居魯士死後，他的兒子，王儲岡比西毫無爭議地繼承了王位。正如他對父親所承諾的，他遠征埃及，並在征服戰中輕鬆取勝。岡比西一舉占領孟菲斯，對埃及法老以禮相待，但仍將他流放至蘇薩。至於埃及神祇，他向他們致以敬意，並尊重他們的神廟，同時他還學習被征服國家的風俗傳統。如此，埃及也變成帝國的一個行省。隨後，岡比西向地中海沿岸的希臘貿易站點提供保護，接著又控製了昔蘭尼加，但他並不以此滿足。他的夢想是將統治擴展到傳說中的尼羅河源頭。為了實現這個夢想，他發動了一場災難性的遠征：他的士兵大部分在征途中喪命，幸存下來的也對他失去了信心。
軍隊到達今天的蘇丹之後便寸步難行，岡比西決定班師回朝，並將所到之處劃入埃及行省。回到孟菲斯時，城裏的居民正在慶祝宗教節日，他誤以為人們為他的敗退而高興，於是勃然大怒，下令摧毀所有神廟，除了一座：猶太移民模仿耶路撒冷聖殿建造的神廟。更惡劣的是，他竟用刀捅向神牛阿匹斯。岡比西精神錯亂得不可救藥。在帝國的都城，情況變得越來越糟：他的弟弟，東部總督巴爾迪亞剛剛被一個名為高墨達的祭司殺死，後者利用自己與巴爾迪亞相似的外表，於公元前522年7月自稱為萬王之王。鑒於混亂狀況層出不窮，岡比西決定盡快返回。正是在前往都城的路上，他因突發癲癇，將自己弄傷，並於公元前522年8月22日去世。
這樣就出現了王朝延續的問題。既然居魯士的兩個兒子都死了，誰有權繼承王位呢？為避免宮廷權謀，幾個貴族決定按照米底的傳統確定繼承人：哪位競爭者的馬在太陽升起時最先嘶鳴，哪位就將繼承王位！居魯士的表兄弟許斯塔斯普的兒子大流士憑借其狂躁的坐騎在這場競賽中獲勝。據史書記載，當天一早，他並沒有騎在馬上赴約。當同伴們看到他的樣子時都拿他取笑。但命運做出了抉擇，立下的約定是不能違反的。其他那些“出身顯赫”的王子（他的競爭對手們）都一一親吻了新的萬王之王。隨後大流士依照居魯士的政策，分別賞賜了他們，因為內部穩定是他優先考慮的問題。如此，公元前522年10月2日開啟了伊朗曆史上最輝煌的統治。大流士，這個阿契美尼德人，曆史上的大流士一世，萬王之王，時年29歲。
被伊朗人稱為“古代史上最強大的國王”，他們的往昔、他們的偉大、他們的榮耀“無可爭辯”的象征者既是一個治國有道、寬容大度、平易近人的國王，也是一個征服者、建設者和創新者，這一切為他贏得了“大帝”的稱號。在他執政的最初三年，他打壓了多地因岡比西的缺席和瘋狂而越發囂張的反叛氣焰，粉碎了“假巴爾迪亞”——祭司高墨達的野心，同時避免殃及無辜民眾，並對從犯寬大處置。他注重對自己形象的塑造，以喚起民眾對他的個人崇拜，他特意將自己登上王位的過程和他統治時期的文治武功以三種文字（古波斯語、埃蘭語和巴比倫語）鐫刻在貝希斯敦山崖的浮雕上[1]。
鏟除了僭越者，恢複了秩序，“阿胡拉·瑪茲達選定的國王[2]”（大流士如此稱呼自己）迎娶了居魯士兩個女兒（阿托莎和羅克珊娜）中的一個。史學界對這一婚姻沒有爭議，但史學家對新娘的人選莫衷一是[3]。無論他選擇的是哪一個，他們婚後生下的兒子薛西斯作為居魯士的直係後代，都會被指定為王儲。對此，貝希斯敦石刻上有所提及：“從我們的世係被剝奪的王國，我讓它回歸它的根基；我讓其重回其位。”當時在王室和貴族家庭中還流行一夫多妻，在將居魯士的女兒娶為正室（並借此使其血脈直接參與到他的政權中來）以後，大流士又娶了他妻兄巴爾迪亞的女兒阿裏斯托，以鞏固他的權力。除此以外，他還有其他四位妻子。
完成了政權的“鞏固”以後，大流士投入到帝國的組織與管理中來，那在居魯士死後就幾乎處於無人問津的狀態。二十個行省（通過領土擴張，大流士統治末期變為三十個）都由總督管理，作為萬王之王在行省的代表，他們都是從宮廷重臣、舊朝君主或地方王公貴族之中挑選任命的。每個行省在語言、民族和傳統上都是（盡可能）統一的。由國王單方麵任命授權的行省總督負責依照由居魯士製定、大流士認可的公平、公正原則治理各自的疆域，維持社會秩序。作為對他們任命的回報，他們有責任向國庫進獻金額有限的貢稅，並可以白銀、金粉或餐具繳納。每年，國庫都能收到相當於370噸白銀的貢品。除了財務上的付出，這些行省總督還需要在國王為維持國內秩序或對外征戰索要兵力時提供軍隊。
