泰戈爾在接受諾貝爾獎後的主要活動仍是從事文學創作。他特別喜歡聖蒂尼克坦安靜的環境，他在他那些可愛的學生中度過r平靜而又充實的日子。，這種隱居生活並不意味著泰戈爾遠離現實，他仍關心社會政治形勢的發展，他與聖雄甘地私交很好。從1920年起，甘地開始在印度政治舞台上處於支配地位，在許多問題上，泰戈爾與甘地的意見相左，但這並沒影響他們之間的友誼。無論英國政府采用什麼高壓手段，泰戈爾照樣寫文章，在公眾集會上發表演說，動員世界輿論來譴責英國對印度的殖民統治。
隨著歲月的流逝，泰戈爾對自稱關心印度民主與自由的英國愈來愈喪失信心，並且看清英國的“分而治之”政策在印度造成的嚴重後果。泰戈爾和聖雄甘地一樣，力促加強印度教徒和穆斯林的團結，為民族的統一和團結而奔波、呐喊。
泰戈爾晚年曾七次出訪，足跡遍及歐、美、亞、非四大洲三十多個國家。1920年，他再次訪問歐洲，同羅曼·羅蘭、托馬斯·曼、巴比塞、法朗士等著名作家共同發起《人類精神獨立宣言》，反對戰爭，倡導和平。1924年，詩人以63歲的高齡訪問了中國，實現了他多年的夙願。這次訪問使他同中國人民結下了深厚友誼。1930年，泰戈爾訪問了蘇聯，他對第一個社會主義國家取得的輝煌成就讚賞不已。1934年，他憤怒譴責意大利法西斯侵略埃塞俄比亞。1936年西班牙內戰爆發，他堅決站在共和國政府一邊。1937年，日本帝國主義發動侵華戰爭時，泰戈爾堅決支持中國人民的抗日戰爭，痛斥日本法西斯的侵略行徑。晚年的泰戈爾除了投身國內外的政治活動外，仍然堅持不懈地在聖蒂尼克坦從事教育實驗工作。當年的“森林學校”如今已擴建為世界聞名的國際大學。在這裏，不同國籍、不同種姓、不同階級、不同信仰的學生濟濟一堂，許多世界著名學者應邀前來講學。國際大學繼承和發揚了印度優秀的曆史文化傳統，並廣泛地汲取了西方文化的精華。這所大學為增進印度同世界各國人民的友誼作出了貢獻，使泰戈爾為之奮鬥終生的理想終於成為現實。
泰戈爾晚年的思想發生了深刻的變化，在許多方麵糾正了自己過去唯心史觀的偏頗，突破了資產階級人道主義的藩籬。他對自己長期信奉的“泛愛”哲學、“非暴力主義”產生了懷疑，對英國政府抱有的希望逐漸破滅，開始認識到隻有通過鬥爭才能贏得祖國的獨立。他從生活實踐中已經朦朧認識到人民群眾的曆史作用，對人類的前途充滿信心，雖然還不能找到正確的道路，但他相信正義必將戰勝邪惡。這個轉變對泰戈爾來說是艱難的，有時甚至是痛苦的。正如他在一首詩中寫道：“在血寫成的文字裏，我清楚地看到了我的存在，通過重複的毀傷和痛苦，我認識到了我自己。”泰戈爾在不斷地“否定自我”的過程中，艱難地邁向真理的彼岸。
1941年5月7日，全印度人民熱烈慶祝了詩人的八十大壽。直至此時他的思維仍然十分機敏，還在繼續寫詩，然而體力卻漸漸衰弱下去。8月7日中午，印度文壇泰鬥泰戈爾溘然長逝。摩戈爾寫過一部小說《摩訶摩耶》。講述的是，年輕美麗的姑娘摩訶摩耶與青年羅耆波真摯相愛，但她所依靠的哥哥卻強迫給一個年老的婆羅門、婚後第二天，丈夫就死了，摩訶摩耶被迫殉葬，幸而火葬時突降大雨。她才僥幸逃脫，但她美麗的臉卻被燒毀。逃出後，她蒙上麵紗找到羅耆波，與他一起生活，但要求他永遠不要揭開她的麵紗。可在一個月夜，羅耆波還是掀開了她的麵紗，看到了她臉上的疤痕，於是摩訶摩耶憤然離去。小說以摩訶摩耶的悲慘遭遇，控訴了印度封建社會的婚姻製度和殘酷、野蠻的寡婦殉葬製度，襄達了人們渴求愛情自由的願望。