為了嚴肅皇帝威儀，製定尊卑禮節，耶律楚材精心擬製了登基儀式，事先，他選中了察合台親王，對他說；“你雖是大汗的兄長，但從職位上看去是個臣子，臣子對君王按照禮節應當跪拜，隻要你帶頭下拜了，其他人就不敢不拜了。”察合台親王覺得此話有理，在窩闊台登基大典上，他率領皇族及臣僚在帳下跪拜，使盛典進行得十分順利。事後，察合台對耶律楚材稱讚說：“你真是社稷的功臣啊！”
蒙古原是草原遊牧民族，正處於氏族社會向階級社會轉化的發展時期。成吉思汗建立的蒙古帝國，依仗弓勁馬肥，兵強將勇，卉疆拓土，征服了大片領土。然而，蒙古帝國要治理文明程度較高的中原和江淮地區，不進行一場深刻的政治、經濟、文化等方麵的改革是不行的。耶律楚材作為一個卓越的思想家和謀略家，清醒地看到了這一點，他對窩闊台說：“天下雖得之馬上，而不可以馬上治。”作為一個比較開明的君主，窩闊台決心采用“漢法”。耶律楚材便成了他的得力助手。在進行改革和推行“漢化”過程中，耶律楚材提出了許多有益的建議，製訂了一係列重要的政治、經濟政策和製度，窩闊台總是言聽計從。耶律楚材的政策和製度包括：
第一，革除屠城殺掠陋習，免除難民、降俘之死。蒙古統治者在初期的征戰中，曾經下令：凡在攻城之時，敵人敢於武力抗拒者，城破之後，必嚴加懲處，悉數殺盡。耶律楚材認為，這種野蠻殘暴的屠城殺掠政策，固然對敵人有一定的威懾作用，但使無辜的百姓罹難，還增強了抵抗者拒降的決心，實為不智之舉。他向太宗進諫，為確保百姓生命安全，在軍隊進軍前，先將百姓遷往山後，讓他們開采金銀，栽種葡萄，這樣不但使百姓遠離戰火，而且可提供皇室所需，可謂一舉兩得。他又詔令金國逃難之民，降者免死。有人對此持懷疑態度，認為降者是危急則降，緩和便逃，還能補充敵人兵源，實難赦免。可是，耶律楚材卻不以為然，他建議窩闊台造白旗若幹，發給降民，使歸本土，蒙古兵不得侵害之。此舉不但救活了無數百姓，還消除了中原人民對蒙軍的畏懼和仇恨心理。
第二，諫阻“裂土分民”，建立中央集權。自成吉思汗建國以來，蒙古統治者就實行“裂土分民”的分封製。窩闊台汗即位後，也準備把新占領的中原地區分賜給各親王和功臣。耶律楚材基於對曆史上分封製與郡縣製的演變和鬥爭的深刻了解，在這關鍵時刻勸諫道：“裂土分民，容易引起彼此間的不滿和猜疑，擴大矛盾和紛爭，不如多給他們一些金帛。”窩闊台說：“我已經答應他們了，怎麼辦呢？”耶律楚材為之策劃了一個萬全之策，就是由政府派遣官吏到各郡縣收稅，不讓他們擅自課征，把向地方征稅的權力收歸中央。耶律楚材還建議：各州郡置長吏專管民事，設萬戶府總領軍政，設課稅所管理錢穀。三個部門間勢均力敵，不相統攝，力量有限，驕橫氣焰就會受到遏止。窩闊台汗采納了上述建議，製訂了地方官軍民財三權分立的製度，大大加強了中央集權的實力，壓製了地方勢力的擴張。
第三，製止倒退，發展農業。窩闊台剛登帝位，有個叫別迭的蒙古貴族建議：“中原地區的漢人不懂得畜牧業生產，對於我們沒有什麼用處，不如把他們全都殺了，好在那裏開辟牧場。”耶律楚材敏銳地覺察到，這是一個變先進為落後的建議，反映了某些習慣草原生活的貴族的無知，如被采納，後果將不堪設想。他及時向窩闊台指出：“天下是廣闊的，四海是富裕的，各地人民都會勤勞生產，隻要政策好，他們就可提供大量的財富。”窩闊台聽了說：“如果真像你說的那樣好，國家收入可以增加，又何必殺人呢？就按你的意見辦吧。”一場破壞中原農業經濟的災難得以製止。
第四，建立稅收製度，代替軍事掠奪。蒙古貴族崇尚武功，根本沒有稅製觀念。他們看不到連年征戰，戰事頻繁，這樣下去會“兵強而國蹙”。元太宗二年（公元1230年），耶律楚材向窩闊台建議：“陛下即將南征金國，軍需從何而來？僅靠畜牧是遠遠不夠的。如果建立稅收製度，僅中原地區的地稅、商稅以及酒醋鹽鐵山澤之利，一年可得五十萬兩銀，八萬匹絹，四十萬石粟，軍需就不成問題了。”窩闊台聽後同意試行。於是，在河北一帶建立了十路征收稅使，遴選有德之士充任。公元1231年秋天，窩闊台在行宮中，麵對十路課稅使陳列在朝廷上的金、銀、帛、粟等稅物，欣喜萬分，他高興地對耶律楚材說：“你雖沒離我左右，卻能使國用充足，南國的臣僚中，有誰能比得上你呢？”