“貝格爾”號繞地球航行一周，航程約為2.5萬海裏，直到1836年10月6日才返回英國。在它靠岸時，它的一個貨艙裏裝有差不多半噸重的生物和地質標本，實際上這僅僅是達爾文搜集的大量標本中沒有送走的部分。達爾文說：“我已經搜集的材料足夠我再忙50年。”
回到英國後，達爾文便自然而然地放棄了做牧師的想法，他父親在他遠航期間已經承認了這樣一個事實，讓兒子當牧師是根本不可能了。所以他再也沒有提起叫兒子去做牧師的話，因為他已經看得很清楚，達爾文已經在自然科學界有了一定的地位。
達爾文經過五年的漂泊，外表發生了驚人的變化。在登上“貝格爾”號之前，他本來是一個麵色白皙、輕鬆愉快、稍微有點胖的人。而現在，他的臉被熱帶太陽曬成深棕色，前麵的頭發稀疏而且有些禿頂，高高隆起的前額就更加顯眼了。鼻子與嘴角之間出現了深深的皺紋，這使他看上去比27歲的人要蒼老得多，而且眼睛的神采也大都消失了。
這變化對埃瑪·韋奇伍德也產生了影響，然而是一種更加實際的影響。當她最初意識到達爾文可能會向她求婚時，她就發現有一個障礙，雖然是個很小的障礙，但很可能成為問題。她差不多比達爾文大了整整一歲，而且她聽說女人絕不能嫁給比自己小的男人。現在她認識到這個矛盾已不成問題了。在其他各方麵，達爾文似乎也都比她老練得多。
1839年1月29日，這對年輕人舉行了婚禮，在倫敦開始了他們的美滿生活。雖然埃瑪像達爾文一樣決不是自命多情的人，但她把每一份柔情都獻給了她的丈夫和孩子們，從不幹涉達爾文的工作，當達爾文由於疾病和神經抑鬱變得暴躁易怒時，她就耐心忍受著。她肯定地說，在婚後的整個43年裏，他們從未發生過嚴重的爭吵，人們也相信這是實情。達爾文的後半生多在病中，要是沒有埃瑪幾乎是不可想象的。她幫助他工作，整理抄寫筆記，照顧他的生活。埃瑪不僅是個溫柔的妻子，也是一位慈祥的母親。韋奇伍德家族總是願意子女眾多，埃瑪出色地保持了這個傳統。在15年中，她生了四個女兒、六個兒子，不過有三個很小就夭折了。孩子們在智力上都有非凡的天賦，在父母的教育下，他們後來都成為工程師、植物學家、天文學家等等。
回到英國的最初兩年中，達爾文經常往返於倫敦、劍橋和他家鄉之間，但是在剛回來時他是住在劍橋的。因為他在航行中所搜集的東西都在那裏，由亨斯羅教授保管著。在劍橋，他一麵整理和檢查他所搜集的礦石和動物標本，一麵又整理他的旅行日記。後來移居到倫敦，在那裏，達爾文完成了日記的整理工作，也發表了幾篇關於地質調查的論文。在這一時期中，達爾文已經在開始寫關於《物種起源》的筆記了。這本偉大的著作從這時候就開始寫起，但是一直到20年後才出版。達爾文在他的自傳中記著：“為了《物種起源》，我進行了長期的考慮，不斷地研究了20年。”
在達爾文婚前婚後，萊伊爾是經常往來的人，達爾文在環球航行期間就經常讀他的著作。二人常常在一起討論地質學和生物學上的問題，因此達爾文在思想上有許多地方是受到他的影響的。萊伊爾早年是反對拉馬克的進化學說的，但是到後來他卻讚成了拉馬克的後天獲得性可以遺傳的說法。這一思想後來也就成為達爾文的進化論中的一部分。
在倫敦住了幾年，達爾文的健康狀況不好，他周期性地感到胸痛和眩暈，而且非常容易疲倦。倫敦中心區的環境顯然對他很不適宜。各種學會的開會，客人的往來等等，活動太多，因此經過與埃瑪商量後，他們決定移居到鄉間去，他習慣於生活在開闊的鄉村，向往回到農村環境中去。1842年，他們在倫敦附近一個叫做唐鎮的小村子裏找到一座房子。唐鎮的住所是一個幽靜、偏僻而富有農村意味的地方，他們的住所是一座鄉村式的房屋，屋後攀著雜亂的藤蔓，從每個窗子中都可以望見廣闊的草地、綠色的田野和美麗的山穀。達爾文在那裏幾乎生活了40年，一直到他去世。在那裏，他做了許多動物學與植物學方麵的研究工作。同樣是在那裏，他完成了《物種起源》等三部偉大的著作。