每位總督都配有一些官吏來協助他，他們無一例外都是從本地精英中挑選出的。每個行省的財務長官和軍隊指揮官也由萬王之王指定，對省內官吏提供支持。正如居魯士執政時期一樣，特派的監察禦史巡察各省的治理工作，確認各省對接到的命令，特別是有關宗教和道德的法令都執行到位。
除了這些要求以外，行省總督保持了相對的獨立性，他們擁有自己的宮廷，可以自行組織各種節慶和儀式，進行司法裁決或監督司法機能的正常運行，養護公路和公共設施。這一時期的權力組織形式可以被視為“聯邦製”。盡管其平衡有時顯得脆弱，但該係統保證了阿契美尼德帝國廣大領土的協調和穩定，直到亞曆山大大帝的到來，後者在摧毀其行政職能機構的同時，加速了帝國的解體。
這些堅實穩固的行政架構使帝國得以超越民族和文化背景的差異，在尊重他人、“和諧共處”的基礎上發展前進。比如，猶太社群回到了應許之地，在重建聖殿等方麵遇到了重重困難，大流士在得知重建工程進展不利後，便向他們許諾將加快進度，並援助了大量財力和人力，建設工程這才得以完工。猶太人對他的這一行為心存感激，《聖經》中對此也做了記載，他們的社群興旺繁榮，並受到帝國法律的保護[4]。
被征服的國家的文化沒有被忽視。在巴比倫尼亞，大流士要求將眾多巴比倫人吸收到行政機構中，並美化他們的城市環境、養護他們的聖地；在埃及，他於公元前519年通過各省總督開展了至此時為止史無前例的一項活動：統計現行所有埃及法老的法律和慣例，並動員埃及全境所有專家學者參與收集工作。結果大大超過預期：一部以本地語言和官方語言雙語編寫的著作就此誕生。它類似我們今天所說的憲法，從此成為治國理政方麵不可或缺的參照典籍。直到被亞曆山大征服以前，阿契美尼德帝國沒有任何人違背這些法律或試圖啟用其他法律。如此，埃及的民族認同得到了保留。
僅通過這些善舉並不能實現建立居魯士大帝所開啟的世界帝國的遠大夢想。誠然，大流士留下的疆土已經覆蓋了今天的伊朗、印度次大陸的一大片地區、阿富汗、中亞、高加索、小亞細亞、美索不達米亞、黎巴嫩、敘利亞、巴勒斯坦、埃及、蘇丹、昔蘭尼加、希臘島嶼和波斯灣以南[5]，但要自稱“世界性”，帝國還少了強大的歐洲西部。為了填補這一缺憾，阿契美尼德大帝向希臘城邦派去了使臣，命令他們承認他的統治。然而雅典拒絕臣服，於是爆發了第一次希波戰爭。
由米底人達提斯和大流士的一個侄子率領的伊朗艦隊於公元前519年先在愛琴海上的薩摩斯島，接著在納克索斯島和提洛島獲得了初期的勝利。如此，帝國軍隊感覺自己已足夠強大，便進軍雅典，但卻以失敗告終。他們在馬拉鬆平原登陸後，被希臘軍隊擊退至海中，並於公元前490年登船撤退。對希臘人來說，這一戰役後來被賦予了傳奇色彩，但伊朗人不以為然。皮埃爾·布裏昂[6]寫道：“事實上波斯軍隊的規模並不大，馬拉鬆戰役隻不過是沒有決定性的小遭遇戰……馬拉鬆登陸戰的起因從某種程度上可以解釋為出於希庇亞斯——被雅典人驅逐的僭主——的個人野心。他想辦法讓達提斯相信自己將在雅典獲得擁護者的熱烈歡迎，但事實並非如此。達提斯很快吸取教訓，並撤回軍隊。”
然而，馬拉鬆的挫敗並沒有削弱大流士的霸權野心。他與迦太基結盟，從而將勢力範圍擴展至地中海南岸，他向西西裏派出一隊偵察部隊，並懷有征服那裏的憧憬。此外，他還計劃控製黑海北岸，以占領位於裏海西側的黑海沿岸國家。這一目標在他看來並不脫離實際：既然多個巴爾幹地區已經囊括在他的帝國之內，打到多瑙河應該是易如反掌的事。如此，他的大軍勝利抵達克裏米亞、俄羅斯南部和烏克蘭，直到第聶伯河。但沒料到的是斯基泰人發起了叛亂。麵對阻礙大流士執意讓人留守，於是在那裏建立了一個行省，並派駐多個部隊。然而，他的烏克蘭行動卻很快擱淺。雖然不是明顯的失敗，這一行動卻難以為繼，歐洲的斯基泰人最終留在了伊朗帝國之外。