1866年《罪與罰》的發表大大提高了陀思妥耶夫斯基在俄國文學，乃至世界文學中的地位。這是一部十分卓越的長篇，對19世紀俄國下層人民的痛苦作了精心細致的描繪，揭示出資本主義社會在道德倫理上的深刻矛盾。敘述貧窮的法科大學生拉斯柯爾尼科夫殺死了一個放高利貸的老太婆。開始他覺得殺了這麼一個無用的老太婆算不上犯罪，後來受到良心譴責，陷入半瘋狂的痛苦之中。他遇到醉漢馬爾美拉陀夫的女兒索尼雅，得知她為維持一家的生活，竟走上街頭賣淫。這種以自我犧牲來解救人類苦難的行為，深深感動了拉斯柯爾尼科夫。他終於去官府自首，走向“新生”，用受苦受難來彌補自己的罪過。作者花了大量筆墨對拉斯柯爾尼科夫的犯罪動機作了細膩深刻的分析，指出主人公受到“不做奴隸，就做統治者”的資產階級掠奪心理和“超人”哲學的支配，同時也受到無政府主義反抗情緒的影響。陀氏從基督教順從、忍耐、博愛的原則出發，塑造了信仰宗教、忍受人間苦難的女主人公索尼雅的形象，她預示著人類黑暗社會的一線光明。
60年代和70年代，陀氏創作的主要有《白癡》、《惡魔》、《卡拉馬佐夫兄弟》等。《白癡》通過女主人公娜塔沙被惡棍誘奸、拋棄、被害的悲慘遭遇，揭示了資本主義社會婦女被當做商品拍賣的處境。另一方麵通過男主人公梅什金公爵的形象，強調用道德倫理來感化人們和改造社會。《惡魔》表現了陀氏這樣的思想動機：反對俄國的自由主義和虛無主義，相信隻有恢複正教才能改造俄國，進而改造人類。
《卡拉馬佐夫兄弟》是陀氏最優秀的一部長篇，它主要描寫了地主費多爾卡拉馬佐夫和三個兒子之間的激烈衝突。老卡拉馬佐夫是個貪婪好色、荒淫無恥的人物。第一次婚姻中，他從輕浮無知的妻子那裏騙取了不少錢財，後來妻子和別人私奔，給他留下了長子德米特裏。第二個妻子患有歇斯底裏，老想自殺，最後病逝，留下了兩個兒子伊凡和阿遼沙。老卡拉馬佐夫從來沒管過兒子，隻知整日沉湎於酒色之中。他還喪失人性地奸汙了一個白癡，生下私生的第四個兒子斯麥爾佳科夫。他那卑汙的靈魂裏注滿了“金錢”和“情欲”，他喜怒無常，褻瀆神靈，欺騙成性。
德米特裏成人後向父親提出清算母親留給他的財產，老卡拉馬佐夫連哄帶騙，隻分給他極少的一部分，因此德米特裏對父親非常不滿。開始時，德米特裏正熱戀著美貌的格魯申卡，而老卡拉馬佐夫也在追逐這個女人，並揚言要同她結婚，還說隻要她答應，就立刻送她3000盧布。德米特裏知道後極為惱火和恐慌，他要家裏的廚師斯麥爾佳科夫暗中監視父親的行動。有天夜裏，他疑心格魯申卡可能在和父親幽會，便翻牆潛至父親窗前，差點把父親殺死，打算跳牆逃跑時，被父親家裏的仆人格裏戈裏攔住，他情急之下用銅杵把格裏戈裏打倒在地。
他逃走以後，以為格裏戈裏已經死了，驚恐萬分，準備自殺。自殺前，他想千方百計找到格魯申卡和她最後歡聚一場。他用藏在身上的1500盧布買了許多酒和食物。然而就在他花天酒地瞎胡鬧的時候，斯麥爾佳科夫卻利用格裏戈裏昏迷的機會潛入花園，偷偷闖進老卡拉馬佐夫的房間。老卡拉馬佐夫當夜遭謀殺，血案發生後，當地警察局斷定凶手就是德米特裏，馬上派人追捕。正在德米特裏和格魯申卡重歸於好，真正相愛的時刻，警察把他抓走了。經過開庭審訊，德米特裏蒙冤被判服20年苦役。斯麥爾佳科夫上吊自殺。