從1842年起，達爾文的健康始終沒有恢複，他總是病著，有時去海濱作短期療養，在這一時期，除去科學工作以外，達爾文幾乎不參加任何社會活動，達爾文自己寫道：
“沒有幾個人能夠過一種比我們更加隱逸的生活，除了短期的訪問親戚，或偶然到一下海邊以外，我們就不到別的什麼地方，……我的健康一直受到劇烈的顛簸以及嘔吐的損害，因而在這些年裏我不得不放棄參加一切宴會，……由於同樣的理由，我也隻能邀請極少數的幾位科學上的知交到我家裏。”
“我一生的主要樂趣和唯一的職業就是科學工作。對於科學工作的熱情使我忘卻或是趕走了我日常生活中的不滿。”
“我們住在唐鎮的前20年裏，我相信他從來沒有一夜睡眠是超過四五個小時的。”埃瑪也曾這樣說過。
因此，在達爾文安居在鄉間的最初十幾年裏，懷著對自然科學的強烈興趣和執著追求，孜孜不倦，寫成了十幾篇論文及幾本比較大的著作：《一個自然科學家在“貝格爾”艦上的旅行》（1845年）、《動物和植物在家養下的變異》（1868年）、《人類原始及類擇》（1871年）、《人類和動物的表情》（1872年）、《經過蚯蚓作用的腐殖土的形成》（1881年）等等。但是，他的最偉大的貢獻是確立了進化學說，從根本上改變了人類對於自然界的看法。
1836年，達爾文終於帶著一種經過長期實踐和反複認識而在頭腦中逐漸形成的科學見解，即“植物和動物的種不是固定的，而是變化的”，回到了英國。接著，達爾文便著手整理他在旅行期間寫的日記和采集的標本，總結航海的收獲。1837年7月他開始寫第一本關於《物種起源》的筆記。當時英國有發達的園藝業和畜牧業，獎勵選種，培育了大批的優良品種，這為達爾文認識變異的普遍性和人工選擇的創造性作用提供了良好的條件。他經常向有經驗的育種家和園藝家請教，親自同他們交談、通信或印發調查表，翻閱有關選種的書籍和資料（其中包括中國的古典文獻），考察和研究了小麥、玉米等農作物的培育過程。他自己也養了許多鴿子。為了搜集不同的品種，他甚至寫信到印度去買特殊的品種，進行培育和雜交試驗。結果發現人工選擇的理論：物種在人的幹預下是可以改變的，而具有各種明顯不同特征的品種，可能起源於共同的祖先。
1842年，達爾文已經寫成了一篇關於物種起源理論的初稿。從這篇短短的文章裏，就可以看到《物種起源》這本書在出版以前十幾年，它的基本觀念實際上在達爾文思想中早已成熟了。
1844年，達爾文又把初稿擴充成了一篇230頁的論文，寫成以後並沒有發表，隻是送給萊伊爾等征求他們的意見，請他們指點。
從1854年9月起，達爾文才開始用全部精力來整理十幾年中積累起來的有關物種起源的大堆筆記，並且開始做關於物種變異的觀察和實驗，準備寫成一本著作。
達爾文之所以如此長久地延遲這本書的寫作，是由於兩個原因。第一是需要較長的時間來整理他旅行時候所搜集的全部豐富的材料，並係統研究拉馬克以來的進化學說，特別是研究細胞學、解剖學、胚胎學和古生物學的最新成就，搜集與物種進化有關的材料。達爾文認為沒有這些材料，他的理論根據就不夠。從這一點上就可以看出達爾文對於自己和自己的理論有多麼嚴格的要求。他掌握了豐富而具體的材料，又預先想到了所有可能的反駁，並預先作了解釋，因此當他的理論最後出版時，除了宗教界無理的攻擊以外，竟沒有人能夠加以反駁了。
第二是由於他的疾病。自從他旅行回來之後，一直到他病逝為止，疾病始終在無情地折磨著他。實際上，自1842年達爾文寫成了那35頁的初稿後，他始終關心著這個工作。從1844年夏天到1854年，寫作工作間斷了10年之久，這是因為疾病和其他工作打擾著他的緣故。
1856年，萊伊爾勸說達爾文把他的進化理論詳細地寫出來，於是，達爾文就第三次動筆寫這本書了。當時按照達爾文的計劃，這本書的篇幅，比現在出版的《物種起源》要超過三四倍之多。但是，這第三次的寫作，達爾文也沒有完成，直到1858年，由於一件巧遇的事才使達爾文最後一次開始寫這本巨著，而且終於把它寫成了。