他馬上開始擬寫大綱並創作章節樣本，幾周後就交給了布萊德伯利。布萊德伯利在一個星期內看完了樣本，但不是很滿意。他請阿西莫夫共進午餐並解釋了拒收的原因。他認為阿西莫夫寫過了頭，過分的描寫與過分的說明，患的是典型的“第二部小說綜合症”：可以原諒第一部小說的幼稚，但不能允許在第二部小說中重犯類似的錯誤——阿西莫夫現在應將自己視為一名專業作家。
阿西莫夫垂頭喪氣地回到家，開始了第二次創作。布萊德伯利希望阿西莫夫從頭開始，寫出6個新章節。阿西莫夫做到了。1950年2月——《空中卵石》出版後的一個月，他的第二次創作完成了。
3月初，修改稿又被退了回來，仍是寫過了頭。這次，稿子上滿是紅墨水修改的痕跡，但退稿內還附了張便條，要求阿西莫夫進行第三次創作。
阿西莫夫受到了很大的震動。繼1950年美妙的開端後，他形容自己當時的感覺是“……一個被炒了魷魚的科幻小說家。”
4月1日，他撕毀了後來成為《繁星若塵》這部小說的第二遍文稿，開始了第三次創作。一周後，他帶著新創作的第一章去見布萊德伯利。布萊德伯利覺得不錯，鼓勵他順著這個思路寫下去。到5月7日時，阿西莫夫接布萊德伯利的要求完成了1/3的創作，並已將成稿寄了出去。一個星期之後，他從再次給他當經濟人的弗雷德·波爾那裏聽說，雙日出版社打算出這部書，並將預付750美元。阿西莫夫鬆了口氣——雙日不僅收下了它，而且預付稿酬也比《空中卵石》的多出一半。
過了這一難關，一切便快速運轉起來了。阿西莫夫在9月前完成了全書的創作。當時，有一份試圖與《驚奇》雜誌競爭的新雜誌《銀河科幻小說》的編輯赫瑞斯·戈爾德聽說了這本書後，想在雜誌上連載它，但提出了一個條件：希望在故事中加人另一個人物——這個人一直在尋找一份秘密文件，最後發現文件原來是部美國憲法。
阿西莫夫當即拒絕了這一建議。他極為精確地指出，這個情節完全不可信。故事發生在1萬年後的遙遠未來，在這麼一個時代找到如此晦澀的一份文件的可能性有多大？！更重要的是，誰會想要它呢？但戈爾德固執己見，並將此列為收稿條件。他甚至提議，小說在雜誌上登出時加入這個情節，出書時再刪掉。
阿西莫夫曾考慮將故事賣給坎貝爾，但那時正是坎貝爾最熱衷於神秘主義的時期，《驚奇》上刊滿了與戴安納提克斯新興偽科學有關的作品，阿西莫夫對此極為反感。結果，阿西莫夫非但沒能讓戈爾德帶著他愚蠢的想法滾蛋而將故事賣給坎貝爾，自己反而投降了：他按戈爾德的要求添加了一段輔助情節。
阿西莫夫再見到布萊德伯利時，提及了戈爾德的建議。當他笑著說完這個愚蠢的想法時，令他吃驚的是，布萊德伯利卻認為這個想法不錯，並極力鼓動他加人小說中去。
後來，阿西莫夫說，《繁星若塵》是他最不喜歡的一部作品，並舉出了兩個原因：其一，這本書費盡周折才寫成，並且也是最後一本他同意寫大綱的書；其二，他一直對被迫加人尋找憲法這一輔助情節耿耿於懷。
當《繁星若塵》的第一期連載刊登在1950年12月的《銀河》雜誌上時，阿西莫夫已開始考慮他的下一部小說了。
與此同時，他的早期作品也開始被收集成書出版。馬丁·格林伯格的高曼出版社於1950年出版了《我是機器人》，並於1951年初收下了曾發表在《驚奇》雜誌上的基地故事。
