當時，印度人民反對殖民統治和封建剝削的民族運動正如火如荼地展開，年輕的泰戈爾便積極地投身於民族解放運動中。他用手中的筆，討伐殖民主義和封建主義，寫出了一篇篇犀利的戰鬥檄文。
他在歸國5年之內出版了抒情詩集《暮歌》、《晨歌》和《畫與歌》，戲劇《大自然的報複》，長篇小說《王後市場》和《聖哲國王》等。這段時間，他的作品沉湎於個人感受，具有濃重的浪漫主義色彩。1886年他的詩集《剛與柔》的發表，標誌著他在創作道路上進入麵向人生、麵向現實生活的時期。1890年出版的詩集《心中的向往》是他第一部成熟的作品，在形式上它突破了印度詩歌的傳統和英、法浪漫主義派作品的影響，形成了獨特的風格。1889年、1890年，他先後寫了兩個劇本，即《國王與王後》和《犧牲》，反對恢複婆羅門祭司的特權和落後習俗。
19世紀90年代是泰戈爾創作的旺盛時期。從1891年起，他在自己主編的《薩塔納》雜誌上發表《摩訶摩耶》等60多篇短篇小說，主要是反對封建壓迫，揭露現實生活中不合理現象。還發表了抒情詩集《金帆船》、《繽紛集》、《收獲集》、《夢幻集》、《刹那集》，哲理短詩《微思集》和《故事詩集》。收入《繽紛集》的敘事詩《兩畝地》是泰戈爾民主主義思想的最高表現。從《刹那集》起，他開始用孟加拉口語寫詩。泰戈爾的第二部英譯詩集《園丁集》裏的詩大多選自這一時期作品。
1901年，泰戈爾為改造社會創辦了一所學校，從事兒童教育實驗。1912年，這所學校成為亞洲文化交流的國際大學。由於英國在孟加拉推行分裂政策，1905年印度掀起民族解放運動的第一個高潮，泰戈爾積極投身於運動並創作了許多愛國詩篇。如《洪水》等愛國歌曲，而《人民的意誌》被定為今日印度的國歌。這一時期是他創作的最輝煌時期。他出版了8部孟加拉文詩集和8部英文詩集，其中《吉檀迦利》為他贏得世界性聲譽。這一時期重要的詩集還有《園丁集》（1913）、《新月集》（1915）、《飛鳥集》（1916）等。1910年，泰戈爾又發表了史詩性長篇小說《戈拉》和象征劇《國王》等。
1912年，泰戈爾以抒情詩集《吉檀迦利》獲諾貝爾文學獎。1913年發表為人們所熟知的《飛鳥集》和《園丁集》。
1913年後，泰戈爾發表了長詩《野花》、《詩人的故事》等。1916年，泰戈爾發表長篇小說《家庭和世界》，熱情歌頌爭取民族獨立的愛國主義精神。
1919年，印度掀起第二次民族解放運動高潮，為尋求民族解放道路，泰戈爾走遍五大洲，發表了許多著名演講。這時期他的突出成就是政治抒情詩，分別收在《非洲集》（1937）、《邊沿集》（1938）、《生辰集》（1941）等作品中。
20世紀20年代，泰戈爾創辦了國際大學，並曾多次到國外訪問，之後他又出版了劇本《摩克多塔拉》、《紅夾竹桃》、《時代的車輪》和《紙牌王國》，小說《糾紛》、《兩姐妹》和大量的詩篇。20世紀40年代，在德、意、日法西斯猖獗時，泰戈爾曾寫了一些重要的政治抒情詩，對遭受侵略的國家表示同情，如《禮佛》，對日本軍國主義侵略中國表示憤怒的抗議。
泰戈爾生逢急劇變革的時代，受到印度傳統哲學思想和西方哲學思想的影響，但他的世界觀最基本最核心的部分還是印度傳統的泛神論思想，即“梵我合一”。在《繽紛集》中，他第一次提出“生命之神”概念。他對神的虔誠是和對生活、國家與人民的愛融合在一起的，但這使他的詩歌也蒙上了濃厚的神秘主義色彩。另外，他提倡東方的精神文明，但又不抹煞西方的物質文明。這些都使他的思想中充滿了矛盾，從而表現在創作上。
1941年8月7日，泰戈爾在加爾各答逝世。
泰戈爾在長達60年的創作生涯中，共寫了50多部詩集，12部中篇和長篇小說，100餘篇短篇小說，20多部劇本，此外還寫了大量有關文學、哲學、政治方麵的論著，創作了1000餘幅畫，譜寫了很多歌曲。泰戈爾的作品反映了印度人民在帝國主義、封建製度雙重壓迫下要求改變自己命運的願望，描寫了他們的反抗和鬥爭，充滿了愛國主義精神。他的詩歌繼承了印度古典文學和中世紀孟加拉民間詩人抒情歌曲的優秀傳統，吸取了民歌和民謠的豐富營養，富有鮮明的民族特色，具有很高的藝術成就，深為人民所喜愛。他豐碩的創作成果，在印度文學史上占有極為重要的地位，給世界文學的藝術寶庫增加了寶貴的遺產。