1931年1月穆木天抵上海，隨後很快就參加了左翼作家聯盟的活動，成為左聯創作委員會詩歌組的負責人。在左聯領導下，他還做過對外國士兵的工作，一度擔任過宣傳部部長，並陸續寫出了《掃射》《在哈拉巴嶺上》《守堤者》《江村之夜》《歌唱呀，我們那裏有血淋淋的現實！》等詩篇，反映了東北人民深重的苦難及在血淚中的奮起和鬥爭。
同年3月，與穆木天同住在法租界一套弄堂房子裏的李姓青年被捕，累及穆木天也被捕入獄。丁玲、劉芝明請了史良等作為穆的辯護律師，穆最後被宣判無罪出獄。在獄中穆木天萌生了加入中國共產黨的要求。
1932年的“一·二八”戰事期間，穆木天和一些詩人朋友廢寢忘食地在上海街頭張貼、散發宣傳抗日、支持十九路軍的詩抄和傳單。
1932年夏秋之際，穆木天被批準加入中國共產黨，並參加了左聯為新黨員辦的訓練班，在訓練班講黨課的有華漢（陽翰笙）、彭慧、耶林等。共同的理想和誌趣，使穆木天與彭慧相愛，並於1933年春結婚。
1932年9月，在任鈞的倡議下，經左聯批準，由穆木天牽頭，與楊騷、蒲風等共同發起成立了中國詩歌會。詩歌會最早的成員還有艾蕪、宋寒衣、林穆光、黃葉流、柳倩等。1933年2月，中國詩歌會出版機關刊物《新詩歌》，穆木天以同人名義為該刊寫《發刊詩》，宣告該會的創作主張，倡導詩人要“捉住現實，歌唱新世紀的意識”，要反映“壓迫、剝削、帝國主義的屠殺”和“反帝、抗日，那一切民眾的高漲情緒”，並使用“俗言俚語”和“民謠、小調”等形式，使“詩歌成為大眾的歌調”。同年，穆木天還與劉芝明一起從事援助東北義勇軍的救亡工作。他們聯絡宋慶齡、沈鈞儒、史良、何香凝、柳亞子等，組織了國民禦辱自救會，穆任秘書長。為時不久，他又被左聯召回，繼續領導詩歌組和中國詩歌會的工作。
這個時期，他寫了一係列詩歌評論，如《詩歌與現實》《關於歌謠之創作》《關於〈罪惡的黑手〉》《關於〈賣血的人〉》《王獨清及其詩歌》《徐誌摩論——他的思想和藝術》《郭沫若的詩歌》等。特別是關於郭沬若、王獨清和徐誌摩的三篇評論很有分量。穆木天是運用馬克思主義文藝理論進行評論的。由於他有文學功底，自己又是搞創作的，有實際體會，所以能理解作品，理解作者，而且從對詩歌的多重價值要求出發，因此文章寫得深刻，能具體分析，不教條，不簡單化，相當公允。
1934年7月，穆木天再度被國民黨反動當局逮捕。被捕後，他沒有暴露自己的左聯成員身份以及在左聯擔任的職務，更沒有暴露自己是共產黨員。為應付警察當局的審問，他僅以一個普通文化人的身份，寫了一份關於個人文藝觀點的材料（其中既沒有提到左聯，更沒有提到黨），內容基本上是正確的，但寫得比較含蓄。文化水平不高，更搞不清文藝理論的國民黨警察當局，從中看不出什麼問題。此時，穆木天的老友鄭伯奇（當時在良友圖書公司任編輯）請經常給《良友》畫報供稿的青年畫家黃祖耀（即黃苗子）向有關人士做了疏通，不久穆木天獲釋。穆出獄後受到特務監視。為避免給組織和同誌造成損失，他一度斷絕了與外界的聯係（因此也失去了黨的關係），閉門在家中從事翻譯、寫作和整理書稿。此期間他陸續完成了《法國文學史》的編寫工作，翻譯了《歐貞妮·葛朗代》。這是巴爾紮克長篇小說在我國出版的第一個譯本，還整理出版了《平凡集》。
