到達非洲西海岸時，海麵比較平靜，達爾文恢複了元氣，失去的16磅體重也逐漸恢複了。但是在曆時三周多穿越南大西洋去巴西的2000海裏的航程中，他又暈船了，暈得跟上次同樣厲害。這次，菲茨羅伊船長對這個歸他照看的人非常擔心，他甚至認真地考慮過讓他搭乘郵船回英國去，但是達爾文堅持不肯聽這些話。最初幾次登岸考察使他對擺在麵前的任務興趣大增，決意繼續幹下去。他非常頑強地堅持著，使菲茨羅伊不得不從此承認，他對達爾文的鼻子的看法是完全錯的。
有人說，多次發作的、損害身體的暈船是造成達爾文整個後半生中身體不好的主要原因。但是達爾文的許多醫務界朋友不同意這種說法，而是把他的健康不佳歸咎於這次航海中感染了某種熱帶細菌。航海期間，他的確經曆了幾次熱病發作，都是在南美和太平洋群島。有一次他發燒非常厲害，很可能對他的心髒造成了永久性的損害。
盡管經曆了千辛萬苦和種種考驗，但這次航行有一個有益的成果，它對達爾文畢生的事業都具有無比的重要性。他盡管時時為暈船所痛苦，但很快就發現海上生活對頭腦非常有益，這似乎有些奇怪。對於達爾文來說，這兩間小小的船艙比基督學院裏那靜悄悄的寬敞的大房間更有益於研究。航行前，他聽取亨斯羅教授的意見，隨身帶了一些書籍，現在可以不被打擾地反複閱讀，結果他幾乎能背出來它們的全部內容，尤其是查理·萊伊爾的《地質學原理》，這本書對其考察工作起了重大的影響。
“我總覺得，這次航行第一次給我提供了真正的思想教育和訓練，我被引導去密切注意博物學的幾個門類，因而我的觀察能力得到了提高，雖然我的觀察能力已經相當地發展了，”許多年後他寫道。從回到英國到他逝世這許多年裏，他常常談到在“貝格爾”號上度過的幾年，這幾年對他來說比大學裏呆上半個世紀更有價值。
“我若能返老還童，”他死前不久對他的大兒子威廉說：“我要在海上盡量多度過一些時光。為了能在海麵比較平靜的時刻享受寧靜與專注，我情願忍受狂風惡浪帶來的痛苦。”
這次航行還幫助達爾文掌握了寫作的技巧。他以前的寫作，甚至包括他的書信，格調、文字上都有些沉悶和累贅，而且在句法、標點甚至拚寫方麵也有一定的錯誤。然而在海上，他下筆如注，散文取得了難以估量的進步，這取決於他養成的一個良好的習慣，每天都用日記把所做所發現的全部，認真、仔細、生動地描述出來。他的航海日誌，密密麻麻地記滿了富有才智的觀察報告，這給菲茨羅伊留下了深刻的印象，所以他建議達爾文將它出版。《航海日誌》後來出版了，但是可能並不是以達爾文原來計劃的那種形式出版的。
一位寫達爾文傳記的作者倫納德·赫胥黎博士說，起初《航海日誌》是作為菲茨羅伊和達爾文合寫之作的。《英艦“探險”號與“貝格爾”號航海勘察記》的第三卷，於1826至1836年間問世。這樣一來《航海日誌》便被“埋沒”了。它沒有引起多大注意，隻有三家期刊肯費筆墨加以評論，其中有一家《季度評論》稱讚他的文章“具有心靈清新的美，這種美貫穿在一個堅強而有才華，敏銳而又有深沉觀察力的處女作中”。《“貝格爾”號航行記》的單行本終於在1845年出版，而且轟動一時。
達爾文在航行中的任務之一是為海軍部編輯《動物學材料彙編》，原稿實際上是一種提要，在出版前大部分經專家重寫。不過《地質報告》卻完全是達爾文自己的著作，它包括三卷：《珊瑚礁》、《火山島嶼地質觀測》和《南美地質觀測》。
關於珊瑚礁的論文，被稱為是達爾文對自然科學研究的第一個重大貢獻。盡管這期間還有另外幾種理論也提了出來，但是他在這篇論文中所提出的理論和觀點，漸漸地取代了其他理論，並為他同時代的地質學家們普遍接受，而且今天看起來也仍經得住推敲。他認為珊瑚島是由於中央凸起部分慢慢下沉而形成的，如一個死火山，在其周圍長出堤形礁，以後又變為裾形礁，最終成為中央完全不露出水麵的環狀珊瑚礁。
地質調查是達爾文在這次航行中所做的主要工作之一。他考察了沿途所經過地區的地質構成，搜取了許多岩石樣本。在南美洲他通過對馬爾多納多地區和安第斯山脈的地層狀況進行考察後，認為巴塔哥尼亞高原和奇洛埃島，都是安第斯山脈的附屬品，是在很近的地質時期內上升起來的海底地層。附近地區的河穀、階地和平原，也是海底多次間歇性上升，同時海水逐次後退而形成的，這些河穀並不是被山上的水流衝刷而成。現在高山地區存在著古代印第安人房屋遺址，在那裏呼吸困難，證明當時該地應該是處在空氣不稀薄而有水源的較低地位。也就是說，這個地區的陸地是在建屋後再上升，達到人類不能生存的高度的。
