阿育王的王位來曆不明，即位之初就遭到眾臣的質疑，人人不服。阿育王借機改朝換代，借一點小事而殺“五百大臣”，隨後，又借故殺了五百宮女，設立殘酷的“人間地獄。”，凶狠暴戾，建人間地獄，殘害眾生。對外，阿育王展開了征服羯陵迦（今奧裏薩）的軍事行動。
羯陵迦是當時印度半島上的一個大國，這個國的國王依仗自己實力雄厚，根本沒把剛上台的阿育王放在眼裏。這一戰打得異常激烈，最後，阿育王以殺10萬，俘15萬的輝煌戰績結束。從此孔雀帝國的版圖達於半島南端，成為古代南亞統治地區最廣的一個王朝，南亞也由此進入帝國時代。孔雀帝國實行君主專製，它建立了一套完備的軍事官僚機器。國王總攬一切大權，無論是任免官吏、頒布法律，還是統帥軍隊，都是國王一個人說了算。因此無論君主決定什麼政策，從上至下都得照辦執行。
征服羯陵迦後，阿育王秉承自己的一貫傳統，命令部隊大開殺戒，屠殺的人民不計其數，下滔天殺孽，成為一代暴君的代名詞。阿育王雖然勝利了，但他卻實實在在感受到屠殺的慘烈，讓他的心裏產生濃濃的不安
當天晚上，阿育王下榻在羯陵伽國的王宮裏。半夜，阿育王做了一個惡夢。他先是聽到了一陣陣驚心動魄的喊殺聲、老人的呼喚聲、婦女和孩子的哭叫聲。接著他夢見許多人向他撲來，咒罵他是殺人的惡魔，叫嚷著要報仇。突然，他的脖子被人掐住了，他驚恐地大叫一聲。他駭醒過來，冷汗浸透了內衣。他起床坐在燈下。一想到夢中的情景，就渾身顫抖。就這樣，他一直坐到天明。
此後接連好幾天，他都吃不下，睡不著，思考戰爭與和平的問題。殘酷的戰爭使阿育王恍然大悟，自己多年來所建立的大功勳其實都是大罪過，南征北戰，殺人流血，為了虛幻的所謂勝利而使人民遭難，實在是萬萬不該呀。正在這時，佛教高僧優波毱多來訪，他對阿育王說：“王啊，請放下屠刀吧！望多多做好事，以贖你妄殺無辜之罪！”阿育王誠懇地答道：“謝謝你的善意規勸，這正合我的想法。”
阿育王決心改變了統治策略，實行正法。他下了一道新的詔令，“尊重師長，講道德，政府官員要稟公辦事，積極辦事，不懶散倦怠。”關於實行正法的方法，一是按照正法的原則加強約製；二是說服規勸。他自己也努力專心研究道德，喜愛道德，宣傳道德，並定佛教為國教。
公元前253年，阿育王召集佛教高僧，在首都華氏城舉行了佛教史上的第三次集結，編纂整理佛經，促成了佛教大一統，並將佛教廣泛地傳播出去。阿育王既然已經一心向佛，那麼就以救濟人民為第一重任。相比於之前屠戮生靈的阿育王，已經完全變了一個人。現在的阿育王號召不殺生，不準殺生獻祭，也不準舉行宴樂和集會。此外，阿育王非常愛布施，結果把國庫出現虧空。
阿育王晚年被王後帝失羅控製，又在一次宮廷政變中被奪了權，但是這位一生向佛的君主仍舊在布施窮人。他躺在病床上，還要布施，大臣們稟告太子，必須把阿育王的布施命令封鎖，否則國庫永遠充實不起來。阿育王知道後心理很難過，但是自己躺在床上又沒有辦法。有一天，他吃一個梨子，把自己的兒子都叫來，問：誰是世界權力最大的人？兒子說是父王您。阿育王說，我現在叫你們布施也做不到，還說我權力最大嗎？這半個梨子你把它送到廟裏去供養吧。
廟裏的尊者接到阿育王的半個梨子後，就向大家宣布這是阿育王的最後一次布施，沒有辦法每個人都分到，就用最大的大鍋煮稀飯，把那半個梨子丟進去，大家都跟他結緣。沒有多久阿育王去世了，這位尊者也跟著圓寂。
阿育王的統治擴大了孔雀帝國的版圖，促進了南亞政治、經濟和文化的繁榮，為佛教在南亞及其境外的傳播作出了貢獻。他統治的 30 多年中，四方安寧，回家強盛，人民富足。他不僅繼承了旃陀羅貧多所開創的事業，使整個南亞次大陸第一次基本統一在孔雀帝國的版圖之中，而且能順應形勢發展，摒棄窮兵黷武政策，注意人民的休養生息，被譽為印度曆史上“最偉大的國王”。同時，他還極大地弘揚了佛教文化。佛教的創始當然歸功於釋迎牟尼，但它的廣為傳播卻是在阿育王時代。
阿育王是孔雀王朝一位偉大的君主，在世界史上有口皆碑。後世把他的教化刻在石柱上，送往全國各地來告誡人民。現存的有矗立在佛教聖地鹿野苑的阿育王石柱，就帶領人們一起見證著那個時代，成為印度民族精神的象征。這根石柱頭頂四隻相背的雄獅蹲踞在鍾形的倒置蓮花上，蓮花周圍有牛、馬、象、獅四種動物，象征了孔雀王朝的恢弘氣勢和佛法莊嚴。1950年，印度政府將這個圖案作為自己的國徽，一直沿用至今。