在國民黨警特人員的監視解除後，穆木天把家搬到法租界，恢複了與外界的聯係，重又活躍在左翼文化戰線上。他的詩集《流亡者之歌》也於1937年7月出版。其中的詩作大多表現日寇鐵蹄下東北人民深重的苦難和英勇的鬥爭，在敘事之中同時交響著作者本人的戰鬥激情，對故鄉的眷戀和作為流亡者的傷痛，十分感人。
1937年8月底，穆木天一家撤離上海到當時全國的政治文化中心——武漢。穆木天一踏上大武漢這塊沸騰的土地，馬上就投入到抗日救亡的洪流之中。年底他被新成立的“武漢文化界抗敵協會”聘為文藝工作委員會委員，參與該會“創辦抗敵言論雜誌”“舉辦戰時流動演劇”等工作。1938年，穆木天積極參加了籌建中華全國文藝界抗敵協會的工作，先後擔任臨時和正式籌備委員會的委員。是年3月在全國文協成立後，當選為文協的常務理事，並擔任該會機關刊物《抗戰文藝》的編委。
1937年下半年，穆木天和馮乃超、柯仲平、高蘭、錫金等人一起在武漢發動和組織起詩歌朗誦運動。此期間，他寫了一係列的詩歌評論和一些呐喊式的詩歌，如《全民總動員》《民族敘事詩的時代》《武漢禮讚》等。他還和原來詩歌會的成員杜談、宋寒衣、柳倩等以及原來就在武漢的詩人錫金、王平林、伍禾等一起組織了“時調社”，先後出版了詩刊《時調》《五月》，大力提倡朗誦詩和其他通俗的、易為廣大人民群眾接受的、多種形式的詩歌，還為一些老歌填上抗日內容的新詞，在群眾中流傳。他的妻子彭慧也是這一活動的積極參加者，她當時仿民謠形式寫的《農村婦女救亡曲》先後被冼星海、安波譜上曲，在解放區也得到傳唱。由此可以看到他們當時的所從事的詩歌大眾化的運動的影響。
當時，出版刊物的經費是大家湊的。從1934年開始穆木天就是中法文化委員會的編輯，隻要他翻譯出稿子就可以拿到稿費。所以，每當碰到經費缺乏的時候，穆木天就閉門謝客數日，趕著翻譯文稿，以維持刊物的運轉。
這個時期，穆木天和時調社的詩人、作家老舍等一起還廣泛記錄、收集民歌民謠，研究評書、大鼓詞等我國傳統的民間文藝。他創作了《盧溝橋》《八百壯士》等大鼓詞（後收入《抗戰大鼓詞》）。為了進行理論上的總結和有助於新人的培養，穆木天還針對當時詩歌創作上存在的一些問題寫了《目前新詩歌運動的開展問題》《詩歌朗誦和詩歌大眾化》《我們的詩歌工作》等評論。穆木天當時還撰寫了《怎樣學習詩歌》一書，其中相當係統和全麵地闡述了詩歌與社會生活的關係，詩歌的形態與體裁、題材與主題、創作上的藝術表現形式，以及現實主義和浪漫主義相結合等問題。他明確地表示，詩歌工作者一方麵要盡力地向著詩歌的世界水準去努力；而在另一方麵，是要經過詩歌大眾化運動而建立起新中國的大眾詩歌。然而，在當時的條件下，他更為重視的還是詩歌的大眾化。
1938年6月，彭慧攜子女先期去往昆明。在武漢淪陷的前夕，全國文協要求穆木天趁“赴昆明之便”，對雲南分會的工作“隨時參加指導”，使其組織“益臻於健全”。7月中旬，穆木天便奔赴雲南，開始新的戰鬥。
地處祖國邊陲和大後方的雲南，在抗日救亡文化運動的開展上還相對落後。穆木天到昆明後，很快被選為文協雲南分會的理事。在這一崗位上，他不負全國文協的委托，把在武漢組織群眾開展抗日救亡宣傳活動的經驗帶到雲南，並結合雲南的實際，陸續寫了《對於地方文化工作的要求》《一年來的新雲南文藝工作》等一係列文章，提出了一些極有見地的建議和意見，對雲南抗日文化救亡活動的開展起了很好的推動作用。
