據《黑韃事略》一書記載，出使蒙古汗國的南宋使者徐霆，曾於蒙古太宗八年（1236年）在燕京宣德州看見過耶律楚材自己推算、刻印和頒行的一部新曆法。這個曆法可能就是楚材在《大明曆》基礎上編訂的《西征庚午元曆》，經中書省審核上報汗廷頒行的。可惜具體審核批準頒行的詳細情況已不得而知。不過，楚材對中國天文曆法科學的貢獻是可以肯定的。另外，楚材在醫藥、數學方麵也有一定成就，可惜也是由於材料不足，不能詳細介紹。
耶律楚材除上麵談到的在史學、文學、天文、曆法方麵取得突出成就外，他還對棋、琴、書、畫無所不通，尤其具有很高的音樂天賦。他非常善於彈琴，而且自稱有琴癖。他自幼就在緊張學習之餘，檢讀樂譜，學習彈琴，能奏數十曲。後來見到弭大用，向他學習指法，技藝大進。到了出任金朝官吏，他又向當時號稱第一琴手的苗彥實（號棲岩老人）請教彈琴之妙處，二人來往十分親密。後來楚材輔佐窩闊台汗出任中書令，還在蒙古大軍圍攻汴梁時，奏請大汗批準把苗彥實邀了出來。當時苗彥實年事已高，行至範陽就去世了，他的兒子苗蘭把一份遺譜交給了楚材。這本遺譜共有四十餘首曲子，楚材按譜彈琴，果然美妙極了。他分析這曲譜傳自一位大音樂家衛宗儒。楚材對這一本遺譜非常喜愛，命人重抄一遍，並於蒙古太宗四年（1232年）中秋節剛過兩天親自寫一序言《苗彥實琴譜序》，盛讚此曲的高妙，希望與更多的知音君子共賞妙音，並流傳後世。楚材還在蒙古太宗六年（1234年）冬，扈從窩闊台汗圍獵時，因腳上有疾，請假六十天反複演奏這本遺譜的曲目。他在《冬夜彈琴頗有所得》一詩裏描述他彈奏情景說；“今冬六十日，對彈五十曲。五旬記新聲，十朝溫已熱。”他確實完全沉浸在音樂的美妙天地裏。
耶律楚材數十年與琴相伴，並且可以自己譜曲。他送給萬鬆老人的《承華殿春雷》及《種玉悲風譜》就有可能是他自己譜的曲。楚材平時喜歡彈奏《水仙》、《秋宵步月》、《秋夜步月》、《秋思》、《秋水》、《離騷》等曲目。他在《夜坐彈（離騷）》一詩裏描述他彈《離騷》曲的感覺說：“一曲《離騷》一碗茶，個中真味更何加。香銷燭盡穹廬冷，星鬥闌幹山月斜。”在塞外草原一個寒冷的夜晚，楚材坐在蒙古包裏一邊喝著奶茶，一邊彈奏《離騷》曲，盡管月斜星稀仍情緒不減，其中的感覺，確實是漢族士大夫難以體味的。楚材在西域對阿拉伯音樂也產生了濃厚的興趣。阿拉伯音樂也有自己獨特風格，楚材坐在樹下，飲著葡萄美酒，聽著音樂，有時自己也彈奏幾曲，其中樂趣使他暫把思念故鄉的情思壓了下去。
耶律楚材由於善彈琴，所以他對中國古代樂曲有自己獨到的理解和研究。他評說《高山》曲可以壯人意氣，《秋水》曲使人清心娛目，《陽春》、《白雪》曲其清脆就好像搗碎瓊瑤玉石，《離騷》曲悲憤可以感天地泣鬼神，《止息》曲雄壯激越又能振動林木，《洛浦》曲則內含大悲，《楚妃》曲更令人欲哭。這些曲目，有的今天流傳下來，有的早已失傳，即便是流傳下來的，是不是原來的樣子也值得研究。楚材對這些曲目從風格內涵方麵作了評述，對後人確切了解它是大有幫助的。
耶律楚材彈琴賞曲，經常是用來排除煩悶和陶冶性情的。他當初拜萬鬆老人學佛，師徒二人常談論琴道，就包含了他雖一心向佛，但仍對現實放不下的心情在裏麵。所以，他最終還是應詔出來輔佐蒙古汗國。在西域期間，他時時為不能有效製止殺伐而苦悶，也借助琴聲來調節心情。“牢落十年扈禦營，瑤琴忘盡水仙聲”，反映的就是這種心境。後來他輔佐窩闊台汗推行漢法，遇到阻力時也常用彈琴來排除苦悶或堅定信念。琴阮（古時一種琵琶）確實成了他最深的精神棲息之所，也體現了他一代名相的儒雅風度。