《戰爭與和平》完成了，作家並沒有輕鬆，他內心又產生某種烈的莫名其妙的渴望。“想要什麼？我究竟想要什麼呢？”作家自己害怕恐慌起來。這一時期，他的精神探索極為緊張。1861年俄國農奴製改革並未給農民帶來自由幸福，相反，到處都可以見貧困和掠奪。他所期望的人人道德高尚、幸福、心滿意足的理想在俄羅斯大地上像個遙遠的夢。
1873年至1877年，作家花了四年時間寫成偉大著作《安娜·卡列尼娜》，塑造了一個被上流社會扼殺了青春、生命的安娜。安娜的悲劇是對整個上流社會的控訴。但是，作家的思想是矛盾的，小說中仍宣揚著他的“自我道德完善”和“勿以暴力抗惡”思想。完成這部小說後，作家的精神危機加深，他停止了一段時間的創作，甚至想自殺。
1881年，托爾斯泰一家遷往莫斯科。作家當時已聞名於世。好朋友、崇拜者伴隨著上流社會的娛樂生活一下充滿了這個家庭。托爾斯泰深感痛苦和厭惡。他寫道：“1881年這個時期，對我來說，乃是從內心改變我的整個人生觀的一段最為緊張熾熱的時期，我棄絕了那個階級的生活。”他接近人民，去參觀監獄、聽審訊，去收容所和貧民住區訪問，還組織賑濟災民的活動，請求赦免行刺亞曆山大二世的革命者。托爾斯泰大膽地向統治者的世界發出熾烈的控訴。
1889年至1899年，作家用十年之力完成了不朽的長篇小說《複活》，提出了那個時代最深刻和最複雜的問題。托爾斯泰沒有一部作品像《複活》那樣，對資產階級地主製度的批判那樣有力，也沒有一部作品像《複活》那樣無情地暴露教會、軍國主義和資產階級倫理的罪惡。
《複活》觸怒了社會，醞釀了多年的加害作家的計劃出籠了。托爾斯泰被開除教籍，遭到禦用文人的惡毒毀謗。一個素不相識的女人競寄來繩子，讓作家吊死。然而作家贏得了人民，安慰和同情的禮物、信件從國內、從世界各地飛往波良納。
晚年的托爾斯泰生活在波良納，生活很困難。作家不要伯爵頭銜，拒絕出任法庭陪審官，公開聲明放棄財產所有權和版權，要求全家人過普通人的生活。這些都引起了家庭矛盾，妻子常和他衝突。托爾斯泰難以容忍，終於在1910年10月28Et深夜，乘一輛輕便馬車離家出走。秋雨綿綿中，這位82歲的老人病倒在烏拉爾鐵路線的阿斯塔沃小站，11月7日與世長辭。
盡管政府力圖封鎖作家的死訊，但成千上萬的人還是趕來為作家送葬，農民們舉著旗幡走在靈柩前麵，旗幡上寫著：“列夫·尼古拉耶維奇！關於你的善行的記憶將永遠留在我們這些失去親近的人的波良納農民的心中。”
托爾斯泰結婚的初期，他和他的太太過著非常幸福的生活，以至他們還一同跪在地上祈求萬能的上帝能讓他們的這種快樂永遠長存，然而後來，他們的婚姻卻變成了悲慘和苦惱的淵藪。他的夫人追求金錢與地位，但他卻認為財富和私有製是罪惡的根源；她信仰武力統治，他卻主張以仁愛服人。最糟糕的是她那強烈的嫉妒心。她憎恨接近她丈夫的所有朋友她甚至把自己的女兒也趕出了家門，隨後，她還闖入托爾斯#的房間，用氣槍朝著她女兒的照片射擊。他再也不能忍受這個破碎家庭中的痛苦了，於是才在1910年10月28日深夜，離開了他的太太，逃出了家門。