對黎錦熙的學術研究，毛澤東給予了支持和肯定。早在1950年黎錦熙出任中國大辭典編纂處總主任時，他就曾向毛澤東寫過一封信，就中國大辭典編纂處機構歸屬、人員編製以及辭書編輯事業應合理發展等方麵的問題提出了意見。毛澤東很快回信加以肯定。他在信中說：邵西先生：
五月十七日惠書敬悉。所提大辭典處各點均可同意。並和胡喬木同誌說了，他也同意。請用電話和胡同誌接洽為荷。
順祝健康！
毛澤東
一九五O年五月二十二日
在文化大革命中，“左”的幹擾使黎錦熙也受到衝擊，毛澤東和周恩來旋即指示保護他，還通過毛澤東的表兄、黎錦熙的好友王季範等勸阻紅衛兵，不要去抄黎錦熙的家，更不許去批鬥他。
1972年，毛澤東、周恩來得知黎錦熙居住條件較差時，特地過問他的住房問題，使他遷到朝陽門內北小街一個四合獨院，他從此有了一個幽靜舒適的環境，在這裏一直生活到逝世。對此，黎錦熙曾於1973年元旦，以高興和調侃的心情作《四合房即事》詩，以示慶賀。詩雲：南齋門設且常關，北門鎖鑰誰堪屬？
北房中作辦公廳，兩頭耳房供住宿；
西房一室客廳虛，東南五間書庫實。
五車昨已汗牛來，萬卷今猶充棟積。
對於毛澤東的關懷，黎錦熙感到無以為報，隻能加倍地工作，更多地奉獻教學和科研成果，以實際行動支持毛澤東領導的革命事業。與此同時，他在思想感情上更貼近人民，更貼近時代，為革命和建設的每一次成功感到歡欣鼓舞。
1962年，國內遭受了三年自然災害，經濟麵臨巨大困難。盤踞台灣的國民黨“反攻大陸”的叫囂卻甚囂塵上。在這樣的政治氣候下，黎錦熙和毛澤東《沁園春·雪》原韻，填了一首詞：解放台灣，霧淨波澄，風舉葉飄。笑星沉海底，當窗曆曆，河源雨過，隔座滔滔。遠掠層人，近探圓月，銀漢翱翔孰比高！從天降，又百花齊放，萬種妖嬈。
地球映日呈嬌，瞰海岸回環盡舞腰。歎向戍弭兵，徒勞辱舌，屈原愛國，空賦離騷。民主陣營，和平堡壘，誰在張弓學射雕。拭目看，被東風壓倒，曾不崇朝。
詞中，他浮想聯翩，超脫九天之上，將科學的眼光和浪漫主義的遐思結合在一起，站在人民的立場上，放眼全球，看到“民主陣營”、“和平堡壘”東風正在壓倒西風；對那些魑魅魍魎，他大聲喝斥“誰在張弓學射雕？”，接著又展望了祖國統一的遠景，字裏行間散發著強烈的愛國主義熱情。
1970年4月24日，我國成功地發射了第一顆人造地球衛星，他立即寫了一首七言絕句：隻惜吳剛不煉鋼，明月千古冷天堂。
昨夜寰宇歌聲動，爭取紅星鬥列強。
從這首詩中，我們可以看出他對毛澤東領導下創造的人間奇跡，是多麼激動和喜悅；對列強，是多麼的蔑視！
黎錦熙不僅認真學習毛澤東思想，還大力宣傳毛澤東的思想，對青年人進行傳統教育。1952年，他撰寫《毛主席六劄紀事》，回憶毛澤東在一師刻苦學習、為革命儲備力量的情況；1958年，出版《〈實踐論〉語法圖解》，以推動全國人民學習毛澤東哲學著作；1967年，他不顧78歲高齡，熱情接待關於詢問毛澤東青年時代革命活動的各地來訪者，並著《有關毛主席青年時代的回憶》一文；1968年，完成《〈矛盾論〉語法圖解分析》一書，從分析《矛盾論》的章句入手，幫助讀者完整準確地理解全文的內容；1974年，校補《毛主席六劄紀事》一文；1977年，撰寫《崢嶸歲月中的偉大革命實踐——回憶建黨前夕毛主席的部分革命活動》。
1976年，對於黎錦熙來說是沉痛的一年。先是年初周恩來逝世，他在悲痛中賦了“周總理哀辭”一首，以為悼念。9月，毛澤東逝世的噩耗傳來，這對他震動更大，猶如五雷擊頂，數日不思茶飯。不久，他病倒，身體更加衰弱了。一年多以後，黎錦熙在書房不小心摔倒，竟致不起。時為1978年3月27日，享年89歲。