教育體製與美銜接
1911年，唐國安開始主持清華學堂工作，他辦了幾件大事：首先是經呈報外務部批準，將遊美學務處撤銷。過去的招生、國內準備、遣派、留學監督等職權，是分別由學務處、學堂、駐美監督處三個部門去操作管理的，現在統統改為歸學堂統一操作管理。學堂監督的權力加大，上司幹預過多的問題也有所解決。其次是在唐國安的奔走努力下，清華學堂得以複學，新政府采納他的意見，改組學堂，援用西學體例，實行校長負責製。1912年10月17日，清華學堂改名為清華學校，唐國安出任第一屆校長。唐國安精心修編了一本《清華學校近章》，在整肅校內封建遺風的同時，他提出，既然是辦留美預備學校，那就要與美國的教育體製相銜接。三是改變學製課程，將高等科設置到美國大學一二年級的水平。這樣一來，中國學生讀完清華學校，就可直接進入美國大學的高年級。這一改革，使清華學校實際具備了美國大學的部分教育職能。以至於英國哲學家羅素參觀時大為驚奇，讚譽說：“你從美國移來了一所大學”。
校長治校
唐國安主張校長治校，認為政府不應對學校的管理和教學有過多的幹涉，在他的奔走堅持下，清政府的外務部撤銷了遊美學務處，將其職權劃歸學堂管理，使學堂有辦學自主權，對教育事業的發展有重要影響；唐國安任清華學校校長期間，還將學校一度實行的中等科五年、高等科三年的“五三製”，改回中等科四年、高等科四年的“四四製”。
唐國安一生大部分時間生活在民間，晚年身為政府官員，卻很少官氣。他一貫忠於職守，思想開明，待人誠懇，愛護學生，深受師生們的愛戴。著名教育家，1911級校友陳鶴琴在《我的半生》中回憶道：“他是一個基督徒，待人非常誠懇，辦事非常熱心，視學生如子弟，看同事如朋友，可惜做了（校長）不久，就得病去世了，我們都覺得很悲痛，好像失掉了一個可愛的慈母。”
首任清華校長
1912年中國巨變，袁世凱掌權，學校領導層多逃遁或在政府就職。唐紹儀當時就任政府總理。唐國安和唐紹儀既是同鄉、同學，又是同事，還是同宗同輩的叔伯兄弟，要想在內閣政府中謀個一官半職，不無可能。但唐國安無意謀官，甘願留在清華，獨自主持校務，積極籌備複校。4月聘周貽春為教務長，5月1日正式複學。他隨即被任命為清華學堂監督。10月17日清華學堂更名為清華學校，並成為首任校長。
清華園即北京西北郊之王府舊園，作為近現代教育史標誌之一的清華學堂於1911年4月29日在這裏正式成立，一所百年名校也由此誕生。時為學堂副監督的唐國安站在清華園裏，一個建設中國高等教育的設想有了雛形。這所學校本為大清帝國的留美預備學校，和庚款辦學有著必然的聯係。學校成立的嚴酷背景是美國作為八國聯軍元凶之一，攻占了北京城，掠奪了中國大量錢財。後來從中拿出一部分賠款交給清政府辦學，企圖培養未來親美人才。因此清華又有賠款學校、國恥學校、中國戰敗紀念碑之稱。唐國安希望通過這所學校發展中國的高等教育事業，培養學生的愛國之心、興國之誌。以退還溢算的庚子賠款來辦學，“故謂清華為中國戰敗紀念碑可也；謂清華為中國民族要求解放之失敗紀念碑也亦可”。但唐國安由任遊美學務處常務會辦，繼而任清華學校首任校長，由誌在綿承容閎事業而至落實梁誠爭回庚款辦學的構想，最終推薦周詒春以自代，在這種承先啟後主創清華的過程中，他於“清華不幸而產生於國恥之下”，示範了“清華所以慘淡經營求雪國恥之努力”的愛國主義教育取向。這便是唐國安留給後人的啟示。