二戰結束後，馮·諾伊曼擔任高級研究院計算機研究所所長，同時繼續在美國海軍武器實驗室等軍事機關服務。1954年10月，他被任命為美國原子能委員會委員，便於次年辭去了在高級研究院的職務，從工作、生活了23年的普林斯頓遷居到華盛頓。
馮·諾伊曼是個世界主義者，然而，成為美國公民卻是他自己的選擇。在政治和決策方麵，他很少站在所謂“自由主義”這一邊。他有時還站出來主張對蘇聯發起一場預防性的戰爭。在1946年，原子彈試驗遭到了持反對意見者的批判，但是馮·諾伊曼卻認為它們是必需的。他不同意奧本海默反對氫彈爆炸計劃的意見，而且敦促美國在蘇聯掌握它之前就著手建造。然而在一次國會的安全聽證會上，他說：“奧本海默是以良好的願望反對這個計劃的，但是一旦作出繼續製造氫彈的計劃，他的意見就是很有建設性的”。他堅信奧本海默是一個靠得住的人。
他作為原子能委員會的成員，不得不思考某些不可思議的問題。他推動聯合國去研究世界範圍的放射性效應。早期太平洋原子彈試驗的放射性外逸事件中，死亡一人，並使200人受傷，這件事引起了全世界的關注。馮·諾伊曼將這次事件與日本的某一次渡船事件造成的損失作了對比，渡船事件中有1000人死亡，損失大大超過前者；於是他斷言：為了用先進的技術來裝備工業，承受某些盡可能小的損失看來是不可避免的。
馮·諾伊曼曾從N·維納（控製論的創始人）處了解到中國的情況，並產生了到中國訪問講學的願望。1937年5月，維納致函清華大學校長梅貽琦和數學係主任熊慶來，推薦馮，諾伊曼作為清華大學的訪問教授。可惜兩個月後，日本侵華戰爭全麵爆發，他們的希望成了泡影。