耶律楚材不僅是一位傑出的政治家，而且在文學史學與科技方麵也取得了突出的成就，顯示了這位儒雅政治家的多方麵才能。
史學方麵，前麵已提到，他在征西域十年後於蒙古太宗元年（1229年）撰寫刻印的《西遊錄》，是研究中古時代中亞史和13世紀蒙古史的重要典籍，具有較高的史學價值，
文學方麵，耶律楚材創作了大量優美的詩歌與散文，今有《湛然居士文集》一書傳世。這本書裏收有詩歌六百六十餘首，文章近百篇。這些詩文緊緊圍繞他的從政經曆，從拜見成吉思汗起，到輔佐窩闊台汗這段曆史時期內的政治經濟、社會曆史、民俗風情等都做了形象生動的描寫和反映，寫得既有思想內容，又有較高藝術水平，為中國文學史留下了值得重視的佳品。
首先，耶律楚材的詩文對當時國事與民生做了多方麵反映。我們知道，耶律楚材生活的時期，正是蒙古、女真兩個少數民族政權交替的大動蕩時期，戰事遍地，社會動亂，老百姓生活極為困苦。他的不少詩歌反映了這種社會現實。如《和裴子法見寄》：“秦隴成劫灰，京索空陳跡”；《送德潤南行》：“燕然民庶久瘡痍，摩撫瘡痍正此時。暴吏猾胥謅君日，開緘三複味予詩。”描寫秦隴、燕京等地的滿目瘡痍，百姓窮困，以及官吏殘暴的情形，真實，沉痛，有一定概括力。
表達耶律楚材政治理想的詩歌，在他詩文裏占了不小比例。如《子鑄生朝潤之以詩為壽予因繼其韻》裏說：“遠襲周孔風，近追顏孟跡。優遊禮樂方，造次仁義宅。”周即周公；孔即孔子；顏指孔子大弟子顏回；孟是被人尊稱為亞聖的孟子。他們是中國曆史上儒家的創始人和繼承者，耶律楚材承襲他們的禮樂仁義思想，就是要聲明以儒家的一套理論來治理國家。《寄用之侍郎》一詩裏也明確表示“用我必行周孔教”，即一旦重用他，就要推行周公、孔子的一套儒家治國方略。《和裴子法韻序言》裏，更把以儒家思想治國，說成是古今不變的通則，“以仁義之道治四海，實古今之通誼也”。
耶律楚材如何推行他以儒治國的方略？正如前麵所介紹的，其中很重要的一點，就是要重建學校，招攬天下儒生。這些在他的詩文裏也做了大量反映。《邳州重修宣聖廟疏》一詩裏說：“宣尼萬古帝王師，可歎荊榛沒古祠。重整庠宮闡文教，顒觀日月再明時。”宣尼即指孔子，庠宮是古代的學校。耶律楚材對當時孔子的廟祠被毀壞深感痛惜，他要重建學校，大興文教，培養儒家知識人才，使國家再現清明之時。《用曹楨韻》、《贈高善長一百韻》等詩，描寫了他選拔招考儒生的情形。他對“敦樸有古風”、“才筆冠人間”的蘭仲文等儒學人才被錄取，非常高興，禁不住以飲酒，作詩、彈琴來慶賀，“忘還詩酒醒還醉，適意琴書樂且閑”（《蘭仲文寄詩二十六韻勉和以謝之》）。至於他和一些儒家知識分子唱和來往，傾訴友情的詩文就更多了。如被稱作“天下奇才”的鄭景賢被蒙古汗國招納後，楚材就寫了很多詩歌表示祝賀，並希望他能向大汗進獻良策，共同為推行漢法，為輔佐蒙古汗國而努力。
耶律楚材詩文裏對蒙古汗國的蒸蒸日上，祖國逐步走向統一，也是深表歡迎與讚賞的。他在《和王巨川韻》一詩裏寫道：“聖駕徂征率百工，貔貅億萬入關中。”“天兵一鼓克長安，千裏威聲震陝東。”此詩寫於蒙古太宗二年（1230年），描寫窩闊台汗指揮大軍攻入關中大地，一舉攻克曆史名城長安（今西安），聲震陝東的情景，讚賞之情溢於言表。作於蒙古太宗三年（1231年）的《和平陽王仲祥韻》又寫道：“一聖揚天兵，萬國皆來臣”，“聖駕親徂征，將安億兆人。”反映了窩闊台汗禦駕親征，萬國來朝，保國安民，祖國一統的目的將要實現，也是從正麵給予了歌頌。當然這是從他大一統思想出發的結果。具體戰爭中死人的現象嚴重存在，加上蒙古軍隊早期還存在濫殺無辜的現象，楚材對此也是譴責的。不過，從這裏也可看出，楚材站在曆史的高度看問題，確實對蒙古的統一行動給予了讚揚。其實這也並不矛盾，正好說明他作為一個漢化了的少數民族，沒有過多的受民族偏見的影響。窩闊台汗後的元世祖忽必烈就告誡率蒙古大軍滅南宋的元帥伯顏，不要濫殺無辜，要重在國家統一。所以，當蒙古太宗五年（1233年）蒙古軍隊聯合南宋力量滅金後，楚材對攻克汴梁“京南為空汴梁下”情不自禁地大加讚揚，稱這一曆史功績“秦皇漢武孰能過？”連中國曆史上統一國土的秦始皇與開拓疆域的漢武帝也不一定能超得過。他的這類詩作，對了解耶律楚材的政治理想與蒙古汗國曆史是有幫助的。
不過，我們從前麵大量介紹中知道，耶律楚材推行漢法，提倡以儒治國，是碰到嚴重阻力與挑戰的，有時使他陷入深深矛盾之中，產生消極心理。他寫於蒙古太宗五年至八年（1233—1236年）的《和人韻二首》中就說：“幹戈未斂我傷神，自恨虛名誤此身。”他為沒有能阻止了戰亂遍地而深深悔恨，悔恨自己隻圖虛名而貽誤終生。《和移刺繼先韻》回憶自己當初刻苦攻讀儒家經典，很想有一番作為的情景，聯係眼前推行漢法碰到的種種挫折，深感“未能仁義戢幹戈”即沒有能依靠儒家仁義理論阻止戰亂而想去寫詩作文以慰藉孤寂不平的心靈。但僅靠寫詩作文是不能撫平心靈的，不由得產生了對社會的消極看法，“世上元無真是非，安知今是而非昨？”最後落入想隱居起來或從佛教裏尋求解脫與安慰。這實際上也是他“外儒內佛”，以儒家思想實現治國平天下的理想，以佛家教義安撫內心不平與修養心靈在詩文裏的反映。他早在蒙古太祖十六年（1221年）寫的《寄用之侍郎》一詩序言裏就說：“用我則行宣尼之常道，舍我則樂釋氏（佛教）之真如，何為不可也。”