玻爾進入盧瑟福的實驗室後，因其才能超群，所以深受盧瑟福的賞識。在工作中二人情同父子，很快就有了新成果——預言了同位素的存在。
1912年7月，玻爾回到丹麥。8月1日，與相戀多年的未婚妻舉行了婚禮。新婚後的溫暖和諧的家庭使得玻爾更加振奮，開始向原子理論發出挑戰。
1913年，玻爾通過幾年的努力在原子研究中取得了他這一生中最偉大的成果。在原子模型、能量軌道的量子化和能量躍遷三方麵作出了革命的貢獻。
首先，在原子模型方麵，當時有許多科學家都提出了原子的模型，如湯姆遜就提出了葡萄幹——麵包式的模型，這些模型雖然各有特色，但是盧瑟福——玻爾模型卻是當時最符合實際，最有生命力的一種。至今為止，它的圖案仍然做為科學的各種報刊、書籍的刊頭、封麵出現，我國中央電視台的台標也是這個圖案。其次在當時提出的原子型中一直有一個無法逾越的障礙——原子能量的穩定性問題。天才的玻爾創造性地把普朗克的量子假說與盧瑟福的原子核模型結合起來，頭一回引入經典物理中所無法說明的定態概念，將能量量子化。玻爾的“量子化”的理論使得人們的思想衝破了經典物理學的束縛，給了人們一把打開原子世界大門的鑰匙。
“量子論”一問世，馬上就使人們對原子結構的看法“改頭換麵”、“煥然一新”。接著玻爾通過對光譜學資料的細心考察和不可思議的領悟，把他的原子結論理論由靜態推向動態，解釋了原子放出光量子的現象，使得他的理論又大大向前邁出一步。玻爾對他幾方麵的成果加以總結，撰寫成了長篇論著《論原子構造和分子構造》，後來經盧瑟福的推薦，分三部分在英國期刊《哲學雜誌》上刊登出來。這就是所謂的“偉大的三部曲”。玻爾的關於原子結構的理論被尊稱為“玻爾理論。”
“玻爾理論”的“橫空出世”，在當時的物理學界引起了巨大的轟動。由於它打破了束縛著人們頭腦的經典物理學的枷鎖，使得有些人對它持懷疑態度、遲遲不敢接受。但是許多卓有遠見的科學家像愛因斯坦、金斯等都給予它高度的評價。玻爾在發表他的論著前，曾寫信給盧瑟福，隨信寄去了他論文的第一章。當盧瑟福看了他的論文後，馬上欣喜若狂，他覺得玻爾的理論妙不可言。曾以沉默寡言而著稱的大物理學家、諾貝爾獎章獲得者狄拉克回憶道：“我記得我第一次聽到玻爾理論時，感到大為驚奇，因為在此以前，整個原子世界被一種神秘的氣氛籠罩著……當時這一理論打開了我的眼界，使我看到了一個新的世界，一個非常奇妙的世界。”
“玻爾理論”打開了一個物理學的全新的領域，為以後幾十年微觀物理的發展指明了方向，製定了綱領。它極大地開擴了人們的視野，為後人提供了不計其數的新課題、新思路，為近代量子物理學奠定了基礎。