1951年3月，阿西莫夫給沃爾特·布萊德伯利寄去了他新作中的一段章節樣本。這是個關於泛銀河係的精彩故事，講的都是些陰謀，定名為《太空洪流》。布萊德伯利當即看中了樣本，非常利落地替雙日與阿西莫夫簽定了這本書的合同。這時，他已對阿西莫夫有了充分的信心，不再要求他寫提綱了。他還發現，寫提綱及無休止地創作章節樣本並非阿西莫夫的最佳工作方式。布萊德伯利鼓勵作者發揮優點，盡量避免弱點，確實是名稱職的編輯。
阿西莫夫將這部小說的連載權賣給了坎貝爾。令他欣慰的是，坎貝爾隻要求做一些小改動。1952年4月，這部書寫成後，坎貝爾買下了連載權。以一字3美分計，扣除波爾的那一份，這部70，000＄的小說給阿西莫夫帶來了他所見過數目最大的一張支票——1，890美元。故事在那年晚些時候開始連載。
這時，阿西莫夫的創作信心大大地增加強了。到1952年初時，他已出版了4部小說——1950年的《空中卵石》。《我是機器人》，1951年的《繁星若塵》與《基地》。此外，《太空洪流》業已完成，定於12月出版。在為《幻想與科幻小說》雜誌及戈爾德的《銀河》雜誌寫作的同時，他仍繼續為其他許多雜誌寫短篇小說，包括為坎貝爾定期供稿。他發現，創作長篇科幻小說原來很容易，於是決定嚐試寫點新的東西。
幾乎就在創作《太空洪流》的同時，阿西莫夫決定嚐試寫一部少年科幻小說。他曾收聽過《孤獨的騎兵》這個廣播連續劇，認為可以創作一部叫做《太空騎兵》的電視連續劇劇本。他把這個想法告訴了弗雷德·波爾與沃爾特·布萊德伯利，兩人均認為可行。
電視劇本後來不了了之，但那個想法確實促使阿西莫夫創作出了《太空騎兵》係列叢書。這些書深受青少年的歡迎，阿西莫夫也因此成了一名超越成人科幻小說創作領域的作家。
50年代中期，阿西莫夫創作了6部以大衛·斯塔爾為主角的太空騎兵小說。因為故事都發生在太陽係內，所以起的書名都是諸如《幸運兒斯塔爾與小行星上的海盜船》、《幸運兒斯塔爾與木星的衛星》之類的。斯塔爾最初的名字是大衛——1951年的夏天，傑特魯德正大腹便便地懷著他們的第一個兒子大衛，顯然當時這個名字在阿西莫夫的心目中占據著顯著位置。然而，當第一本書出版後，他開始創作第二本書時，他便覺得一名太空騎兵叫大衛這個名字有點太平淡了，雖然不能改個名字，但給他起了個綽號——“幸運兒”。
太空騎兵的奇特之處在於，它們是阿西莫夫唯一用筆名創作的書。我們尚不清楚他此舉的動機何在，隻能認為他是急於將自己的成年人作品與青少年作品分開，以免誤導書迷。他希望用一個毫無特色、遠不及自己真名的名字，在反複斟酌之後，決定用保羅·弗蘭奇。後來，他意識到根本沒必要起這個筆名時，便放棄了這個念頭。
沃爾特·布萊德伯利認為《太空洪流》是到那時為止，阿西莫夫寫過的最出色的一本書，並且在此書於1952年夏季付印前，他就已經邀請阿西莫夫考慮為雙日寫第四部小說了。
阿西莫夫發現，他已為自己的小說創作及作品的連載建立了一套有序的運作程序。他與高曼出版社達成了口頭協議，高曼與雙日將輪流出版他的作品。因此，高曼出版了《我是機器人》與基地係列，而雙日則出版了其他幾部小說。他與《驚奇》雜誌的坎貝爾及《銀河》雜誌的戈爾德也簽訂了同樣的協議，戈爾德得到了《繁星若塵》，《太空洪流》就給了坎貝爾。1952年4月，阿西莫夫找戈爾德談創作一部新小說的打算時，提議寫一部長篇機器人小說而不是短篇故事。戈爾德當即便覺得這個主意不錯，於是建議阿西莫夫寫一部以人類一機器人警察合作為主題的機器人偵探小說。