1939年夏，穆木天受聘到中山大學任教，並隨該校遷往在昆明南麵的一座小山城澄江。1940年，中山大學開始遷往粵北的坪石，穆木天一家又隨之北遷，中途在桂林停下。當時住在郊區施家園的一座已有些傾斜的小木樓上。周圍是一片菜地，離穿山隻有兩三裏，進城要踩著一溜石磴和石條穿過一條小溪。附近住著不少逃難來到桂林的文藝界的朋友。這裏的山光景色、友誼親情，曾給穆木天提供了不少詩的素材。他的《贈朝鮮戰友》《給小母親》《月夜渡湘江》《寄慧》等優美而又充滿激情的詩篇，都帶有桂林施家園的印記。這些詩作和抗戰開始後創作的其他作品一起，集結在他的第三本詩集中，於1942年出版，書名為《新的旅途》。它記載了詩人在人生旅途上更加堅實的腳步。其中不再像《旅心》那樣，對祖國未來隻有朦朧虛渺的期望，也不像《流亡者之歌》那樣滲透著“去國者”的悲哀，而是在“盜火者”的激情中充滿了對祖國光明未來的堅定信念。在創作方法上，他也開始了現實主義和革命浪漫主義的結合。
“我就要做橋”
從日本回國以後，穆木天在寫作、翻譯的同時，大多時間都在學校任教。早在1930年在吉林大學任教時，他就看到了從青年中培養革命者的重要性和可行性，愛上了這一崗位。當時在《我的文藝生活》一文中他就曾寫道：“現在我認定我們就是一個橋梁。隻要我們能把青年渡過去，做什麼都要緊。翻譯或者強過創作。教書匠都許是要緊的。以後我就要做橋。”皖南事變前夕，國民黨統治地區的反動氣焰日益囂張，大城市裏進步的言論和文章已難以發表，革命詩歌的號角更不容吹響。於是，穆木天就在1940年年底決定離開美麗的桂林，繼續隨中山大學北遷，到山高皇帝遠的粵北教書去。在此後的幾十年裏，他幾乎都在做“橋”——一座把青年人渡往革命一邊去的“橋”，一座把外國優秀文藝作品和先進思想引渡到我國的“橋”。
穆木天為人純樸、直率、熱情、真誠，平時不善於社交，卻和青年學生相處得特別好。對於青年朋友在學業或思想上存在的問題，他總是毫不留情地提出批評，同時又滿懷熱情地鼓勵他們進步。《給耘夫》和《給小母親》兩首詩就是他專門為鼓勵兩位青年朋友而寫的。耘夫是一位思想進步、有才華卻又陷在愛情痛苦中難以自拔的青年，因此穆木天在詩中批評他說：“祖國在呼喚你，為什麼你不拿出力量來？民族在苦難中，為什麼你總想著自己？”鼓勵耘夫投身到革命鬥爭中去。
1940年年底到1942年在中山大學師範學院中文係任教時，在名著選讀課上，他通過講魯迅的《風波》抨擊時政；通過都德的《最後一課》宣傳抗日；通過屠格涅夫的作品講“父與子”的矛盾，講青年人應如何與舊傳統決裂，投身革命。他還向學生介紹蘇聯的文藝作品，宣傳社會主義的優越性。那時在穆木天的家裏，一般都是靜悄悄的，穆木天、彭慧兩人都在那裏看著寫著；但有時也熱鬧非凡，充滿了青年學生的歡聲笑語或熱烈的討論聲。當時陸侃如是中文係係主任，係裏除穆木天夫婦外，其他著名的教授還有吳世昌、馮沅君（陸侃如夫人）等。三家人經常聚在一起，高談闊論，分析國內外形勢，抨擊國民黨的時政，諷刺當局的某些黨棍和狗腿子，商討共同的行動……真可說是嬉笑怒罵皆成文章。1942年秋冬，中山大學鬧學潮，穆木天和彭慧一起給學生出謀劃策，與反動校當局鬥爭。學潮被鎮壓後，大批進步學生被開除，穆木天、彭慧也決定離開中大去桂林。