達爾文在這個學校讀了一年的書，學到的東西比從姐姐那兒學到的多不了多少，但卻對搜集產生了濃厚的興趣。
達爾文在自傳中說：“在我進學校的時候，我對於生物學，特別是對采集的嗜好大大地發展了。我試著為植物定名，並采集各種各樣的東西，如貝類、印記、書信上的印章、錢幣和礦物。搜集欲可以使一個人成為自然學者、收存家或守財奴，而我具有強烈的搜集欲。這顯然是天生的，因為我的姐妹兄弟沒有一個人曾有這樣的興趣。”
他狂熱地搜集昆蟲和植物，結果花在這種愛好上的時間遠比花在學習上的要多得多，他還把搜集到的硬幣、圖章、貝殼和化石等許多雜七雜八的東西，像“展品”一樣，都用他的小手，仔細地在每一件上拴上標簽，他家裏的小臥室簡直像一個小型博物館。
這時他對園藝工作也非常喜愛，常常觀看父母嫁接果樹和培養花卉，時常充當父母的助手，幫助搬移花盆，種樹植花。母親耐心地教他認識和觀察花卉的形態，每種花卉的名稱、習性，以及同類花卉不同品種的區別等等。有時他隨父親坐馬車到郊外去采集花卉，向父親彙報自己在校上課和觀察鳥獸等獵物的情況及自己的感受，其欣喜的神色，如一位天生的自然科學家。
盡管達爾文對搜集產生了濃厚的興趣，但他卻心懷仁慈，常有惻隱之心，不忍親手殘害生物。在他8歲時，一次到斯塔福德郡的舅父喬賽亞·韋奇伍德家去，在那裏，有人教他用鹽水和水殺死蚯蚓，因此他以後在釣魚時不再用活蚯蚓刺在魚鉤上，以免看到它掙紮時的慘狀。又有一次，他在戶外路上打了一隻小狗，後來悔恨不已，自認有罪，轉而對狗十分愛護，摸熟狗性，使鄰居的狗也同他親近。達爾文回憶說：“在入學的時候，或者在這以前，我曾有過一次粗暴的行為，打了一條小狗，我相信這完全出於對權力的欣賞，不過打得不是很厲害，因為小狗並沒有嚎叫。這一點我記得十分清楚，因為發生這件事的地點就在我家附近。這種行為使我的良心深感不安，因為至今我還記得那次犯罪的準確地點。從那時起以及此後我長期愛狗，看來，這種行為大概給我留下了深刻的苦痛。狗似乎懂得這一點，因為奪取它們對主人的愛，我是一個能手。”確實，達爾文一生十分喜歡狗，他不但自己養狗，而且有能力使別人的狗喜歡他，所以他在自己的著作《人類的由來》、《人類和動物的表情》等書中，都曾提到過自己養過的狗。
1818年夏初，9歲的達爾文跟隨哥哥伊拉茲馬斯一道，轉學到城中的古典中學讀書，寄宿在校內，過著一種較為嚴格地道的學生生活。該校校長塞繆爾·巴特勒博士，曾在牛津大學取得文學博士和牧師職位，在1798年來此任職，到1836年為止。巴特勒被任命為校長時，年僅24歲，這在教育界曾引起過轟動。然而後來證明這一人選是非常合適的。在18世紀，作為一個學府，什魯斯伯裏學校的聲望曾大大下跌，但這時在巴特勒的領導下，它已躋身於全國最好的十所中學之列。他在基督學院讀書時，因專攻希臘古代頌詩等，發表過論文，並獲得兩次獎章。因此，在他主辦的中學內，十分注重古典文學、拉丁文、希臘文、聖經故事以及曆史與地理等課程。按照傳統，它是男孩子能夠受到第一流古典教育的地方，過去已培養出像菲利普·西德尼（1554—1586年，英國著名政治家、詩人、學者）、威廉·威徹利（1640—1716年，英國戲劇家）、威廉·帕利（1743—1805年，英國神學家、哲學家）這樣傑出的學者。巴特勒決心要保持這個傳統。
達爾文在第一天進校住讀時，由於生活環境突變，竟產生了不寒而栗的恐懼心理，多年後，每回憶到當時的情景，仍會發生這種神經緊張狀態。
校舍離蒙特宅的家約有一英裏。達爾文在放學後就溜出校外，飛跑回家，依舊研究自己愛好的事物，有時直到夜間，在校門關閉以前，急忙又趕回學校，以免受到批評。達爾文說：“我覺得這給我帶來許多好處，使我保持了對家庭的熱愛和興趣。”
從這時開始，達爾文不再同人吵嘴胡鬧，好像自己幼年時的頑皮、妄動和說謊等習性在逐漸趨於消失了。他開始獨自思考一些問題。一次回學校時，他由沿河的土路繞道步行（這條沿河路是舊城牆基，拆除了牆而改成，因此路基仍有2米左右的高度），一路上邊走邊思考問題，因為十分專心，竟忘了路麵高低，一不留神，失足從路邊缺口墜落下去，不過還好，他沒有受傷。
達爾文在這所學校共讀了7年書。在1876年，他回憶在什魯斯伯裏所受教育時，是這樣寫的：“巴特勒博士的學校對於我的智力發展是再糟糕不過的了。因為它嚴格地進行古典文學教育，除了一點點古代的地理和曆史之外，學校教育對我來說簡直是一片空白。”但是，這7年的學校生活，對他後來發生了很大影響，那就是使他有強烈的多樣趣味，使他沉溺於自己感興趣的東西，深入了解任何複雜的問題和事物。他從一位家庭教師那裏學習歐幾裏德的幾何學，幾何學的證明曾給他無限的樂趣；他的叔父給他解釋了晴雨表的遊標尺的構造原理，也曾給他帶來無限的愉快和滿足。此外，他還閱讀了許多不同的書籍，如拜倫、密爾頓和司各特的詩集，莎士比亞的曆史劇，學習和背誦了弗吉爾和荷馬的古詩等，其中他特別欣賞賀拉西的《頌詩》。
在學校中的前幾年，一個學生有一本《世界奇觀》，達爾文常常閱讀這本書，並且和同學們討論書中若幹敘述的真實性，幻想到遙遠的熱帶地方去旅行，探險獵奇，發現自然的奧秘。這本書首先激起了他旅遊異域的欲望，直到後來隨“貝格爾”號遠航海外，這種欲望才得到滿足。對於科學方麵，他繼續以最大的熱心搜集礦物，可惜是很不科學的。他所注重的都是新定名的礦物，而無法加以分類。當地有一塊奇特的巨石，大家都稱它為“鍾石”，實為漂礫。為此，達爾文特地去訪問久居本城的老翁柯東先生，想要知道它的來源。他還注意對昆蟲的觀察，並閱讀了自然科學家吉爾伯特·懷特牧師（1720—1793年）的名著《索爾本》一書，引起了觀察鳥類習性的興趣，開始對鳥類作簡略的觀察記錄。
達爾文即將畢業的時候，哥哥伊拉茲馬斯在努力研究化學。他在家中的工具儲藏間內，建立了一個化學實驗室，經常進行化學和電學方麵的實驗。達爾文就充當他的助手，向他學習，聽取指導，共同研討，時常一起幹到深夜。因此，達爾文學會了一些實驗方法，對各種化合物和氣體等極感興趣。“這算是我所受的學校教育的最有用處的一部分，因為它實際指示了我關於實驗科學的意義。”但是，什魯斯伯裏學校中師生都輕視數理化和生物等科學知識，甚至反對去學習它們。不久，事情敗露，兄弟二人受到校方的指責。