按照這一思路，阿酉莫夫創作出了《鋼之洞》。這是他與雙日合作的第四部小說。
在創作這部小說期間，阿西莫夫對高曼出版社越來越失望。阿西莫夫與馬丁·格林伯格一直合作得非常愉快，但格林伯格的出版社辦事效率太低，阿西莫夫漸漸對它失去了信心。1953年5月，阿西莫夫收到了基地叢書的最後一本《第二基地》的新書樣本。為表祝賀，格林伯格請阿西莫夫共進午餐，同時也想借此機會談一下他們的下一步合作計劃。
阿西莫夫覺得格林伯格這個人不錯，但他知道，高曼出版社根本無法與高效的雙日出版社相匹敵，如果再將自己的書交給高曼出版，簡直是傻透了。阿西莫夫從不清楚高曼為他賣出了多少書，因為格林伯格從未給他看過正規的銷售報表，所以也不清楚自己該得多少錢。高曼出版社賬目上一團糟，隻能勉強達到不出亂子的程度，並且支付給阿西莫夫酬金的方式也很不正規。在他創作事業這個階段，他決不想涉人這灘渾水中。他告訴格林伯格，《第二基地》將是他與高曼合作的最後一本書了。
格林伯格很生氣，指責阿西莫夫破壞了協議。其實他們的協議——在高曼與雙日之間輪流出版他的小說——隻適用於高曼已出版的四本書。但阿西莫夫並不急於點破這個事實，相反，他要求格林伯格提供已出版三部書的最新銷售報表。格林伯格一下子傻了眼。顯然，他事先並沒想到要準備什麼銷售報表，因此隻得讓步。盡管發生了這麼一次小齟齬，但兩人並沒有鬧翻，阿西莫夫最終得到了應屬於他的所有錢，而且也沒有鬧出不愉快的場麵。格林伯格是個城實的商人，隻是他的辦事效率太低，令極富條理性、頭腦清晰的阿酉莫夫大感失望。
有關人士均對《鋼之洞》表示滿意，阿西莫夫本人也以此第一部偵探小說為榮。就連戈爾德也是在稍微提出點修改建議後就給他開了一張支票。扣除波爾的傭金，此次阿西莫夫夫婦的銀行帳戶中又多了2，520美元的存款。
阿西莫夫在創作《鋼之洞》的同時，也沒有冷落了為雜誌寫作。許多人錯誤地認為，阿西莫夫在為成為一名長篇小說家而努力時，完全放棄了短篇小說的創作。其實，他在50年代創作的短篇小說量與他專門從事流行雜誌寫作時期的創作不相上下。
1952年中期，阿西莫夫意識到，他應該盡量利用自己與雙日出版社的關係，將短篇小說創作的潛能發揮到極致。於是，他向布萊德伯利建議，希望能出版一部短篇小說集。出乎他的意料，布萊德伯利馬上就同意了這一想法，並讓他寫個樣本故事。
阿西莫夫心中早已想好了這部專集的第一個故事。盡管他從來不是個政治積極分子，但他一直支持民主黨並對麥卡錫主義的興起極為反感，認為這種政治勢頭將迅速腐蝕美國的民主製度。他決定寫篇稍帶點政治色彩的故事表述自己對此事的看法，於是，《火星人的方式》應運而生。這個故事講述了一個反動、強大的地球政府與一小撮火星人之間的糾葛。這些火星殖民者以清掃地球宇宙飛船的殘骸為生，阿西莫夫借此諷刺了麥卡錫主義。他站在被壓迫的殖民者一邊，支持他們反抗地球政府極端主義迫害的鬥爭。
阿西莫夫對這個故事很滿意，將它放在了《火星人的方式與其他故事》這個短篇小說集的頭篇位置。但令他奇怪的是，竟從沒有人來信與他探討故事的象征意義。他後來認為，自己的諷刺一定是太微妙了。
