在獄中，陳獨秀寫了《荀子韻表及考釋》、《實庵字說》、《老子考略》、《中國古代語音有複聲母說》、《古音陰陽入互用例表》、《連語類編》、《屈宋韻表及考釋》、《晉呂靜韻集目》、《戊寅年登石筍山》《幹支為字母說》等音韻訓詁學著作。
文學貢獻
陳獨秀的觀點：文學之文以情為主，應該華美而不重實用。他曾有“華美無用之文學”的措辭，錢玄同提出質疑，此“無用”二字是否與一貫之主張有衝突。其實，此“無用”二字表達了陳氏一種很重要的文章觀念。所謂“無用”，即無實用之意，並非無價值。文章區別於文學，正是在實用與不實用上劃清界線。應用之文以理為主，應該樸質而有用，清除“阿諛、虛偽、鋪張的貴族古典文學”的惡劣文風。魏晉以後，應用之文駢化傾向日益顯著，大有不駢就不能作文的趨勢；唐宋古文家企圖扭轉這種風氣，其策略不是促進小說的發展，戲劇的新生，以減輕應用文體肩負的美文職能，反而加速了應用文體文學化的步伐，使其變得更加小巧精致，更加失去了應用的品格。所以，無論是駢文還是古文，都未能將應用文體引向健康發展的方向。陳獨秀一針見血地指出：“碑銘墓誌，極量稱物，讀者決不見信，作者必照例為之。尋常啟事，首尾恒有種種諛詞。居喪者即華居美食，而哀啟必欺人曰，苫塊昏迷。贈醫生以匾額，不曰術邁歧黃，即曰著手成春。”陳獨秀深諳此弊，提出將應用之文與文學之文徹底分家，得到了《新青年》同仁的一致讚同。經錢玄同、劉半農的進一步論證補充就完全具有實際的操作價值了。（摘自《應用寫作》雜誌1994年第4期第45頁《“五四”現代應用文發展簡述》）
文學書法
陳獨秀論書法，有一則佳話流傳甚廣。即我們都知道的書法家沈尹默先生，早年就是受了陳獨秀的一語“刺激”，而發憤練字，終成一代大師的。當時陳與沈還不熟悉，但性格率直、快人快語的陳獨秀初次相見，就當麵說：“昨在劉三壁上見了你寫的詩，詩很好，而字則其俗在骨。可謂詩在天上，字在地下！”劉三則是江南名士劉季平也，其時劉三和蘇曼殊以及陳獨秀、沈尹默等，都是東瀛留學歸來常在一起詩酒風流的名士。沈尹默並不因陳的批評為忤，相反後來沈入北大任教，還把陳推薦給了蔡元培校長，並委以文科學長之職，足見舊時學人謙虛寬博之胸懷。陳獨秀批評沈尹默的字“俗在骨”，實際上也是透露了他自己書法上的審美觀。一般以帖學為宗的書法，若無厚實的北碑為底，用筆單調柔弱，則容易滑向“媚俗”一路。這一觀點也和清代末期由尊帖轉而尊碑風尚是一致的。不過後來即便是沈尹默的書法已經達到很高的境界了，但陳獨秀在肯定的同時，依舊保留了自己的獨到見解，他在1941年給台靜農的信中說：“尹默字素來工力甚深，非眼麵朋友所可及，然其字外無字，視三十年前無大異也。存世二王字，獻之數種近真，羲之字多為米南宮臨本，神韻猶在歐褚所臨蘭亭之下，即刻意學之，字品終在唐賢以下也。”反觀陳獨秀自己的書法則是碑帖結合，寫得汪洋閎肆、兼備眾體。
詩詞
《哭汪希顏》
凶耗傳來忍淚看，慟君薄命責君難。英雄第一傷心事，不赴沙場為國亡。
曆史三千年黑暗，同胞四百兆顛連。而今世界須男子，又殺支那二少年。
壽春倡義聞天下，今日淮南應有人。說起聯邦新製度，又將遺恨到君身。
《題西鄉南洲遊獵圖》
勤王革命皆形跡，有逆吾心罔不鳴。直尺不遺身後恨，枉尋徒屈自由身。
馳驅甘入棘荊地，顧盼莫非羊豕群。男子立身唯一劍，不知事敗與功成。
晚年創作
《記戊寅年登石筍山》
悠悠史海、驚鴻掠過、念馮唐、秋不憫蟬語吱吱、獨坐溪頭思太公、登峰頂，神往春秋與聃同。
芸芸眾生、吾似故人、憎郭開、寰不惜廉頗淒淒、庚未及甲憂社稷、居簡舍，垂歎功成木應朽。
