內閣。4、推動華法教育與勤工儉學
1912年蔡元培辭去教育總長後，再度赴德留學，繼續在萊比錫大學選課聽講。1913年夏，宋教仁被袁世凱刺殺，他應孫中山之召回國，奔走鼓動，二次革命失敗後，他前往法國，從事學術研究。1916年3月，他和李石曾、汪兆銘、吳玉章等人聯合一些法國人士發起組織華法教育會1他任會長。華法教育會招收華工到法國，設立旅法華工學校進行初步教育，由蔡元培考驗新生，並為該校編寫德育、智，育講義，名為《華工學校講義》，親自講授，深入淺出，極富教育韋義，深受學生歡迎。僅1916年，華法教育會就從國內招收華工五千餘人，他們為華工爭得與法國工人同工同酬的待遇，華工學校培養出來的學生成了華工中的骨幹，他們分赴工廠，充當翻譯在工餘時間傳授文化知識。
赴法勤工檢學活動，吸引了國內大批有誌青年，他們對內優外患痛心疾首—千方百計尋求革命真理，尋求拯救國家、民族的道路，因而赴法勤工儉學受到他們的歡迎。他們中的不少人在法國學習馬克思主義，成長為無產階級革命戰士。中共老一輩許多領導人，如周恩來、蔡和森、李富春、羅邁、陳毅、王若飛、鄧小平、聶榮臻、趙世炎、向警予、陳延年等等，當年都曾赴法勤工儉學。可見赴法勤工儉學在中國革命史上功勳卓越，在近代教育史上也是一個創舉，作為這一活動的倡導者和組織者，蔡元培確實起了重要作用。
改造北京大學
1917年1月，在教育總長範源廉的敦請和孫中山的勸促下，蔡元培就任北京大學校長。對這所“老爺”大學進行了大刀闊斧的改革和整頓。
第一件事是改革學生的觀念。在到校的第一次演說中，蔡元培就鄭重宣布：“大學生當以研究學術為天職，不當以大學為升官發財之階梯。”他又對學生提出三點要求：抱定宗旨；砥礪德行；敬愛師友。
第二件事是整頓教員隊伍。他深知北大要棄舊圖新，必須有一批“積學而熱心”的教員。於是，他聘請新文化運動的領袖陳獨秀任文科學長，李大釗、胡適、錢玄同、劉半農、周作人等為文科教授，李四光、王星範、顏任光、任鴻雋、李書華等為理科教授。對於不稱職的教員，一概予以辭退。有幾個外國教員，是中國駐外使館或外國駐華使館介紹來的，也被解聘了，英國公使朱爾典為一名英籍教員求情，被蔡元培毫不留情地拒絕了。朱爾典惱羞成怒，氣衝衝地邊走邊說；“蔡元培是不要再做校長了。”蔡元培一笑置之。他在北大貫徹“思想自由”、“兼容並包”的主張，不論何種學派，隻睪言之成理，都允許在北大講壇上有一席之地，讓他們自由發展。他的大膽革新，不僅對北大，而且對中國近代教育都具有重要意義，可以說，沒有蔡元培主持下的北大，就很難出現洇湧澎湃的新文化運動！
第三件事是改革北大的體製、科係和課程。他設立評議會，成員有校長、各科學長和各科教授民主選舉的評議員，評―~重議會是全校最高立法機構和權力機構，打破以往的校長獨裁製，有利集思廣益。同時建立各學科教授會，領導本學科教學；建立各科教授主任組成的教務處，領導全校教學。文理科經過調整後，廢學長製，設十四個係，並成立文、理、法、俄國文學和地質等研究所。為鼓勵學生努力學習，促進人才成長，他還廢除年級製，改行選科製。 這些改革措施的實行，使沉悶的北大麵貌為之一新，一個生機勃勃的新北大出現了，北大在全國教育界、思想界居於越來越重要的地位，這就為即將來臨的“五四”運動創造了條件。1919年5月，徐世昌政府的外交委員長汪大燮，告訴蔡元培：錢能訓內閣密電命令出席巴黎和會的中國代表團，在《凡爾賽和約》山東條款上簽字，蔡元培立即將這一消息告知北大學生代表。於是，北京大學生聯合其他學校愛國學生，決定於5月4日在天安門舉行愛國大示威。“五四”運動爆發。蔡元培拒不執行召回遊行學生的命令，積極組織營救被捕的愛國學生。被捕學生返校時，他率領全校師生舉行熱烈的歡迎儀式，並眼含熱淚，臉帶微笑，發表了充滿感情的演講。在反動政府的逼迫下，他留遞辭呈，發表啟事，離京南下。7月間，“五四”運動取得勝利，在校內、校外的愛國力量支持下，他又返京複職了。一個反動官僚戰戰兢兢地說：“不要把蔡元培回到北京看成隻是一介書生，實際上是十萬雄師，我們不能不以全副武裝去對付。五四運動以後，蔡元培繼續在北京大學推行改革，學校建立總務處、財務委員會，設總務長一職；還整頓了各係實驗室、圖書室，廣購圖書雜誌。1920年春，江蘇女學舉王蘭等徐特；8人請求入北大學習，當時考期已過，蔡元培準許她們先作旁聽生。這年暑期，北大正式招收女生，打破了男女不同校的禁例，這在中國高等教育史上，是一次破天荒的創舉。