“我父親是我所知道的最善於判斷別人性格的人，他說我會成為一名成功的醫生——就是說，會有很多病人就診的醫生。他認為成功的主要因素是喚起病人的信任，但是，我不知道他所看到的我，有什麼可能使他相信我會創造這種信任。”他父親根本不了解達爾文對醫學為什麼如此不感興趣。
在愛丁堡大學呆了不到兩年，達爾文無可奈何地通知對他大失所望的父親，繼續學醫已經沒有任何意義了。
“啊，這一切太可怕了！”他大聲叫道。“我知道，我令您失望，但我實在不能再忍受了，在醫療過程中，不是減輕而是增加了患者的痛苦。無論如何，我不想，也不能從事這個職業。”
在愛丁堡大學的兩年中，達爾文在醫學方麵並沒有取得什麼造詣。但在其他方麵有了許多收獲。他借助學院的豐富圖書資料，研究了所喜歡的動物學與植物學，尤其是在這所學校的第二年。這一年他哥哥伊拉茲馬斯學成，離開了學校。在生活方麵，達爾文失去了親人的照顧，但在科學研究方麵，對他卻十分有利，因為這樣，他才同幾位愛好自然科學的青年熟識起來。
一個是安斯沃思（1807—1896年，愛丁堡紅十字會會員，地質學家），後來他發表過《亞述遊記》，提出所有岩石都是由於水而沉積成的。他是一個典型的魏爾納派地質學者，對許多問題都知道一些。另一個是科爾特斯裏姆博士，他文質彬彬，性情仁厚，篤信宗教，是當時出類拔萃的青年，後來發表過一些優秀的動物學論文。第三個叫哈迪，達爾文說他“如果不是早年死在印度，我相信他會成為一個優秀的植物學家”。
最後一個是葛蘭特博士（1793—1874年），比達爾文高幾年級，是積極主張進化論的。“他外表嚴肅而拘謹，而內心卻蘊藏著熱烈的情感。”1826年，他發表了著名論文《論淡水海綿》，闡明物種能遺傳、變異和改進的觀點，達爾文研讀了它，對他極為欽佩。有一次，達爾文與他一同出去散步，他向達爾文這位小師弟介紹了拉馬克和他的進化論觀點，並大加讚美，使達爾文大開眼界。但後來他去倫敦大學做了比較解剖學和動物學教授以後，便不再從事科學研究工作了，對此，達爾文始終都不能理解。但是，在愛丁堡大學期間的這段交往，二人建立了深厚的友情，他的思想或多或少地對達爾文產生了不同程度的影響。達爾文後來回憶說：“據我現在所能判斷的，當時我並不會受到影響。在此以前，我讀過我祖父寫的《動物學》，在那本書裏提出過相似的觀點，但對我並沒有任何作用。盡管如此，早年聽到主張和讚美這種觀點的言論，對我在《物種起源》一書中以不同方式提出這種觀點大概是有幫助的。”達爾文祖父撰寫的《動物學》這部巨著全名為《生物規律學》或《動物規律學》，共四卷，在1794至1796年間陸續出版，內容主要是闡述生物進化觀點。這書名是著者特創的拉丁新名詞，是由Zoo（生物或動物）和Nomia（規律或法則）複合而成，在以後的生物學著作中，並沒有被采用。當時達爾文對祖父這部著作的中心思想，還不能透徹理解。
葛蘭特博士和科爾特斯裏姆博士正潛心研究水生動物學，達爾文常常隨同二人到潮水漲落的池塘采集動物，並且盡自己最大的努力去解剖它們。他還同紐黑文的一些漁民結為朋友，有時跟隨他們去捕撈牡蠣，因而獲得許多標本。但是由於他厭惡解剖學，也未做過正規的實習，所以並沒有取得令人滿意的成果。縱然如此，他還是有了一個有趣的發現，1826年初曾將其寫成兩篇小論文，並在普林尼學會上宣讀。一篇是《論苔蘚蟲綱中的藻苔蟲》，另一篇是《論蛭綱中的海蛭》。達爾文這兩篇最早的論文稿，可惜沒有被保存下來，隻有該學會的最簡單的記錄。
該校共有兩個學術團體。魏爾納自然史學會，成立於1808年，從1811年起出版論文集，到1839年結束時共有八卷。達爾文時常隨葛蘭特參加集會，聽講和討論有關博物學的論文，在那裏他聽過奧杜旁（1780—1851年，鳥類學家）報告關於北美鳥類習性的一些有趣的發現。