經曆了政治上的跌宕起伏，陳獨秀晚年自南京出獄後，他謝絕了高官厚祿的邀誘，蟄居四川江津，在貧病交迫中埋頭於作書寫詩和文字學研究。其間對書法的愛好始終未有懈怠，即使在他逝世的前一年，當他得知歐陽竟無珍藏著東漢隸書佳拓《武榮碑》時，以詩代簡，向歐陽竟無“索借”，詩曰：“貫休入蜀唯瓶缽，久病山居生事微。歲暮家家足豚鴨，老饞獨羨武榮碑。”歐陽得詩後隻得割愛以遂其心願。另外，晚年的他尤以大量的精力撰述了文字訓蒙的專著《小學識字教本》，但稿件送審時，教育部長陳立夫認為書名不妥，要陳獨秀改書名。陳獨秀堅決不同意，並說“一字不能動”，把預支的八千元稿費也退回去了。最後直至1942年陳獨秀因病謝世，《小學識字教本》仍未出版，成了他晚年未了的一大憾事。
個人思想
1.民主主義是“超時代”、“超階級”的，是“每個時代被壓迫的大眾反對少數特權階層的旗幟”；“資產階級民主和無產階級民主，其內容大致相同，隻是實施的範圍有廣狹而已”。未來世界，將實現“無產階級民主製以至全民民主製”。
2.社會主義是很長的曆史階段，根本目標是發展經濟，使最大多數人民幸福。建設社會主義要吸收資本主義文明成果，不能馬上廢除私有製，初期允許多種經濟成分，而以國家資本主義為主。
3.肯定“前期”蘇俄，否定“後期”蘇俄。斯大林在蘇俄的恐怖專政，是蘇俄製度造成而非個人品質問題；“任何獨裁製度和殘暴、蒙蔽、欺騙、貪汙、腐化的官僚政治是不可能分離的”。沒有民主主義，就沒有社會主義；政治上的民主主義和經濟上的社會主義，相成而非相反；斯大林式的官僚政權絕不能創造社會主義，蘇聯早已不是社會主義。
4.世界大戰中不能引發革命，殖民地不能獲得解放獨立。“此次若是德、俄勝利了，人類將更加黑暗至少半個世紀，若勝利屬於英、法、美，保持了資產階級民主，我們如果能努力自新，不再包庇貪汙，有可能恢複以前半殖民地的地位，倘若勝利屬於德、意、日，我們必然淪陷為殖民地”。
5.放棄對列寧主義、托洛茨基主義的信仰。
個人成就
曆史貢獻
一，他是新文化運動的發起者，是20世紀中國第一次思想解放運動的倡導者。他在中國曆史上第一個舉起了民主、科學兩麵大旗，對於中國近現代曆史的發展產生了巨大的影響，至今還在影響著中國曆史的進程。他創辦的《新青年》雜誌，是中國近現代曆史上影響最大的刊物，教育、引導了整整一代人。
第二，他是五四運動的總司令，是五四運動思想指導者。五四運動能夠在中國近現代曆史上發生那麼大的影響，與他的活動、指導、影響是分不開的。在高度評價五四運動曆史功績的同時，不能忘記陳獨秀在其中的巨大曆史功勞。
第三，他是馬克思主義的積極傳播者。他傳播馬克思主義雖然沒有李大釗早，但他創辦的《新青年》雜誌是當時傳播馬克思主義的主要陣地，其重要作用是任何別的報刊不能替代的。
第四，他是中國共產黨最主要的創始人。陳獨秀是中國共產黨創始人之一的說法不準確。如果沒有陳獨秀，就沒有中國共產黨在1921年的成立。僅僅這一條，他就可以名垂千古，光照千秋。
第五，他是中國共產黨第一代領導集體的最主要的領導人。
第六，他是中國近現代曆史上第一個深刻總結、反思蘇聯和社會主義民主政治建設經驗教訓的人。
傑出成就
第一，他是中國近現代曆史上傑出的政論家。他的政論文章汪洋恣肆、尖銳犀利。《敬告青年》等很多篇章是中國近現代曆史上少有的、傑出的代表作，至今仍給人很多啟發。
第二，他是中國近現代曆史上傑出的大專家、大學者。他晚年進行的文字學研究，是極其重要的學術成果。如果不是後來轉向政治鬥爭，他無疑會成為中國近現代曆史上最傑出的大專家、大學者之一。
社會評價