袁牧之在拍攝《風雲兒女》時，對於清新自然的小周璿曾經有過晴朗的印象。恰好這時，已然成為一個廢人的周璿之義兄周履安，鄭重其事地向袁牧之推薦了自己的義妹。前麵我們已經介紹過，周履安在健康時，跟應衛雲、袁牧之等影壇強人均有過不俗的私交。民國時代，許多人交朋友沒有現在的勢利眼。袁牧之眼瞧著周履安顫顫巍巍地來到明星影業求自己，他的心中早已升起了三分的憐惜之情。因此，袁牧之開始細膩地觀察周璿的表演風格，他覺得周璿跟《馬路天使》劇本中的女主角歌女小紅的氣質，無論是從角色定位還是演唱才能等各方麵去衡量，都非常契合。如此，袁牧之便徑自把周璿的女一號角色圈定了。
後來，周璿在《我的從影史》中，曾經頗為愉快地講道：“電通公司的袁牧之先生這時正打算開拍《馬路天使》，《馬路天使》中正好需要像我這樣外型的演員，於是我又僥幸地被派去演這個角色。附帶著要寫的是，我並不是屬於‘明星’的，正像白楊姐姐並不是屬於‘藝華’的一樣。‘明星’要我過去演戲，勢必要得到公司當局的見準。商酌一下，‘明星’決定委派白楊姐姐到‘藝華’來拍一部，於是走馬換將地將我調到明星公司去。”
《馬路天使》是一部動人的影片。這一次，袁牧之導演將鏡頭直接瞄準了生活於上海貧民區低矮小閣樓中的數位馬路謀生者：樂隊吹鼓手小陳、報販老王、理發師、失業者，以及一對身世可堪哀憐的小姐妹小雲與小紅。小姐妹是因家鄉淪陷，從北方流落到上海的，當時，正被一個琴師丈夫，以及他的鴇母妻子所霸占著。姐姐小雲被鴇母逼迫著在四馬路上賣笑賺錢，妹妹小紅則隨著琴師出入茶樓酒館賣唱維持生計。
一種人世間令人感動的愛情，仍然在這低微的環境中萌生了。天真的小紅與詼諧可愛的小陳兩情相悅。閱盡人間風塵的姐姐小雲，也從心底暗暗地喜歡著小陳。老實的老王則暗戀著小雲。這是一對幸福的小戀人，與兩個飽受單相思折磨的成年男女的糾結局麵。
後來，清純的小紅卻被一個流氓頭子古成龍看中了。琴師、鴇母夫婦見錢眼開，決定把小紅賣給古成龍。小陳、小紅的愛情，麵臨著一個無底的黑暗深淵。這時，人情老練的老王從舊報紙上撕下一個“逃”字遞給小陳，小陳恍然大悟。於是，小陳、小紅偷偷地搬到了一個僻靜的去處，過起了清苦卻又甜美的夫妻生活。
不久，姐姐小雲在一次街頭覓客時，為了逃避警察的追捕，也來到了小紅的住處。報販老王索性跟著小雲搬來與小紅、小陳夫婦一起居住。這樣，小雲便接受了癡情的老王。兩對夫婦在冱寒黑暗的社會中，互相攙扶著摸索向前。
但是，一直不肯善罷甘休的琴師夫婦和流氓古成龍，卻暗中尋訪到了小紅、小雲姐妹的住址。這天，琴師、古成龍趁著老王、小陳外出，糾集了幾個小流氓來抓小紅。小雲在掩護小紅逃走時，被琴師一刀紮中要害。古成龍、琴師眼看要鬧出人命了，這才溜之大吉。
聞訊趕回來的老王等人，趕緊到外麵去找醫生。可是，醫生們都因為老王身上的錢不夠，而不肯出診。上海灘鱗鱗的瓦屋中，蒙蒙地升起了一縷縷的炊煙，隨即就淡了。小雲便在上海灘的這一層細碎的人間煙火之中，含恨離開了人世……說實在話，對於影片的評論我一向是生疏的。可是，該片袁大導演起手的第一個鏡頭，即扶搖直上上海的高樓大廈頂層，然後向下緩緩地移到地下。我承認，這個鏡頭十分感性，我迅速地被影片中所表現出來的一種人文關懷所感動了。
周璿在影片中對於歌女小紅的把握十分之到位。觀眾感覺不到一絲一毫的人工雕琢的痕跡。記得是法國最著名的電影史學家喬治·薩杜爾講過這樣一句話：“最偉大的電影表演都是渾然天成的。”周璿即在一種從容不迫的藝術表演中，把歌女小紅這個藝術形象演繹到了極致。
據說，在《馬路天使》的拍攝進程中，曾經有過這麼一段花絮：有一天，片場上輪到歌女小紅出鏡了，可是，導演找遍了片場也沒找到周璿。後來，趙丹無意中才發現，周璿一個人偷偷地溜出了片場，正趴在片場外麵一片綠茵茵的草地上，跟一個小朋友賭彈子球呢。當時，袁牧之導演覺得好笑。可是，由此，我們也可以一窺這位當時年僅17歲的少女日後成長為天皇巨星之後的那一種落穆怡淡、舉重若輕的明星風範。
《馬路天使》在民國的電影中，絕對是一道色香味俱佳的視覺大餐。後世的電影評論家將它定性為二十世紀三十年代中國電影的壓軸之作，是當時中國電影藝術發展高峰的一個標誌。意大利著名的影評家達西拉奇先生中文不太靈光，他聽不懂這些溢美的頌揚，他在看過該片後，卻也徐徐地講出了這樣一段話：“中國影片《馬路天使》堪稱是一個奇跡，它所體現的‘新現實主義’的創作方法，竟比意大利在戰後提出的要早得多。我們完全可以想見，三十年代的這部中國電影，在世界電影史上的影響有多麼巨大。”