阿西莫夫的小說經常遭人非議之處，就是作品鮮有女性出場。在《火星人的方式》初稿中，這一特點被發揮得淋淳盡致：故事中沒有一個女性人物。當沃爾特·布萊德伯利指出這一缺陷時，阿西莫夫順從地加寫了一個次要情節，給某位火星人找了個老婆。這個人物具有典型的阿西莫夫風格，是個蠻橫無禮的家庭主婦，此人塑造得過於誇張，毫無新意。
1953年11月，阿西莫夫在創作《鋼之洞》的同時，試圖構思下一部小說，但沒找到靈感。在短短的四年時間裏，他已出版了七部作品，而且還有一部正待出版。換了別的任何一位作者，可能都會對此成績心滿意足，但阿西莫夫卻不是容易滿足的人。有人曾告訴他，波士頓大學的圖書館藏有自1928年以來所有的《時代》雜誌。阿西莫夫認為這些雜誌沒準能為他創作下一部作品提供點啟示，便開始翻閱這些收藏，從第一期一直看到了1953年11月的最後一期，每期必讀，無一掛漏。
由於經常光顧圖書館，館裏的工作人員便給他起了個“《時代》教授”的綽號。令人高興的是，他的一番工夫沒有白費。剛看到第二卷，也就是1928年下半年的合訂本，他發現了一則小廣告，很快激起了他的創作靈感。
當時，他正創覽著廣告欄，突然注意到有幅圖形似原子彈爆炸後產生的蘑菇雲。這讓他吃了一驚，因為他清楚地記得這是20年代末的一本雜誌啊。當然，這隻是他乍眼一看時的印象，當他再仔細端詳時，才發現圖中所攝的是黃石國家公園裏的老信徒天然噴泉。當時他便想到：如果這真的是一則用蘑菇雲做的廣告，那會怎樣呢？它代表著什麼？
答案在《永恒的終結》這部作品中得到了體現，那就是時空旅行。
在此之前，阿西莫夫也曾寫過關於時空旅行的作品。實際上，他寫的第一個科幻短篇《宇宙之鑽》講述的就是一個時空旅行的故事。這位旅行者漫遊到了未來，發現那時的地球空無一人。在《空中卵石》中，時空旅行也起了開篇作用，它將斯圖瓦茨送人了芝加哥的未來世界，但那時它隻不過是一種手段，僅在開篇中發揮了一次作用。《永恒的終結》則不同。這是阿西莫夫首次專門講述一個時空旅行的故事。圍繞這個主題，他創造了一個完整的宇宙，包括它的過去、現在和將來。
從1953年12月初到1954年2月的第一周，阿西莫夫花了兩個月的時間完成了《永恒的終結》這部書頭稿的創作，當時它隻有一部中篇小說的篇幅。他試圖將這部作品賣給《銀河》雜誌的戈爾德，但幾天內，他卻出乎意料地收到了退稿。戈爾德沒看中這個故事，他建議阿西莫夫重新再寫。阿西莫夫根本不同意他的建議，並將自己的觀點如實地告訴了對方。他非但沒有重寫，反而將它作為一部長篇小說的樣本拿到了雙日出版社碰運氣。
雙日對這部作品的看法截然不同。布萊德伯利當即看中了這個故事，並與阿西莫夫簽了一部長篇小說的合同。
自《空中卵石》起，雙日給阿西莫夫的預付金就不斷增多，布萊德伯利信心十足地預付了《永恒的終結》1250美元。雙日正日漸注意到他的才華，這令阿西莫夫感到歡欣鼓舞。現在，他們顯然已把他視為旗下較有分量的作家了。但阿西莫夫最終並沒能把《永恒的終結》賣給《驚奇》、《銀河》或當時的任何一家雜誌。雖然戈爾德最後總算同意收下這部作品，但又宣稱一年後《銀河》才能刊登它。按阿西莫夫與《銀河》簽定的合同條款，他的作品必須在《銀河》上登出後方能成書出版，這就意味著這本書必須等到一年以後才能上市。布萊德伯利沒有這份耐心，與《銀河》的交易也就泡湯了。