達爾文在考察火山島嶼地質的同時，發現地震的發生與火山活動有關，指出一切動物能正確預知地震的發生。而地震的發生和火山爆發，是地球上最大的自然現象。
由亞當·塞治威克最初激發起來的、達爾文對地質學的強烈興趣，現在又被完全喚醒了。在達爾文這次航行出發前，亨斯羅送給他一本書，那就是剛出版的地質學家萊伊爾的《地質學原理》。亨斯羅勸告達爾文多多利用這本書中豐富的內容。這本書幫助達爾文在地質調查時有更正確的認識和分析，並從書中發現了對這門科學的一種全新的看法。
“我勘察的第一個地方，”他寫道，“是佛得角群島的聖地亞哥島，通過實踐可以清楚地看到，無論與我手頭這些著作的作者們相比，還是與我後來讀過的其他著作的作者們相比，萊伊爾研究地質學的方法具有驚人的高明之處。”航行回國後，達爾文一直說：“我隨身攜帶了萊伊爾的《地質學原理》第一卷……這本書曾給過我莫大的幫助。”
達爾文本來就打算寫一本書論述他訪問的國家的地質，現在對智利海岸外形與地質結構的考察使他寫書的決心更大了。1835年底到達利馬時，他寫了一封長信給表弟威廉·福克斯，從信中可以清楚地看出他對這門學科的熱情。
“你應該認真考慮學習地質學，”他勸告這位當時正在劍橋讀博物學的年輕人。“它有比博物學其他分支都更廣闊的天地供你思考。我現在已經變成萊伊爾先生的地質學觀點的狂熱信徒。這次南美洲的地質考察，使我大大發展了他的部分理論。地質學是一門初創的非常重要的科學，它除了要你讀點書、動動腦筋、用錘子敲敲之外就不要求別的了。”
值得一提的是，19世紀，對科學家思想產生最大影響的書籍中，萊伊爾的著作僅次於達爾文著的《物種起源》而被排在第二位。在這本書裏，萊伊爾徹底駁斥了巨大的地質變動是大災難的結果這種理論。並指出，變動可能是由均變而產生的，即由是至今仍在起作用的各種力所引起的。
這本書成了達爾文考察工作的理論指南。正如恩格斯在《自然辯證法》中所說：“萊伊爾的理論，比它以前的一切理論都更加和‘有機物種不變’這個假設不能相容。”萊伊爾的理論和達爾文的所見所聞十分符合，推動了達爾文向早期進化論方向的轉化。
達爾文的另一件工作便是搜集各種動物，並且觀察這些動物的生活情況。在搜集和觀察動植物時，達爾文也做了一些簡單的描繪和解剖。但是，無論在地質調查或動物的搜集工作中，達爾文最得力的一個工作方法就是記下極其詳細的筆記。在五年環球航行中，達爾文記了極詳細的日記，仔細地描述了他所見到的一切，並且力求準確。到結束旅行時，一共寫了26本，成為他以後著作的基礎。達爾文自以為這是一項有用的訓練。在采集考察繁忙的時候，沒有時間寫家信，達爾文便把他的日記作為家信或與科學界朋友聯係的信寄給他們。
在整個航行中，有幾件事情給達爾文印象最深，使他感到驚奇，並且對他以後的思想有很大的影響。達爾文自己寫道：
“貝格爾”號的航行曾給我留下一些深刻的印象。首先，我在南美洲大草原的岩層中發現過帶甲的巨大動物的化石，它的甲就像現在南美洲的犰狳的甲。其次，全洲自北而南，類似的動物的形態都漸漸在改變。第三，加拉帕哥斯群島上的大多數生物都具有南美洲生物的特征，但是各島上的生物形態又略有不同，從地質學上看來，這些島嶼都不是怎樣古老的。
“顯然的，這些事實以及其他的種種事實，隻能以這樣的假說來加以解釋，即物種是逐漸變化的。”
火地島上的土人留給他的印象也是極深的。當地土人無衣無屋，夜宿海灘，愚昧無知，覓食海生動物，甚至冬季無食時殺死老弱婦女充饑。達爾文對此不勝感慨，對人類的起源發生疑問，同時也對上帝創造人類的教條有所懷疑。
他認為自然界使習慣變成萬能的東西，因而使火地島人適應於當地的氣候和天然的環境。他在給妹妹的一封信中寫道：“在這裏，我們看到了火地島的土人。我認為自由的野人的形狀是世界上最不平凡的奇觀之一。馴化動物和野生動物之間的區別，在人類方麵表現得最明顯。很難認出裸體的野蠻人和我們有親屬的關係，他的身體用各種顏色畫成了各種花紋，他的手勢，無論是善意或是惡意的，你是完全不能了解的。這個奇觀幾乎可以補償航海中的困苦。”
在航行期間，達爾文曆盡千辛萬苦。每到一處總要進行認真的考察研究，采訪當地的居民，有時也請他們充當向導。
五年中，他登高山，涉溪水，入叢林，過草地，采集動植物標本，挖掘生物化石，發現了大量的前無記載的新物種，積累了極為豐富的生物學知識，為他以後的科學研究打下了牢固的基礎。