在倫敦，恩克魯瑪結識了一位新朋友喬治·帕德莫爾，這是一名知識淵博、對殖民地問題有著深入研究的新聞工作者。早在美國的時候恩克魯瑪就已經讀過他撰寫的論文和著作，其中他關於社會主義理想和理論的闡述對恩克魯瑪產生了極其深遠的影響，在後來恩克魯瑪實施的社會主義政策和發展戰略中或多或少都借鑒了帕德莫爾的主張。
初到倫敦的恩克魯瑪在帕德莫爾的引薦之下加入了“西非學生聯合會”，不久，因他組織、領導能力突出被推選為該聯合會的副主席。借助“西非學生聯合會”這個平台，恩克魯瑪更是全身心地投入到殖民地、半殖民地人民的自由解放事業中去，而這一組織也是體現恩克魯瑪才能的舞台。經過他的努力，聯合會很快變成了一個有生氣有效能的團體，當中很多成員在後來的西非民族解放運動中都發揮了積極的作用。
在英國留學期間，恩克魯瑪還認識了泛非洲主義之父杜波伊斯博士，在與之相處的過程中，恩克魯瑪逐漸了解了泛非主義，並走上了泛非主義道路。
所謂“泛非”，其實就是把非洲人作為統一的整體聯合起來。泛非主義運動開始於1900年，對二戰後非洲大陸國家爭取自治和獨立，以及非洲統一運動有著重大的影響。這一運動也表達了非洲人民希望非洲人的問題由非洲人自己來解決的強烈願望，時至今日，這一願望仍是非洲各國和非洲統一組織遵循的最高原則。
1945年10月，“第五屆泛非會議暨世界黑人團結反帝大會”在曼徹斯特召開，恩克魯瑪積極參與了會議的籌備工作。二戰剛剛結束時殖民地半殖民地人民的覺悟空前提高，民族解放運動和國際共產主義運動風起雲湧。本次泛非會議與前四屆有很大的不同，與會者大多數來自非洲大陸，少部分是來自西印度群島和美國等地的黑人，有200多名來自世界各地的代表參加了會議。
非洲的解放問題成為本次泛非會議的主要議題。大會擬定了泛非民族主義的綱領，一致通過了以非暴力積極行動策略為基礎的非洲社會主義原則以及“人權宣言”的闡明的原則，建議各地非洲人和非洲人後裔組織各自的政黨、工會、合作社團和農民組織，來支持爭取民族政治自由和經濟進步的鬥爭。
在本次大會上恩克魯瑪顯得格外奪目，他被推選為大會的主席，並參與起草了大會的《殖民地人民宣言》。在恩克魯瑪、帕德莫爾等人的努力下，第五屆泛非會議促進了非洲人民的政治覺悟，使之成為一個“非洲人的非洲”運動，對非洲大陸的民族獨立和解放鬥爭產生了極大的影響。
會議結束之後，執行會議綱領的工作委員會成立，杜波依斯擔任主席，恩克魯瑪則擔任秘書長。由於泛非會議的總部設在倫敦，恩克魯瑪肩上的擔子自然要重一些。
為了在西非地區推行泛非民族主義，指導西非各殖民地貫徹和執行爭取獨立自治的政治綱領，恩克魯瑪參與建立了“西非國民大會秘書處”，並被推選為秘書長。秘書處還出版了自己的刊物——《新非洲人》月刊，這本刊物中往往充滿了爭取統一和獨立的煽動性的題目，內容也都圍繞非洲統一和民族思想，抨擊帝國主義及其殖民統治、壓迫政策展開，因此深受非洲留學生和移民勞工的歡迎。
借助西非國民大會秘書處，恩克魯瑪廣泛接觸了法屬非洲殖民地的民族主義者。他還親赴巴黎，會見了時任法國國民議會的幾名非洲議員，同時還邀請他們來倫敦出席第一屆西非會議，共同討論非洲的解放和統一問題。
恩克魯瑪所做的一切都是著眼於非洲殖民地即將到來的民族解放運動的迅猛發展，他目光遠大，並不局限於使非洲人民擺脫殖民統治，獲得國家獨立、民族自由，他更大的宏願是想在非洲大陸建立一個“非洲社會主義共和國聯盟”，實現整個非洲的統一。
為了實現這一遠大目標，恩克魯瑪在西非國民大會秘書處主持了一個叫“圈子”的先鋒小組，吸納一些有誌於為西非統一奮鬥的熱血青年參加進來。恩克魯瑪還為該小組製定了奮鬥目標：爭取成為西非團結和民族獨立鬥爭中的革命先鋒；支持“西非國民大會”的創立，擁護“非洲社會主義共和國聯盟”的鬥爭目標和要求。他還要求“圈子”將作為整個西非地區的政黨進行公開活動。
盡管恩克魯瑪在倫敦僅待了兩年半的時間，但他為非洲民族統一事業殫精竭慮，做了大量的思想和組織工作。他的努力也終於得到了回報：20世紀50年代末60年代初，包括加納在內的西非民族獨立運動蓬勃發展，並取得了輝煌的成績，獨立的非洲國家如雨後春筍般一個又一個在非洲大陸上崛起了。