另一個是普林尼學會，在羅伯特·詹姆森教授的倡議下，成立於1823年，由葛蘭特博士任秘書。它是由學生組成的，在愛丁堡大學地下室裏集會，為的是宣讀自然科學方麵的論文，並進行討論。達爾文總是按時參加該會的集會，並在入學的第二年，即1826年11月被正式推選為會員。它在鼓舞達爾文的鑽研熱情上起了良好的作用，在這裏他又結識了一批誌趣相投的新朋友。
在愛丁堡大學，達爾文是一個不守“規矩”的學生，但是校中老師對達爾文參加科學團體和愛好看書學習與研究等方麵都表示讚許。他的藥物學教授鄧肯指出，達爾文的大伯父在愛丁堡大學醫學院讀書時，就因發表過著名的論文而獲得金質獎章。達爾文的父親、祖父都是名醫和皇家學會會員，因此大家對達爾文很為器重，寄予了無限希望。在愛丁堡大學時，達爾文已經是“皇家醫學會”的會員。雖然他按時參加集會，但在那裏討論的問題完全是醫學方麵的，因為他從心裏討厭醫學，認為在那裏發表的言論是“無聊的”，所以一點也不感興趣。
在愛丁堡的第二年，達爾文去上地質學和動物學課，聽羅伯特·詹姆森教授講解，並且隨同他和同學們去實地考察，聽他解釋岩石的成因。當時聽了感到索然無味，“它對我所產生的唯一作用，就是我決定終生不再讀一本地質學的書，而且無論如何不研究這門科學。”這時，達爾文對岩石水成論和火成論兩派的爭論，已經有所理解。在達爾文家鄉什魯斯伯裏市有一塊著名的大漂礫，人們把它叫做“鍾石”。達爾文為了這塊石頭，專程去拜訪了久居本城、且有豐富岩石知識的柯東老先生。他告訴達爾文，從這裏到坎伯蘭或蘇格蘭，再也沒有這樣的岩石，他斷言，就是到了世界的末日，沒有人，也不會有人能解釋這塊石頭是怎麼來到那裏的。對此，達爾文印象很深，並且反複地研究過這塊奇怪的石頭。直到有一天聽了冰山可以搬運大漂礫的講述，方才明白家鄉的“鍾石”的來曆，他為多年謎題獲得解答感到非常高興，也為地質學的進步而歡欣鼓舞。
由詹姆森教授介紹，達爾文結識了愛丁堡皇家醫學院博物館主任威廉·麥克基利夫雷先生（1762—1852年），他是鳥類學家和博物學家，後來曾出版過一本《論蘇格蘭鳥類》的傑出巨著。他和達爾文討論了有關博物學的許多知識，並詳細向達爾文介紹了他所收藏的珍品，還贈送了一些稀有的貝殼標本給達爾文。後來二人常常見麵。達爾文從他那裏獲得許多寶貴的科學知識，尤其是識別了蘇格蘭全境的鳥類品種。
這時，達爾文開始係統地記錄采集的標本。專門用一本筆記簿按日期記述，其中包括所采集標本的地點、標本的外表、新觀察到的品種和研究意見等等，這或許與舅父喬賽亞·韋奇伍德的教誨有關吧。在筆記簿的末頁上，還記載了一些蘭科植物的器官名稱，蚯蚓和魚類等動物的名稱表，這證明他已經閱讀了不少著名科學家的專著。顯然，他具有了廣泛的研究範圍，對很多生物發生興趣，並有了初步的學術思想，逐步地向進化論的理論邁進。
在愛丁堡大學的兩年暑假中，達爾文完全消磨在旅行和打獵上。1826年夏天，他同什魯斯伯裏中學副校長納桑·漢勃斯特背了旅行包從家中出發，作了一次長途徒步旅行，向西橫渡北威爾士山地，在大多數的日子裏，每天行程約50公裏，有時候還要攀登白雪皚皚的高山，其中包括士諾頓山。也是在這一年的夏季，達爾文無法去梅莊度假。喬賽亞·韋奇伍德全家都到倫敦去了，在那裏他的兩個大女兒要在宮中被召見，他自己也要籌辦商號，在都城出售韋奇伍德瓷器。因而姐姐卡羅琳建議和達爾文一起騎馬到北威爾士旅行去，先到斯諾登尼亞地區，然後再到梅裏昂內瑟郡海岸考察。這時卡羅琳已經完全改變了對弟弟的態度，意識到他日後能成為一個有才幹的人。正是在梅裏昂內瑟郡海岸，達爾文得以研究海洋生物，取得進展，並在秋季學期裏向學校的普林尼學會宣讀了兩篇關於苔蘚蟲類的生命與發展的論文。