1934年，43歲的陶行知在《生活教育》一文中提出富於遠見卓識的終生教育觀：“生活教育與生俱來，與生同去。出世便是破蒙，進棺材才算畢業。”這體現了他活到老學到老的可貴精神。在他所創辦的《生活教育》半月刊上，他發表了“行是知之始，知是行之成”的見解，標誌他唯物主義世界觀的徹底形成。因此，他的名字由“知行”改為“行知”。
1936年，為反對日本帝國主義對中國的侵略，陶行知發起成立了“國難教育社”，被推舉為社長。7月，他被全國各界救國聯合會委任為國民外交使節，出訪歐、亞、非28個國家和地區，宣傳中國人民偉大的抗日救國精神，動員僑胞們共赴國難，得到全世界人民的同情和支持。
1939年，陶行知開始他一生最後時期的光輝實踐——為民主和平而奮鬥呐喊。7月，他在重慶鳳凰山創辦了著名的育才學校，培養難童中的人才幼苗。在這裏，他提出了著名的“每天四問”：第一問：我們的身體有沒有進步？第二問：我們的學問有沒有進步？第三問：我們的工作有沒有進步？第四問：我們的道德有沒有進步？督促師生每天自省。同時鼓勵育才師生“人人成為創造之人”。
1943年10月，他在《創造宣言》中說教育者“所要創造的是真善美的活人”，“先生之最大快樂，是創造出值得自己崇拜的學生”，“教育者也要創造值得自己崇拜的創造技術”。在給廣東百候中學複校10周年的題詞中他寫下了“千教萬教兮，教人求真；千學萬學兮，學做真人”的名句。
1946年1月，55歲的陶行知與李公樸先生在重慶創辦了社會大學，並任校長。4月，陶行知到上海，積極投入反獨裁、爭民主的鬥爭，百天內演講百餘次，在十萬人大會上高呼：“我們需要真正的民主。”聞一多、李公樸先生先後被國民黨暗殺了，陶行知得知自己被列在特務暗殺黑名單的第三名，他以視死如歸的凜然正氣說：“我等著第三槍！”7月16日，他在給育才師生最後的一封信裏諄諄告誡：“平時要以‘仁者不憂，智者不惑，勇者不懼，達者不戀’的精神培養學生和我們自己，有事則以‘富貴不能淫，貧賤不能移，威武不能屈，美人不能動’相勉勵。”7月25日晨，陶行知終因“刺激過深，勞累過度，健康過虧”，突發腦溢血，搶救無效，於12時30分溘然長逝，終年僅55歲。周恩來同誌聞訊趕到陶行知床前，他悲痛至極，在給黨中央的電報中指出：“陶先生一直跟著毛澤東同誌為代表的黨的正確路線走，是一個無保留追隨黨的黨外布爾什維克。”毛澤東同誌親筆寫下了“痛悼偉大的人民教育家陶行知先生千古”的悼詞，對陶行知作了極高的評價。宋慶齡女士寫下“萬世師表”的挽詞。
1946年12月1日，陶行知的靈柩從上海運往南京安葬，全國53個人民團體的數十萬人民群眾和愛國人士參加了葬禮。陶行知安息在他曾經戰鬥過的勞山之麓，墓碑上鐫刻著郭沫若手書的陶行知遺教：“千教萬教教人求真，千學萬學學做真人。”
陶行知的一生是偉大的愛國者的一生，是偉大的人民教育家的一生，是為國家為人民艱苦奮鬥、一往無前、義無反顧、鞠躬盡瘁、死而後已的一生，是不斷進取、勇於獻身、富於創造的一生。他用自己光輝的一生實踐了“捧著一顆心來，不帶半根草去”的誓言。